[국내논문]환경시료의 방사능 분석에서 Monte Carlo 방법을 이용한 자체흡수 효과 보정 Corrections of Self-Absorption Effect Using the Monte Carlo Method in the Radioactivity Analysis of Environmental Samples원문보기
환경방사능과 같은 저준위 방사능 측정에서는 원통형과 Marinelli형 측정용기가 가장 일반적으로 사용된다. 효율교정용 표준선원과 측정시료의 높이 또는 매질의 밀도가 다르면 자체흡수 효과의 차이로 인한 보정이 필요하다. 본 연구에서는 Monte Carlo 방법을 이용하여 HPGe 검출기의 전에너지 피크 효율을 계산하여 측정치와 비교하였다. 원통형 용기에 대해서는 높이에 대한 효율변화 정도를 계산하였고, 원통형 및 Marinelli 측정용기에 대해서는 밀도변화에 따른 효율을 계산하였다. 밀도에 따른 효율의 감소 정도는 1000keV 이하의 에너지 영역에 대해 자체흡수 효과의 보정치 필요하다는 것을 알았다. 또한 계산의 타당성을 검증하기 위하여 NIST SRM 4353 표준물질을 이용하여 계산값과 인증값을 상호비교한 결과 오차범위 이내로 잘 맞는 다는 것을 확인하였다.
환경방사능과 같은 저준위 방사능 측정에서는 원통형과 Marinelli형 측정용기가 가장 일반적으로 사용된다. 효율교정용 표준선원과 측정시료의 높이 또는 매질의 밀도가 다르면 자체흡수 효과의 차이로 인한 보정이 필요하다. 본 연구에서는 Monte Carlo 방법을 이용하여 HPGe 검출기의 전에너지 피크 효율을 계산하여 측정치와 비교하였다. 원통형 용기에 대해서는 높이에 대한 효율변화 정도를 계산하였고, 원통형 및 Marinelli 측정용기에 대해서는 밀도변화에 따른 효율을 계산하였다. 밀도에 따른 효율의 감소 정도는 1000keV 이하의 에너지 영역에 대해 자체흡수 효과의 보정치 필요하다는 것을 알았다. 또한 계산의 타당성을 검증하기 위하여 NIST SRM 4353 표준물질을 이용하여 계산값과 인증값을 상호비교한 결과 오차범위 이내로 잘 맞는 다는 것을 확인하였다.
In the low level radioactivity measurement, such as environmental radioactivity, there were used commonly cylindrical and Marinelli type beakers by means of measurement container. If there are differences in the matrix density or sample height between standard source and sample, it must be determine...
In the low level radioactivity measurement, such as environmental radioactivity, there were used commonly cylindrical and Marinelli type beakers by means of measurement container. If there are differences in the matrix density or sample height between standard source and sample, it must be determined full energy peak efficiency considering self absorption effect. In this paper, we compared measured efficiency with calculated full energy peak efficiencies in the HPGe detector using the Monte Carlo method. For cylindrical container, we calculated the variation of the efficiency with sample height. Also, we calculated the variation of the detection efficiency with apparent density in the cylindrical and Marinelli container. It was seen that it need to be corrected for self absorption in the energy range of below 1000keV. Also, in order to verify the validity of calculation, we compared the calculated value with reference value using NIST SRM 4353 reference soil.
In the low level radioactivity measurement, such as environmental radioactivity, there were used commonly cylindrical and Marinelli type beakers by means of measurement container. If there are differences in the matrix density or sample height between standard source and sample, it must be determined full energy peak efficiency considering self absorption effect. In this paper, we compared measured efficiency with calculated full energy peak efficiencies in the HPGe detector using the Monte Carlo method. For cylindrical container, we calculated the variation of the efficiency with sample height. Also, we calculated the variation of the detection efficiency with apparent density in the cylindrical and Marinelli container. It was seen that it need to be corrected for self absorption in the energy range of below 1000keV. Also, in order to verify the validity of calculation, we compared the calculated value with reference value using NIST SRM 4353 reference soil.
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가설 설정
그리고 100 〜 1000keV 에너지 영역은 대략 3 ~ 10% 정도의 차이가 나며, lOOOkeV 이상의 고에 너지 영역에서는 표준선원의 밀도에 대한 효율의 차이는 3% 이하이다. 즉, 측정하고자하는 시료의 밀도가 표준선원의 밀도(P =1.0g·cm3)와 다르다면 (예; p = 1.4 g . cm-3), 저에너지 영 역(<100keV)에서는 아주 심각한 오차를 유발할 것이다. 그러나 고에너지 영역(>1000keV)에서는 시료의 밀도 차이에 의한 효율의 변화정도는 통상적인 측정오차 이내의 범위로서(<3%)무시할 수도 있다.
제안 방법
그리고 측정시간은 250,000초였다. 40K와 228Ac은 각각 1460.8과 911.1 keV 감마선을 이용하여 직접 분석하였고, 226RA은 방사평형된 딸핵종인 214PB(35L9keV)와 214Bi(609.3 keV) 마찬가지로 228Th은 212Pb(238.6keV) 및 208T1(583.1 keV)을 이용하여 간접적으로 분석하였다.
