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문제 정의
- 본 연구의 목적은 황-이용 탈질시 알칼리도를 공급하기 위해 종속영양 탈질을 이용하는 방안의 적용 가능성을 평가하는 데 있다. 이를 위하여 종속/독립동시탈질시 알칼리도 공급량을 0으로 유지하기 위해 종속영양 탈질로 제거되어야 하는 NO3'-N 분율 (HDNRfraction) 을 정의하고, 외부 탄소원의 종류가 HDNRfraction에 미치는 영향을 살펴보고, 수리 학적 체류 시간이 반응조의 운전에 미치는 영향을 파악하였다.
- 황-이용 탈질시 알칼리도의 공급 방안으로 종속영양 탈질을 이용(이하 종속/독립동시탈질)하는 방안은 황-이용 탈질시 반응조에 종속영 양탈질균이 존재한다는 사실에 착안하여 종속영양탈질시 생성되는 알칼리도를 황-이용 탈질에 이용하기 위하여 제안되었다. Kim과 Baee는 황충전상 반응조에 외 부탄소원이 포함된 인공폐수 및 질산화된 침출수를 주입한 경우 종속영양탈질이 일어났으며, 이때 생성된 알칼리도가 황-이 용 탈질균에 의해 이용됨 을 확인하였다.
제안 방법
- 실험조건별 외부탄소원주입 량은 COD로 표현하였으며, 그 농도는 Table 2 에 나타내었다. 메탄을, 글루코스 및 아세트산 나트륨의 경우 이론적 산소 요구량(ThOD)을, 당밀의 경우 측정된 CODcr을 이용하였다. SPBR-1의 유입 유량은 2 L/day이었으며, EBCTe 40.
- 실험은 2개의 반응조를 이용하여 외부 탄소 원의 종류 및 농도(SPBR-1) 와 수리학적 체류시간 (SPBR-2)의 영향을 파악하였다. SPBR-1 에는 외 부탄소원으로 글루코스, 당밀, 메탄올 및 아세트산나트륨 등을 사용하였다.
- NO3--N, NOd-N, SO42; CODcr(이하 COD). 알칼리도를 분석하였고, 측면 채취구의 시료에 대해서는 no3'-n, no2'-n.NH4+-N.
- 유입수는 미량 펌프를 이용하여 상향 주입하였으며 유출 관은 U자관을 이용하여 공기 유입을 차단하였다. 유출 가스는 포화식염수를 담은 포집병을 통과시킨 후 습식가스미터를 연결하여 발생량을 측정하였다. 황 충전 상 반응조는 본 실험에 이용되기 전 약 260 일간 인공폐수 또는 질산화된 침출수를 주입하며 운전되었으며 이에 대한 자세한 사항은 Kim과 Bae10) 에 의해 기술되어 있다.
- 평가하는 데 있다. 이를 위하여 종속/독립동시탈질시 알칼리도 공급량을 0으로 유지하기 위해 종속영양 탈질로 제거되어야 하는 NO3'-N 분율 (HDNRfraction) 을 정의하고, 외부 탄소원의 종류가 HDNRfraction에 미치는 영향을 살펴보고, 수리 학적 체류 시간이 반응조의 운전에 미치는 영향을 파악하였다.
- 적용된 HDNRfraction에서 외부 탄소원별로 탈질 효율이 차이에 대한 원인을 파악하기 위해 각 조건별 이론 및 실제 알칼리도 발생량을 비교하였다. COD 의 제거량과 SO4즈 발생량을 기준으로 식 (1)~(3) 을이용하여 알칼리도로 환산하면 식(4)와 같이 유입 및 유출 알칼리도와 함께 물질 수지를 세울 수 있다.
- 종속/독립동시탈질시 적용 가능한 부하량을 산정하기 위하여 외부 탄소원으로 HDNRfraction 60%에 해당하는 메탄을을 질산화된 침출수에 첨가하여 유량을 2, 4. 8 L/day로 증가시키며 SPBR-2를 운전하였다.
