전고체 배터리는 액체 전해질을 차용한 기존의 리튬 이온 배터리보다 화재 및 폭발 위험으로부터 안전하고 부피당 에너지 밀도가 높아 차세대 전지의 유력한 후보로 주목받고 있다. 전고체 배터리용 고체전해질 중 황화물계 고체전해질은 타 고체전해질에 비해 우수한 특성으로 지금까지 활발한 연구가 진행되고 있다. 황화물계 고체전해질에서 가장 주목할만한 특성은 이온전도도인데, 과거 연구는 황화물계 고체전해질에 다양한 도펀트를 도핑하여 이온전도도를 개선해왔다. 하지만 도펀트가 어떠한 영향에 의해 이온전도 특성을 개선하는지에 대한 원자 수준의 원인은 명확하게 규명되지 않았다. 본 연구는 LPS계 황화물계 고체전해질에 금속/할로겐 원소를 이중으로 도핑한 새로운 황화물계 고체전해질을 합성하고, 이와 관련된 메커니즘을 조사한다. 합성 및 전기화학적 특성 분석 결과, 0.2M의 AgCl이 도핑된 LPS(Li6.8P3Ag0.1S10.9Cl0.1)는 도핑되지 않은 LPS에 비해 이온 전도도가 80% 이상 개선되었다. 향상된 전도도의 원인은 ...
전고체 배터리는 액체 전해질을 차용한 기존의 리튬 이온 배터리보다 화재 및 폭발 위험으로부터 안전하고 부피당 에너지 밀도가 높아 차세대 전지의 유력한 후보로 주목받고 있다. 전고체 배터리용 고체전해질 중 황화물계 고체전해질은 타 고체전해질에 비해 우수한 특성으로 지금까지 활발한 연구가 진행되고 있다. 황화물계 고체전해질에서 가장 주목할만한 특성은 이온전도도인데, 과거 연구는 황화물계 고체전해질에 다양한 도펀트를 도핑하여 이온전도도를 개선해왔다. 하지만 도펀트가 어떠한 영향에 의해 이온전도 특성을 개선하는지에 대한 원자 수준의 원인은 명확하게 규명되지 않았다. 본 연구는 LPS계 황화물계 고체전해질에 금속/할로겐 원소를 이중으로 도핑한 새로운 황화물계 고체전해질을 합성하고, 이와 관련된 메커니즘을 조사한다. 합성 및 전기화학적 특성 분석 결과, 0.2M의 AgCl이 도핑된 LPS(Li6.8P3Ag0.1S10.9Cl0.1)는 도핑되지 않은 LPS에 비해 이온 전도도가 80% 이상 개선되었다. 향상된 전도도의 원인은 싱크로트론X-선 회절 분석, 리트벨트 리파인먼트(Rietveld refinement), DFT 계산, 인공 신경망 기반 분자 동역학(ANN-based MD) 시뮬레이션 등의 다양한 기법을 통해 규명되었으며, 결과적으로 LPS 구조 내 PS4 및 P2S7 구조 구조체의 P-S 결합 해리/재결합으로 인해 발생하는 다양한 PSx transformation 현상을 발견할 수 있었다. 이러한 구조체의 변화는 패들 휠 효과와 함께 빠른 리튬 이동을 가능하게 한다. 본 연구를 통해 이중 도핑된 LPS의 명확한 구조-전도도 관계를 규명하여 차후 고이온전도도를 확보한 황화물계 고체 전해질 개발 및 설계를 위한 근본적인 지침을 제공할 것으로 기대한다.