계산에 의한 자체흡수 효과를 검증하기 위하여 자체 제작한 55㎖ 원통형 알루미늄 측정용기에 NIST SRM 4353(Rocky flats soil number 1) 표준물질을 충진하여 측정한 후, MCNP 코드를 이용하여 계산한 효율을 적용하여 방사능을 계산하였다. 그 결과는 표 8에 나타내었는데, 표준물질의 방사능 인증값과 Monte Carlo 방법에 의한 계산 값이 상대오차 10% 이내의 범위로 아주 잘 일치한다는 것을 알 수 있다.
제작자에 의하여 주어 진 검출기 규격과 비교하여 볼 때, 가장 차이가 많이 나는 것은 Ge 불감층으로서, 스캐닝 방법을 이용하여 검출기의 유감체적을 결정한 연구자들도 이와 유사한 결과를 얻었다[1223]. 또한 Ge 결정과 저온유지장치(cryostat)의 열적 접촉을 위한 내부 불감영역에 관한 정보는 제작자에 의하여 제공되지 않는 것으로서, 다른 연구자들의 결과[1, 11, 13-14]를 참고하여, 표준선원 측정에 의한 실험치와 Monte Carlo 방법에 의한 계산치를 비교하여 결정하였다.
그러나 원통형의 경우는 시료의 양에 따라 그 높이가 달라지게 되는데, 즉, 시료의 높이에 대한 검출효율을 결정하여야 한다. 본 연구에서 사용한 직경 6cm의 원통형 측정용기에 대해 시료의 높이를 1cm부터 4 cm까지 0.5cm 단계로 변화시키면서 검출효율을 계산하였다. 표 6과 몇몇 시 료높이에 대한 계산효율을 나타내었다.
HPGe 검출기의 전에너지 피크효율을 계산하기 위하여 사용한 Monte Carlo 코드는 다양한 분야에 적용할 수 있는 MCNP4A이다[18] MCNP는 초기에 중성자 수송을 위하여 개발된 코드이지만, 최근에는 전자와 광자에까지 적용되고 있다. 본 연구에서는 광자 모드만을 사용하여 원통형과 Marinelli형 (450 및 1000㎖) 측정용기에 대해 전에너지 피크효율을 계산하였다.
실제로 검출기 제작자에 의하여 제시된 검출기 규격과 측정시의 유감체적(sensitive volume)은 상 당한 차이가 나는데, 일부 연구자들은 스캐닝(scanning) 방법을 이용하여 검출기 유감체적을 구하였으나[11-12], 여기서는 원통형과 450㎖ Marinelli 형 표준선원을 이용한 실제 측정치와 Monte Carlo 방법에 의한 계산치를 비교하여 최적의 검출기치수를 결정하였다. 표 2에 제작자에 의하여 주어진 검출기 치수와 본 연구에서 얻은 검출기 치수를 나타내었다.
5keV로 정하였다. 즉정효율은 피크 계수치에서 이웃 에너지 빈(bin)의 계수치 평균을 소거하여 얻었다. 실험과 계산에서 전에너지 피크효율에 대하여 통계적 정밀도는 결과의 타당성을 확신하기 위해서 3% 이하로 유지하였다.
체적시료의 자체흡수는 많은 연구자들에 의하여 현재까지도 연구되고 있으며[15-16], 본 연구에서는 Monte Carlo 방법을 이용하여 현재 환경방사능 측정분야에서 가장 많이 사용되고 있는 다양한 기하학적 모양의 측정용기(원통형과 Marinelli 형 : 450 및 1000㎖)에 대한 HPGe 검출기의 전에너지 피크효율을 계산하였다. 또한 원통형 측정용기의 경우는 시료의 높이별 변화와 밀도변화에 따른 전에너지 피크효율의 변화정도를 계산하였으며, Marinelli (450 및 1000㎖) 측정용기는 시료의 밀도변화에 따른 계측효율의 변화를 계산하였다.
대상 데이터
다른 모양의 측정용기에 대한 전에너지 피크효율은 HPGe 검출기를 이용하여 한국표준연구원에서 제작, 보급한 원통형(직경 60mm, 높이 30 mm) 및 Marinelli형 (450 및 1000㎖) 표준선원을 이용하여 측정하였고, 검출기와 측정용기의 기하학적 배치는 그림 1과 같다. 한국표준연구원에서 제작된 표준선원의 매질은 한천(agar)이며, 밀도는 1.
이 때 사용된 표준선원의 핵종, 에너지 그리고 반감기는 표 1과 같다. 실험에 사용한 검출기는 EG&G ORTEC 사의 동축형 HPGe 검출기이다. Ge 결정은 직경이 54.