- 종속/독립동시탈질시 체류시간의 영향 파악은 SPBR-2를 사용하였으며, 유입 유량을 2에서 8 L/ day 증가시켜 체류시간을 단계별로 단축시키며 수행하였다. 각 유량별 EBCT와 공극율을 고려한 유효 HRT는 Table 3에 나타낸 바와 같다.
- 황충전상 반응조를 이용하여 종속/독립 동시탈질시 외부 탄소원의 종류와 수리학적 체류시간의 영향을 파악하여 다음과 같은 결론을 도출하였다.
대상 데이터
- NH4+-N. SO42; COD를 분석하였다. 각 실험항목의 분석 방법은 Standard Methods*, 와 수질오염 공정시험법18)에 따랐다.
- 영향을 파악하였다. SPBR-1 에는 외 부탄소원으로 글루코스, 당밀, 메탄올 및 아세트산나트륨 등을 사용하였다. 실험조건별 외부탄소원주입 량은 COD로 표현하였으며, 그 농도는 Table 2 에 나타내었다.
- 1에 나타난 바와 같다. 반응조의 내경은 79 mm, 높이는 690 mm이며 .측면에는 115 mm 간격으로 시료 채취구(port)를 설치하였다.
- 본 연구에 사용된 침출수는 수도권 쓰레기 매립지에서 운영 중인 질산화-탈질 pilot plant(MLE공법)의 유출수로서 그 수질은 Table 1에 나타낸 바와 같다. 침출수의 pH는 반응조에 유입시키기 전 7.
- 각 유량별 EBCT와 공극율을 고려한 유효 HRT는 Table 3에 나타낸 바와 같다. 종속영양 탈질의 외부 탄소원으로 메탄을을 이용하였으며 HDNRfractione 60%로 적용하였다.
이론/모형
- SO42; COD를 분석하였다. 각 실험항목의 분석 방법은 Standard Methods*, 와 수질오염 공정시험법18)에 따랐다. COD는 황분말의 영향을 배제하기 위해 막(0.
성능/효과
- 3) 종속/독립동시탈질시 100%의 탈질 효율을 얻을 수 있는 EBCT와 용적 부하는 각각 6.76 h와 2.84 kg-NO「N/m3 -d이었으며 , 최대단위용적당 제거율은 NO3'-N 처리 효율 89% 에서 5.05 kg-NO3"-N/m3 . d이었다.
- 1) 황충전상 반웅조에서 종속/독립 동시 탈 질을 수행할 경우 종속영양탈질에서 발생하는 알칼리도를 황-이용탈질에 이용함으로써 외부 알칼리도 공급 없이 100% 탈질 효율을 얻을 수 있었다.
- 2) 종속/독립동시탈질시 알칼리도 공급량을 0 으로 유지하기 위해 종속영양 탈질에 의해 제거되어야 하는 NO3-N 분율(HDNRfraction)은 메탄을 및 아세트산 나트륨의 경우 각각 60% 이하 및 44%로 이론값과 일치하였다. 글루코스와 당밀의 경우 이론적인 HDNRfraction보다 과량이 외부 탄소원이 필요하였는 봐, 이는 이들 물질의 일부가 종속영양 탈질에 의해 사용되지 못하였기 때문인 것으로 사료된다.
- 4) 종속/독립동시탈질시 종속영양탈질균의 과대증식과 황입자 크기의 감소, 그리고 발생 가스에 의해 반응조의 막힘 현상이 발생하였다. 이를 해결하기 위해서 황-충전 상 반응조에 유입수를 하향류로 주입하고 주기적인 역세척을 할 필요가 있다.
