이온전도성 리튬 복합체를 이용한 리튬 메탈 전지 내 리튬 성장 안정화 연구 A study on Stabilizing Li growth in Li-Metal Batteries through Li composites with Li-Ion Conducting Materials원문보기
최근 전기자동차(Electric Vehicle, EV) 및 에너지 저장 시스템 (Energy Storage System, ESS) 산업이 급속히 발전하면서 고에너지밀도의 이차전지에 대한 수요는 꾸준하게 증가하고 있다. 현재 이차전지에 범용적으로 사용되는 음극은 흑연으로, 372 mAh/g의 낮은 비용량을 가지기 때문에 증가하는 ...
최근 전기자동차(Electric Vehicle, EV) 및 에너지 저장 시스템 (Energy Storage System, ESS) 산업이 급속히 발전하면서 고에너지밀도의 이차전지에 대한 수요는 꾸준하게 증가하고 있다. 현재 이차전지에 범용적으로 사용되는 음극은 흑연으로, 372 mAh/g의 낮은 비용량을 가지기 때문에 증가하는 에너지밀도에 대한 수요를 충족시키기에는 한계가 있다. 현재 음극의 에너지밀도를 향상시키기 위해 고용량의 실리콘을 10% 내외로 흑연 음극과 혼합하여 사용하는 연구가 진행 중에 있으나 여전히 낮은 비용량과 제한된 리튬 소스로 인한 초기 비가역 용량 손실 등 다양한 문제가 잔존한다. 리튬 메탈 음극은 높은 비용량 (3860 mAh/g)과 낮은 표준환원 전위(―3.04 V vs SHE)를 가지며 무한한 리튬 소스를 제공할 수 있어 현재의 리튬 이차전지 시스템에서는 가장 이상적인 음극이다. 그러나 충방전 과정에 발생하는 수지상의 리튬 덴드라이트는 전지의 수명 특성을 저하시킬 뿐 아니라 내부 단락으로 인한 폭발로 이어지는 안정성 문제로 인해 상용화에 어려움이 있다. 이를 해결하기 위해 전해액최적화, 분리막 코팅, 집전체 개질, 안정한 SEI 형성과 같이 다양한 연구가 진행중에 있다. 특히 이온전도성 성분을 포함하는 리튬 복합 음극은 향상된 계면 안정성과 리튬 이온 확산의 개선으로 인해 덴드라이트를 억제하는 효과적인 방법이다. 그러나 현재까지의 이온전도성 복합 음극 연구는 리튬과 첨가한 소재 사이의 반응 과정이 필요하다는 한계점이 있었고, 이온전도성 입자가 포함된 복합 음극은 거의 연구되지 않았다. 따라서 본 연구에서 리튬과 반응하지 않으면서 높은 리튬이온전도도를 가지는 산화물계 고체전해질인 Al 도핑된 Li7La3Zr2O12 (Al-doped LLZO)를 리튬 메탈 반복적인 압연 공정을 통해 성공적으로 복합 음극을 제조하였다. 표면에 존재하는 LLZO는 리튬 이온 플럭스를 효과적으로 분산시켜주어 리튬 덴드라이트를 억제하여 대칭 셀에서 구동 시 대조군에 비하여 낮은 과전압과 향상된 수명 특성을 나타내었다. 특히 복합 음극에서 안정적인 리튬의 증착은 리튬 덴드라이트로 인한 데드 리튬의 발생 및 전해액의 분해가 적어 리튬-NCM811 전지 및 리튬-황 전지에서도 개선된 충방전 특성을 나타내었다.
최근 전기자동차(Electric Vehicle, EV) 및 에너지 저장 시스템 (Energy Storage System, ESS) 산업이 급속히 발전하면서 고에너지밀도의 이차전지에 대한 수요는 꾸준하게 증가하고 있다. 현재 이차전지에 범용적으로 사용되는 음극은 흑연으로, 372 mAh/g의 낮은 비용량을 가지기 때문에 증가하는 에너지밀도에 대한 수요를 충족시키기에는 한계가 있다. 현재 음극의 에너지밀도를 향상시키기 위해 고용량의 실리콘을 10% 내외로 흑연 음극과 혼합하여 사용하는 연구가 진행 중에 있으나 여전히 낮은 비용량과 제한된 리튬 소스로 인한 초기 비가역 용량 손실 등 다양한 문제가 잔존한다. 리튬 메탈 음극은 높은 비용량 (3860 mAh/g)과 낮은 표준환원 전위(―3.04 V vs SHE)를 가지며 무한한 리튬 소스를 제공할 수 있어 현재의 리튬 이차전지 시스템에서는 가장 이상적인 음극이다. 그러나 충방전 과정에 발생하는 수지상의 리튬 덴드라이트는 전지의 수명 특성을 저하시킬 뿐 아니라 내부 단락으로 인한 폭발로 이어지는 안정성 문제로 인해 상용화에 어려움이 있다. 이를 해결하기 위해 전해액 최적화, 분리막 코팅, 집전체 개질, 안정한 SEI 형성과 같이 다양한 연구가 진행중에 있다. 특히 이온전도성 성분을 포함하는 리튬 복합 음극은 향상된 계면 안정성과 리튬 이온 확산의 개선으로 인해 덴드라이트를 억제하는 효과적인 방법이다. 그러나 현재까지의 이온전도성 복합 음극 연구는 리튬과 첨가한 소재 사이의 반응 과정이 필요하다는 한계점이 있었고, 이온전도성 입자가 포함된 복합 음극은 거의 연구되지 않았다. 따라서 본 연구에서 리튬과 반응하지 않으면서 높은 리튬이온전도도를 가지는 산화물계 고체전해질인 Al 도핑된 Li7La3Zr2O12 (Al-doped LLZO)를 리튬 메탈 반복적인 압연 공정을 통해 성공적으로 복합 음극을 제조하였다. 표면에 존재하는 LLZO는 리튬 이온 플럭스를 효과적으로 분산시켜주어 리튬 덴드라이트를 억제하여 대칭 셀에서 구동 시 대조군에 비하여 낮은 과전압과 향상된 수명 특성을 나타내었다. 특히 복합 음극에서 안정적인 리튬의 증착은 리튬 덴드라이트로 인한 데드 리튬의 발생 및 전해액의 분해가 적어 리튬-NCM811 전지 및 리튬-황 전지에서도 개선된 충방전 특성을 나타내었다.