전고체 배터리는 액체 전해질을 차용한 기존의 리튬 이온 배터리보다 화재 및 폭발 위험으로부터 안전하고 부피당 에너지 밀도가 높아 차세대 전지의 유력한 후보로 주목받고 있다. 전고체 배터리용 고체전해질 중 황화물계 고체전해질은 타 고체전해질에 비해 우수한 특성으로 지금까지 활발한 연구가 진행되고 있다. 황화물계 고체전해질에서 가장 주목할만한 특성은 이온전도도인데, 과거 연구는 황화물계 고체전해질에 다양한 도펀트를 도핑하여 이온전도도를 개선해왔다. 하지만 도펀트가 어떠한 영향에 의해 이온전도 특성을 개선하는지에 대한 원자 수준의 원인은 명확하게 규명되지 않았다. 본 연구는 LPS계 황화물계 고체전해질에 금속/할로겐 원소를 이중으로 도핑한 새로운 황화물계 고체전해질을 합성하고, 이와 관련된 메커니즘을 조사한다. 합성 및 전기화학적 특성 분석 결과, 0.2M의 AgCl이 도핑된 LPS(Li6.8P3Ag0.1S10.9Cl0.1)는 도핑되지 않은 LPS에 비해 이온 전도도가 80% 이상 개선되었다. 향상된 전도도의 원인은 싱크로트론 X-선 회절 분석, 리트벨트 리파인먼트(Rietveld refinement), DFT 계산, 인공 신경망 기반 분자 동역학(ANN-based MD) 시뮬레이션 등의 다양한 기법을 통해 규명되었으며, 결과적으로 LPS 구조 내 PS4 및 P2S7 구조 구조체의 P-S 결합 해리/재결합으로 인해 발생하는 다양한 PSx transformation 현상을 발견할 수 있었다. 이러한 구조체의 변화는 패들 휠 효과와 함께 빠른 리튬 이동을 가능하게 한다. 본 연구를 통해 이중 도핑된 LPS의 명확한 구조-전도도 관계를 규명하여 차후 고이온전도도를 확보한 황화물계 고체 전해질 개발 및 설계를 위한 근본적인 지침을 제공할 것으로 기대한다.
The effectiveness of the dopant doping as a method of improving the conductivity of sulfide solid electrolytes (SEs) is not in doubt, however, the atomic-level mechanisms underpinning these enhancements remain elusive. In this study, we investigate the atomic mechanisms associated with the high ioni...
The effectiveness of the dopant doping as a method of improving the conductivity of sulfide solid electrolytes (SEs) is not in doubt, however, the atomic-level mechanisms underpinning these enhancements remain elusive. In this study, we investigate the atomic mechanisms associated with the high ionic conductivity of the Li7P3S11 solid electrolyte (referred to as 'LPS') and its response to metal(Ag)/halogen(Cl) dual-dopants. Synthesis and electrochemical characterizations show that the 0.2M AgCl-doped LPS (Li6.8P3Ag0.1S10.9Cl0.1) exhibited an over 80% improvement in ionic conductivity compared to the undoped LPS. The atomic-level structures responsible for the enhanced conductivity were generated by a set of experimental and simulation techniques: synchrotron X-ray diffractometry, Rietveld refinement, density functional theory (DFT) calculations, and artificial neural network-based molecular dynamics (ANN-based MD) simulations This thorough characterization highlights the role of dual-dopants in altering the structure and ionic conductivity. We found that the PS4 and P2S7 structural motifs of LPS undergo transformation into various PSx substructures due to the dissociation/bonding of P–S bonds. These changes in the substructures, in conjunction with the paddle-wheel effect, enable rapid Li migration. The dopant atoms serve to enhance the flexibility of PS4–P2S7 polyhedral frameworks, leading to a flattened overall energy landscapes for Li diffusion, and consequently enhancing the ionic conductivity. Our study elucidates a clear structure-conductivity relationship for the dual-doped LPS, providing a fundamental guideline for the development of sulfide solid electrolytes with superior conductivity.
The effectiveness of the dopant doping as a method of improving the conductivity of sulfide solid electrolytes (SEs) is not in doubt, however, the atomic-level mechanisms underpinning these enhancements remain elusive. In this study, we investigate the atomic mechanisms associated with the high ionic conductivity of the Li7P3S11 solid electrolyte (referred to as 'LPS') and its response to metal(Ag)/halogen(Cl) dual-dopants. Synthesis and electrochemical characterizations show that the 0.2M AgCl-doped LPS (Li6.8P3Ag0.1S10.9Cl0.1) exhibited an over 80% improvement in ionic conductivity compared to the undoped LPS. The atomic-level structures responsible for the enhanced conductivity were generated by a set of experimental and simulation techniques: synchrotron X-ray diffractometry, Rietveld refinement, density functional theory (DFT) calculations, and artificial neural network-based molecular dynamics (ANN-based MD) simulations This thorough characterization highlights the role of dual-dopants in altering the structure and ionic conductivity. We found that the PS4 and P2S7 structural motifs of LPS undergo transformation into various PSx substructures due to the dissociation/bonding of P–S bonds. These changes in the substructures, in conjunction with the paddle-wheel effect, enable rapid Li migration. The dopant atoms serve to enhance the flexibility of PS4–P2S7 polyhedral frameworks, leading to a flattened overall energy landscapes for Li diffusion, and consequently enhancing the ionic conductivity. Our study elucidates a clear structure-conductivity relationship for the dual-doped LPS, providing a fundamental guideline for the development of sulfide solid electrolytes with superior conductivity.
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