- NO2'-N 은 실험 시작 90일까지 50~100 mg/L로 유입되었으나, 모든 경우에 유출수에서는 검출되지 않았으며 , port#6에서만 간헐적으로 50 mg/L까지 축적되었다. 각 탄소원별 탈질 효율을 살펴보면 메탄올 및 아세트산 나트륨의 경우 이론적 HDNRfraction 보다 다소 높은 60% 및 44%에서 100%의 탈질 효율을 나타냈다. 메탄을의 경우 이론값보다 다소 낮은 HDNRfraction 50%에서 탈질 효율은 97%이었다.
- 이는 주입된 당밀의 약 20%가 탈질에 이용되지 않았으며.그 결과 종속영양탈질로부터 알칼리도 발생량이 부족하여 황-이용 탈질량이 감소하고 전체 탈질 효율도 저하되었음을 알 수 있다.
- Kim과 Baee는 황충전상 반응조에 외 부탄소원이 포함된 인공폐수 및 질산화된 침출수를 주입한 경우 종속영양탈질이 일어났으며, 이때 생성된 알칼리도가 황-이 용 탈질균에 의해 이용됨 을 확인하였다. 따라서 황-이용 탈질과 종속영양탈질을 적절한 비율로 조절하면 알칼리도를 공급하지 않고도 NO3-N를 100% 제거할 수 있을 것이다. 그러나 현재 종속/독립동시탈질에 대한 연구는 극히 초보적인 단계이다.
- 아세트산 나트륨의 경우에는 측정된 유출수 알칼리도가 계산된 유출수 알칼리도보다 832 mg/L 높게 나타났다. 또한 글루코스와 당밀의 경우에도 유출수 알칼리도가 물질 수지로 계산된 유출수 알칼리도 보다 110-170 mg/L 높게 나타나 이들 물질을 이용한 종속영양탈질시 알칼리도 발생량이 양론식에 의한 이론적인 양보다 큼을 알 수 있었다.
- 일반적으로 물질 수지식을 이용해 구한 알칼리도와 측정된 알칼리도는 큰 차이를 나타내지 않았다. 메탄을의 경우 이론적인 HDNRfraction 56%보다 작은 50%에서는 유출수 알칼리도가 유입 수보다 낮았으며, 60%에서는 유출수 알칼리도가 높아 이론적으로 기대한 현상이 나타났다. 아세트산 나트륨의 경우에는 측정된 유출수 알칼리도가 계산된 유출수 알칼리도보다 832 mg/L 높게 나타났다.
- 막힘 현상의 둘째 원인은 황입경의 감소이다. 실험 종료 후 관찰한 결과 황입경은 하단으로 갈수록 크기가 감소하였으며 황입자의 부스러기도 관찰되었다. 미생물의 황 소모에 의한 황입경의 감소 및 균열에 의한 파쇄는 황-충전상반응조내 공극비와 공극의 크기를 감소시키므로 미생물의 성장과 더불어 반응조 하단의 막힘 현상을 촉진하게 된다.
- %는 HDNRfraction) 에는 유출수 pH가 6 이상으로 유지되었으나, NO3「-N이 잔류한 경우 (글루코스 60%, 당밀 70%, 메탄올 50%)에는 유출수 pH가 6 이하로 저하되었다. 알칼리도의 변화도 pH와 매우 유사한 경향을 보여, 유입 NO3-N이 100% 제거된 경우에만 유출수의 알칼리도가 유입수의 알칼리도 보다 높게 유지되었다. 이는 종속영 양탈질에 의해 알칼리도가 충분히 공급되지 못한 경우 pH 저하에 의해 황-이용 탈질이 저하되고, 그 결과 탈질 효율이 저 하되었음을 의미한다.
- 2(c)) port#6까지는 종속영양 탈질과 황-이용 탈질이 동시에 일어나고, port#6 이후에서는 황-이용 탈질이 발생하였음을 알 수 있다. 유출수 pH와 NO3'-N 농도를 비교하면 NO3--N이 100%로 제거된 경우 (글루코스 70%. 메탄올 60% 및 아세트산나트륨 44%. %는 HDNRfraction) 에는 유출수 pH가 6 이상으로 유지되었으나, NO3「-N이 잔류한 경우 (글루코스 60%, 당밀 70%, 메탄올 50%)에는 유출수 pH가 6 이하로 저하되었다. 알칼리도의 변화도 pH와 매우 유사한 경향을 보여, 유입 NO3-N이 100% 제거된 경우에만 유출수의 알칼리도가 유입수의 알칼리도 보다 높게 유지되었다.