Today, as lithium-ion batteries (LIBs) are applied not only to small portable devices but also to large devices such as electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs), demand for energy density is increasing. However, graphite anodes in current LIBs have several limitations in meeting the...
Today, as lithium-ion batteries (LIBs) are applied not only to small portable devices but also to large devices such as electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs), demand for energy density is increasing. However, graphite anodes in current LIBs have several limitations in meeting the need because of their low specific capacity and initial irreversible capacity loss. In particular, an initial irreversible capacity loss is fatal from an economic point of view because a lithium source comes from the cathode material, which is the most expensive component of the battery. From this perspective, lithium (Li) metal is the most ideal anode material due to its high specific capacity and the lowest potential and infinite lithium source. However, practical implementation of Li metal faces challenges such as uncontrollable growth of Li dendrite and the formation of a weak solid electrolyte interphase (SEI). Accordingly, the generation of dead Li, the depletion of an electrolyte, a short circuit occurs, and the cycle performance and cell stability are degraded. In this regard, Li-metal-based composites mixed with high Li-ion conductive components enable uniform Li growth thanks to its improved Li-ion migration and interfacial stability. In this thesis, Li composite anodes with high Li-ion conductivity were studied to stabilize Li-growth. The Li composite using Li-ion conducting Al-doped Li77La3Zr2O12 particles (Li/LLZO) was easily synthesized through a mechanical kneading process. In order to confirm dendrite inhibition in the Li-ionic conductive particle-based composite anode, which have been rarely reported before, this thesis dealt with a composite anode including LLZO particles that do not react with Li. The optimized composite with 20% LLZO content (Li/LLZO-20) effectively controls Li-ion flux, leading to the successful suppression of Li dendritic growth. Compared to the use of the Li/LLZO-0 anode without LLZO, the use of the Li/LLZO-20 anode resulted in significantly improved stability and reduced overpotential in Li plating/stripping tests of various current densities and capacities. Through systematic investigation, it was observed that the incorporation of LLZO particles provides significantly accelerated pathways for Li-ion migration at the electrode-electrolyte interface, facilitating smooth transport through the LLZO particles. As a result, Li-metal battery and Li-S battery cells utilizing the Li/LLZO composite anode exhibit remarkable cycle stability compared to cells employing pure Li anodes.
Today, as lithium-ion batteries (LIBs) are applied not only to small portable devices but also to large devices such as electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs), demand for energy density is increasing. However, graphite anodes in current LIBs have several limitations in meeting the need because of their low specific capacity and initial irreversible capacity loss. In particular, an initial irreversible capacity loss is fatal from an economic point of view because a lithium source comes from the cathode material, which is the most expensive component of the battery. From this perspective, lithium (Li) metal is the most ideal anode material due to its high specific capacity and the lowest potential and infinite lithium source. However, practical implementation of Li metal faces challenges such as uncontrollable growth of Li dendrite and the formation of a weak solid electrolyte interphase (SEI). Accordingly, the generation of dead Li, the depletion of an electrolyte, a short circuit occurs, and the cycle performance and cell stability are degraded. In this regard, Li-metal-based composites mixed with high Li-ion conductive components enable uniform Li growth thanks to its improved Li-ion migration and interfacial stability. In this thesis, Li composite anodes with high Li-ion conductivity were studied to stabilize Li-growth. The Li composite using Li-ion conducting Al-doped Li77La3Zr2O12 particles (Li/LLZO) was easily synthesized through a mechanical kneading process. In order to confirm dendrite inhibition in the Li-ionic conductive particle-based composite anode, which have been rarely reported before, this thesis dealt with a composite anode including LLZO particles that do not react with Li. The optimized composite with 20% LLZO content (Li/LLZO-20) effectively controls Li-ion flux, leading to the successful suppression of Li dendritic growth. Compared to the use of the Li/LLZO-0 anode without LLZO, the use of the Li/LLZO-20 anode resulted in significantly improved stability and reduced overpotential in Li plating/stripping tests of various current densities and capacities. Through systematic investigation, it was observed that the incorporation of LLZO particles provides significantly accelerated pathways for Li-ion migration at the electrode-electrolyte interface, facilitating smooth transport through the LLZO particles. As a result, Li-metal battery and Li-S battery cells utilizing the Li/LLZO composite anode exhibit remarkable cycle stability compared to cells employing pure Li anodes.
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