세슘계 무기 페로브스카이트 (CsPbX3, X = Cl, Br, I) 나노결정은 높은 광발광 양자수율, 조절 가능한 발광 밴드갭, 높은 방출 효율 등 뛰어난 광학적 특성으로 인하여 매력적인 재료로 주목받고 있다. 그러나 CsPbBr3 나노결정의 상대적으로 낮은 전하 전송 특성은 광전장치로의 적용에 대한 약점 중 하나이다. 이와 달리, 그래핀은 뛰어난 전하 이동성, 넓은 스펙트럼 ...
세슘계 무기 페로브스카이트 (CsPbX3, X = Cl, Br, I) 나노결정은 높은 광발광 양자수율, 조절 가능한 발광 밴드갭, 높은 방출 효율 등 뛰어난 광학적 특성으로 인하여 매력적인 재료로 주목받고 있다. 그러나 CsPbBr3 나노결정의 상대적으로 낮은 전하 전송 특성은 광전장치로의 적용에 대한 약점 중 하나이다. 이와 달리, 그래핀은 뛰어난 전하 이동성, 넓은 스펙트럼 대역폭, 우수한 안정성을 갖는다. 본 연구에서는 그래핀이 페로브스카이트 나노결정의 구조 및 광학적 특성에 미치는 영향에 대해 보고한다. 그래핀을 페로브스카이트 합성 과정에서 첨가하면 그래핀의 산소 작용기가 페로브스카이트의 표면 리간드와 결합함으로써 나노플레이트 형상의 결정이 합성된다. 이때 산소 작용기가 환원된 자리는 높은 깁스 표면 자유에너지 때문에 결함으로 작용하면서 핵 생성을 유발하고, 그로 인해 CsPbBr3 나노플레이트는 그래핀 격자 표면 및 주변에서 자기조립된 상태로 관측되었다. 전형적인 CsPbBr3 나노결정의 발광 스펙트럼은 502 nm 근처에서 단일 방출을 보였으며, 그래핀-CsPbBr3 복합구조체에서는 450 nm, 475 nm 근처에서 추가 방출이 관찰되었다. 그래핀의 첨가량이 늘어날수록 최대 발광 피크는 502 nm에서 450 nm로 이동하였고, 나노플레이트 결정의 측면 두께는 3.97, 3.44, 2.24 nm로 감소하였다. 나노플레이트 결정의 측면 두께가 얇아지면서 광 방출이 녹색에서 청색으로 이동하는 것은 나노플레이트 결정 측면에서 발생한 양자 제한 효과 때문이라고 예상한다. CsPbBr3의 평균 라이프타임은 4.88 ns으로 측정되었고, CsPbBr3-GO 복합구조체의 평균 라이프타임은 그래핀 첨가량이 증가함에 따라 각각 4.66, 4.46, 3.34 ns로 감소했다. CsPbBr3-GO 복합구조체가 CsPbBr3 보다 더 짧은 라이프타임을 보이는 이유는 광 유도된 전하가 그래핀 층으로 빠르게 전달되기 때문이라고 볼 수 있다. 광발광 양자수율 값을 계산해 보았을 때 CsPbBr3 나노결정은 56.2%, CsPbBr3-GO 복합구조체는 그래핀 첨가량이 증가함에 따라 24.9, 19.5, 10.3%로 감소하였다. 이는 비방사 재결합되는 에너지의 양이 많아진 것으로 해석할 수 있다. 그래핀-CsPbBr3 복합구조체는 우수한 전기적 및 광학적 특성을 가지고 있으므로, 광검출기, PEC 등 다양한 분야에서 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
세슘계 무기 페로브스카이트 (CsPbX3, X = Cl, Br, I) 나노결정은 높은 광발광 양자수율, 조절 가능한 발광 밴드갭, 높은 방출 효율 등 뛰어난 광학적 특성으로 인하여 매력적인 재료로 주목받고 있다. 그러나 CsPbBr3 나노결정의 상대적으로 낮은 전하 전송 특성은 광전장치로의 적용에 대한 약점 중 하나이다. 이와 달리, 그래핀은 뛰어난 전하 이동성, 넓은 스펙트럼 대역폭, 우수한 안정성을 갖는다. 본 연구에서는 그래핀이 페로브스카이트 나노결정의 구조 및 광학적 특성에 미치는 영향에 대해 보고한다. 그래핀을 페로브스카이트 합성 과정에서 첨가하면 그래핀의 산소 작용기가 페로브스카이트의 표면 리간드와 결합함으로써 나노플레이트 형상의 결정이 합성된다. 이때 산소 작용기가 환원된 자리는 높은 깁스 표면 자유에너지 때문에 결함으로 작용하면서 핵 생성을 유발하고, 그로 인해 CsPbBr3 나노플레이트는 그래핀 격자 표면 및 주변에서 자기조립된 상태로 관측되었다. 전형적인 CsPbBr3 나노결정의 발광 스펙트럼은 502 nm 근처에서 단일 방출을 보였으며, 그래핀-CsPbBr3 복합구조체에서는 450 nm, 475 nm 근처에서 추가 방출이 관찰되었다. 그래핀의 첨가량이 늘어날수록 최대 발광 피크는 502 nm에서 450 nm로 이동하였고, 나노플레이트 결정의 측면 두께는 3.97, 3.44, 2.24 nm로 감소하였다. 나노플레이트 결정의 측면 두께가 얇아지면서 광 방출이 녹색에서 청색으로 이동하는 것은 나노플레이트 결정 측면에서 발생한 양자 제한 효과 때문이라고 예상한다. CsPbBr3의 평균 라이프타임은 4.88 ns으로 측정되었고, CsPbBr3-GO 복합구조체의 평균 라이프타임은 그래핀 첨가량이 증가함에 따라 각각 4.66, 4.46, 3.34 ns로 감소했다. CsPbBr3-GO 복합구조체가 CsPbBr3 보다 더 짧은 라이프타임을 보이는 이유는 광 유도된 전하가 그래핀 층으로 빠르게 전달되기 때문이라고 볼 수 있다. 광발광 양자수율 값을 계산해 보았을 때 CsPbBr3 나노결정은 56.2%, CsPbBr3-GO 복합구조체는 그래핀 첨가량이 증가함에 따라 24.9, 19.5, 10.3%로 감소하였다. 이는 비방사 재결합되는 에너지의 양이 많아진 것으로 해석할 수 있다. 그래핀-CsPbBr3 복합구조체는 우수한 전기적 및 광학적 특성을 가지고 있으므로, 광검출기, PEC 등 다양한 분야에서 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
All inorganic cesium lead halide (CsPbX3, X = Cl, Br, I) perovskite nanocrystals (NCs) have risen as an attractive material due to exceptional optical properties such as high photoluminescence quantum yields (PLQYs), tunable emission, and narrow emission bandwidth. However, the CsPbX3 NCs are inhere...
