[학위논문]고체 전해질의 전기화학적 안정성을 위한 폴리아크릴로나이트릴(PAN) 첨가에 의한 Ga-LLZO(Li7La3Zr2O12)의 표면 개질 Surface Modification of Ga-LLZO(Li7La3Zr2O12) by the Addition of PAN(Polyacrylonitrile) for the Electrochemical Stability of Solid Electrolytes
복합 고체 전해질(CSEs)은 고체 전지의 성능을 향상시키기 위한 유망한 솔루션으로 간주되고 있다. 그 중에서도 세라믹인 Li7La3Zr2O12(LLZO)와 고분자인 poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP), 숙시노나이트릴 (SCN)과 리튬 염(Li salt)을 포함한 복합 고체 전해질이 활발히 연구되고 있다. 그럼에도 불구하고, SCN과 LLZO 사이의 계면은 SCN에 포함된 나이트릴기의 ...
복합 고체 전해질(CSEs)은 고체 전지의 성능을 향상시키기 위한 유망한 솔루션으로 간주되고 있다. 그 중에서도 세라믹인 Li7La3Zr2O12(LLZO)와 고분자인 poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP), 숙시노나이트릴 (SCN)과 리튬 염(Li salt)을 포함한 복합 고체 전해질이 활발히 연구되고 있다. 그럼에도 불구하고, SCN과 LLZO 사이의 계면은 SCN에 포함된 나이트릴기의 중합반응으로 인해 불안정하다는 문제가 보고되고 있다. 결과적으로SCN의 중합 반응은 두 가지 주요 문제를 야기한다; (1) LLZO와 SCN 혼합 과정 중 겔 형성 및 (2) 충전 및 방전 중의 이온 성능 저하이다. 이러한 촉매 반응을 방지하기 위해 이 논문에서는 폴리아크릴로니트릴 (PAN)을 CSE에 첨가하였다. PAN은 LLZO의 La과 먼저 반응하여 PAN의 사이클화 과정을 통해 SCN의 중합을 막는다. 이 연구에서는 SCN에 5wt%의 PAN을 첨가하여 향상된 화학적 안정성을 얻었다. 결과적으로 얻어진 CSE는 상온에서 약 10-⁴ S/cm의 이온 전도도를 가지고 있다. 또한, LiFePO4(LFP) 및 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(LNCM) 양극과 Li금속 양극을 사용한 코인셀은 각각 0.1 C에서 150mAh/g 및 167mAh/g의 방전 용량을 보이며 안정된 사이클 성능을 나타냈다. 5 mAh의 방전 용량을 가진 파우치형 전지도 잠재적인 전기화학 성능을 보여주었다..
복합 고체 전해질(CSEs)은 고체 전지의 성능을 향상시키기 위한 유망한 솔루션으로 간주되고 있다. 그 중에서도 세라믹인 Li7La3Zr2O12(LLZO)와 고분자인 poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP), 숙시노나이트릴 (SCN)과 리튬 염(Li salt)을 포함한 복합 고체 전해질이 활발히 연구되고 있다. 그럼에도 불구하고, SCN과 LLZO 사이의 계면은 SCN에 포함된 나이트릴기의 중합반응으로 인해 불안정하다는 문제가 보고되고 있다. 결과적으로SCN의 중합 반응은 두 가지 주요 문제를 야기한다; (1) LLZO와 SCN 혼합 과정 중 겔 형성 및 (2) 충전 및 방전 중의 이온 성능 저하이다. 이러한 촉매 반응을 방지하기 위해 이 논문에서는 폴리아크릴로니트릴 (PAN)을 CSE에 첨가하였다. PAN은 LLZO의 La과 먼저 반응하여 PAN의 사이클화 과정을 통해 SCN의 중합을 막는다. 이 연구에서는 SCN에 5wt%의 PAN을 첨가하여 향상된 화학적 안정성을 얻었다. 결과적으로 얻어진 CSE는 상온에서 약 10-⁴ S/cm의 이온 전도도를 가지고 있다. 또한, LiFePO4(LFP) 및 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(LNCM) 양극과 Li금속 양극을 사용한 코인셀은 각각 0.1 C에서 150mAh/g 및 167mAh/g의 방전 용량을 보이며 안정된 사이클 성능을 나타냈다. 5 mAh의 방전 용량을 가진 파우치형 전지도 잠재적인 전기화학 성능을 보여주었다..
Composite solid electrolytes (CSEs), often incorporating succinonitrile (SCN), offer promising solutions for improving the performance of all-solid-state batteries. These electrolytes are typically made of ceramics such as Li7La3Zr2O12 (LLZO) and polymers such as poly (vinylidene fluoride-co-hexaflu...
Composite solid electrolytes (CSEs), often incorporating succinonitrile (SCN), offer promising solutions for improving the performance of all-solid-state batteries. These electrolytes are typically made of ceramics such as Li7La3Zr2O12 (LLZO) and polymers such as poly (vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP). Garnet applied Polymer-Ceramic Electrolyte (g-PCE) is composed of PVDF-HFP, SCN and LLZO. However, the interface between SCN and LLZO is reportedly unstable owing to the polymerization of SCN. This polymerization could cause two serious problems.; (1) gelation during mixing LLZO and SCN and (2) degradation of ionic performance during charge and discharge. To prevent this catalytic reaction, polyacrylonitrile (PAN) can be added to the g-PCE (g-PPCE). PAN blocks the polymerization of SCN through a cyclization process involving La-ions, which occurs more rapidly than SCN polymerization. In this study, the enhanced chemical stability of the garnet applied PAN added Polymer Ceramic Electrolyte (g-PPCE) was achieved by using an impregnation process of SCN with 5wt.% of PAN. The resulting CSE has an ionic conductivity of ~10-⁴ S/cm at room temperature. Coin-type cells assembled with LFP(LiFePO4) and LNCM(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2) cathodes with Li-metal anodes show specific discharge capacities of 150 and 167 mAh/g at 0.1 C, respectively and stable cycle performances. A pouch-type cell with a discharge capacity of 5 mAh also exhibits potential electrochemical performance as well.
Composite solid electrolytes (CSEs), often incorporating succinonitrile (SCN), offer promising solutions for improving the performance of all-solid-state batteries. These electrolytes are typically made of ceramics such as Li7La3Zr2O12 (LLZO) and polymers such as poly (vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP). Garnet applied Polymer-Ceramic Electrolyte (g-PCE) is composed of PVDF-HFP, SCN and LLZO. However, the interface between SCN and LLZO is reportedly unstable owing to the polymerization of SCN. This polymerization could cause two serious problems.; (1) gelation during mixing LLZO and SCN and (2) degradation of ionic performance during charge and discharge. To prevent this catalytic reaction, polyacrylonitrile (PAN) can be added to the g-PCE (g-PPCE). PAN blocks the polymerization of SCN through a cyclization process involving La-ions, which occurs more rapidly than SCN polymerization. In this study, the enhanced chemical stability of the garnet applied PAN added Polymer Ceramic Electrolyte (g-PPCE) was achieved by using an impregnation process of SCN with 5wt.% of PAN. The resulting CSE has an ionic conductivity of ~10-⁴ S/cm at room temperature. Coin-type cells assembled with LFP(LiFePO4) and LNCM(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2) cathodes with Li-metal anodes show specific discharge capacities of 150 and 167 mAh/g at 0.1 C, respectively and stable cycle performances. A pouch-type cell with a discharge capacity of 5 mAh also exhibits potential electrochemical performance as well.
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