- 또한 Akunna 둥20)도 글루코스를 외부 탄소 원으로 이용한 경우 NOG-N의 환원에 앞서, 아세트산과 같은 VFA를 생성하는 발효와 NOj-N 가 NH「-N 로 환원되는 dissimilatory nitrate reduction이 우선적으로 일어나며 유입된 글루코스가 모두 아세트산으로 변환된 후에 no3'-n 가 N2로 환원됨을 관찰하였다.이 결과를 종합하면종속영양탈질시 글루코스와 당밀과 같은 물질을 이용할 경우 발효시 수소 생성과 발효균의 증식 등에 의한 COD 손실로 인해 저분자 물질보다 많은 양의 외부 탄소 원이 소모되므로 100% 탈질을 위한 HDNRfraction이 커짐을 알 수 있다. 즉, 단위 COD 당 제거되는 N03-N의 양이 적어 져 알칼리도 발생량이 저하되고 황-이용 탈질에 의해 제거되어야 할 N03-N의 양이 증가되는 이중 작용에 의해 상대적으로 HDNRfraction이 커짐을 알 수 있다.
- 이상의 결과를 종합하면 유량이 증가함에 따라 종속영양 탈질량은 비교적 일정하게 유지된 반면 황-이용 탈질량은 감소하였음을 알 수 있다. 유량이 증가하며 유기물 부하가 높아짐에 따라 반응조 하부에 종속영양 탈질 균이 증식하면 반응기의 유효 HRT가 짧아져 종속영양균의 탈질에 필요한 충분한 체류 시간이 주어지지 않으므로 종속영양탈질효율이 감소하거나 종속영양탈질이 반응조전체에 걸쳐 일어나게 된다.
- 글루코스의 경우 이론값 56%보다 다소 높은 HDNRfraction 60%에서 간헐적으로 유출 NCg'N 농도가 0 mg/L까지 저하되었으나 유출수 평균 NO/ N 농도와 제거율은 각각 40 mg/L와 95%이었다. 이후 글루코스에 대한 HDNRfraction을 70%로 증가시킨 결과 100% 탈질 효율을 얻을 수 있었다. 그러나 당밀의 경우 HDNRfraction 70%를 적용하였음에도 불구하고 유출수의 평균 NO3'-N 농도는 60 mg/L로 제거율은 93%를 넘지 않았다.
- 그러나 8 L/day의 경우 유출수와 port#6의 COD 값이 각각 1520 및 1880 mg/L 로 port#6에서 COD 제거 효율이 60%에 불과하며 유출 port에서도 종속영양 탈질이 완료되지 않았음을 알 수 있다. 정상 상태에서 유출수 SO42' 농도는 유입 유량이 2에서 4 L/day로 증가함에 따라 3050 에서 2558 mg/L로 약 16% 감소하였다(Fig. 4(c)).
후속연구
- 이를 해결하기 위해서 황-충전 상 반응조에 유입수를 하향류로 주입하고 주기적인 역세척을 할 필요가 있다. 또한 종속영양 탈질과 황-이용 탈질의 분리도 막힘 현상을 완화시킬 수 있을 것이다.
- 예를 들어 종속영양 탈질조를 별도로 두거나 하향 류 주입식 충전 상 반응조에서 황입자충 상부에서 탈질 을 도모하면 막힘 현상의 방지와 함께 종속영양 탈질의 미생물량을 조절할 수 있으며. 종속영양 탈질 균과 황-이용 탈질균의 서로 다른 최적 성장조건을 제공할 수 있을 것이다.
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