All inorganic cesium lead halide (CsPbX3, X = Cl, Br, I) perovskite nanocrystals (NCs) have risen as an attractive material due to exceptional optical properties such as high photoluminescence quantum yields (PLQYs), tunable emission, and narrow emission bandwidth. However, the CsPbX3 NCs are inherently unstable, susceptible to degradation under ambient conditions, and have low carrier mobility due to the passivation of ligands on the NCs surface. In comparison, graphene offers exceptional carrier mobility (>15,000 cm2·V-1·s-1), broad spectral bandwidth, and excellent stability in ambient conditions. In this presentation, we will report the effect of graphene oxide (GO) additive on the shape and properties of perovskite NCs. When GO powder was added to the PbBr2 precursor, well-aligned self-assembled CsPbBr3 nanoplates were observed only on the surface of graphene layers. Typical photoluminescence (PL) spectrum of CsPbBr3 NCs exhibited a single peak near 500 nm while an additional peak appeared for CsPbBr3-GO composites at ~455 nm. The blue emission might be originated from the nanoplates with 3~4 nm thickness due to the quantum confinement effect. Time-resolved PL (TRPL) measurement revealed that the lifetime of radiative recombination near at 455 nm from the CsPbBr3-GO composites was 3.23 ns. The value was shorter than that (4.883 ns) of the inherent emission of the CsPbBr3 at 500 nm. These results can explain that charges photogenerated from nanoplates will be transferred to the graphene layer. We will also discuss the formation mechanism of nanoplates on graphene surfaces and the performance of CsPbBr3-GO based optoelectronic devices such as a photodetector.
All inorganic cesium lead halide (CsPbX3, X = Cl, Br, I) perovskite nanocrystals (NCs) have risen as an attractive material due to exceptional optical properties such as high photoluminescence quantum yields (PLQYs), tunable emission, and narrow emission bandwidth. However, the CsPbX3 NCs are inherently unstable, susceptible to degradation under ambient conditions, and have low carrier mobility due to the passivation of ligands on the NCs surface. In comparison, graphene offers exceptional carrier mobility (>15,000 cm2·V-1·s-1), broad spectral bandwidth, and excellent stability in ambient conditions. In this presentation, we will report the effect of graphene oxide (GO) additive on the shape and properties of perovskite NCs. When GO powder was added to the PbBr2 precursor, well-aligned self-assembled CsPbBr3 nanoplates were observed only on the surface of graphene layers. Typical photoluminescence (PL) spectrum of CsPbBr3 NCs exhibited a single peak near 500 nm while an additional peak appeared for CsPbBr3-GO composites at ~455 nm. The blue emission might be originated from the nanoplates with 3~4 nm thickness due to the quantum confinement effect. Time-resolved PL (TRPL) measurement revealed that the lifetime of radiative recombination near at 455 nm from the CsPbBr3-GO composites was 3.23 ns. The value was shorter than that (4.883 ns) of the inherent emission of the CsPbBr3 at 500 nm. These results can explain that charges photogenerated from nanoplates will be transferred to the graphene layer. We will also discuss the formation mechanism of nanoplates on graphene surfaces and the performance of CsPbBr3-GO based optoelectronic devices such as a photodetector.
주제어
#inorganic perovskite graphene functional group nanoplate quantum confinement effect
학위논문 정보
저자
이은영
학위수여기관
전남대학교
학위구분
국내석사
학과
화학공학과
지도교수
이상현
발행연도
2022
총페이지
73
키워드
inorganic perovskite graphene functional group nanoplate quantum confinement effect
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