다른 모양의 측정용기에 대한 전에너지 피크효율은 HPGe 검출기를 이용하여 한국표준연구원에서 제작, 보급한 원통형(직경 60mm, 높이 30 mm) 및 Marinelli형 (450 및 1000㎖) 표준선원을 이용하여 측정하였고, 검출기와 측정용기의 기하학적 배치는 그림 1과 같다. 한국표준연구원에서 제작된 표준선원의 매질은 한천(agar)이며, 밀도는 1.0g 이다. 이 때 사용된 표준선원의 핵종, 에너지 그리고 반감기는 표 1과 같다.
데이터처리
환경방사능과 같은 저준위 방사능 측정에서는 많은 양의 시료를 담을 수 있는 원통형과 Marinelli 형의 측정용기가 주로 사용된다. 본 연구에서는 체적시료에 대한 높이 및 밀도변화에 대한 자체흡수 효과를 표준선원을 이용하여 측정한 결과와 Monte Carlo 방법을 이용하여 계산한 결과와 비교하였다. 원통형 측정용기의 경우, 시료의 높이가 증가할수록 자체흡수 효과 에 의한 효율의 감소정도는 뚜렷이 나타났고, 시료의 높이가 4cm 일 때, 1cm 높이에 비해, 효율은 전에너지 영역에서 40% 이상 감소하였다.
이론/모형
Table 2. HPGe detector details supplied by the manufacturer and calculation values used in the MCNP code.
Monte Carlo 방법을 이용하여 계산한 검줄효율의 적합성을 검증하기 위하여, 55㎖ 원통형과 450㎖ Marinelli 표준선원에서 얻은 검출기 규격을 적용하여 1000㎖ Marinelli 표준선원에 적용하였다. 그 결과는 표 5에 나타내었는데, 1836.
또한 원통형 측정용기의 경우는 시료의 높이별 변화와 밀도변화에 따른 전에너지 피크효율의 변화정도를 계산하였으며, Marinelli (450 및 1000㎖) 측정용기는 시료의 밀도변화에 따른 계측효율의 변화를 계산하였다. 계산결과의 타당성을 검증하기 위하여 자체-제작한 알루미늄 측정용기에[17] NIST SRM 4353 표준물질을 충진하여 측정한 뒤, Monte Carlo 방법에 의하여 계산한 효율을 적용하여 인증값과 비교하였다.
성능/효과
계산의 타당성을 검증하기 위하여 NIST SRM 4353 표준물질을 측정용기에 충진하여 측정한 후, Monte Carlo 방법을 적용하여 계산한 방사능 값과 표준물질 인증값과 비교한 결과 10% 오차범위 이내로 아주 잘 일치하였다.
이러한 이유로 실제 측정에서는 각 측정 시료의 높이에 따른 효율을 정확히 결정하여야 하는데, 실험적으로 모든 높이에 대한 검출기의 효율을 결정한다는 것은 절차가 복잡하고 노력이 많이 든다. 그러나, 본 연구에서와 같이 Monte Carlo 방법에 의한 효율계산은 간편하면서도 비교적 정확한 결과를 산출할 수 있다.
세 가지 측정 용기(55㎖ C.B., 450㎖ 그리고 1000㎖ M.B.)에서 밀도의 증가로 의한 효율의 감소 정도는 높은 에너지 영역(>1000keV)보다는 저에너지 영역(1000 keV)에서 뚜렷하게 나타났다. 만약 측정시료의 밀도가 1.
즉정효율은 피크 계수치에서 이웃 에너지 빈(bin)의 계수치 평균을 소거하여 얻었다. 실험과 계산에서 전에너지 피크효율에 대하여 통계적 정밀도는 결과의 타당성을 확신하기 위해서 3% 이하로 유지하였다.
또한 그림 2는 몇가지 감마선 에너지에 대하여 원통형 측정용기에 충진한 시료의 높이에 따른 검출효율의 변화를 나타낸 것이다. 전에너지 영역에 대하여 시료의 높이가 증가할수록 효율은 감소하는 것을 알 수 있다. 즉, 시료량이 증가하므로서 방출된 감마선이 시료 내에서 흡수 또는 산란될 확률이 증가하므로 검출기에 도달할 확률은 감소하기 때문이다.
06 keV의 경우에서만 측정값과 계산값의 상대오차가 14% 정도 차이가 나고, 다른 에너지 영역에 대하여 10% 이내로 잘 일치한다. 즉, Monte Carlo 방법에 의하여 결정한 검출기 규격을 이용하여 계산한 검출효율은 임의의 측정용기에 대해서는 큰 오차없이 적용할 수 있다는 것을 알 수가 있다
즉, 시료량이 증가하므로서 방출된 감마선이 시료 내에서 흡수 또는 산란될 확률이 증가하므로 검출기에 도달할 확률은 감소하기 때문이다. 측정시료의 효율 차이는 시료 높이가 1cm와 4 cm 일 때, 59.54keV 감마선에 대하여 약 47% 그리고 1836.06keV 감마선에 대해서는 약 42 %의 효율 차이가 난다. 즉, 원통형 측정용기의 경우는 효율교정용 표준선원과 측정시료의 높이가 다를 경우 전에너지 영역에 대하여 많은 오차를 수반하게 된다.
후속연구
그러나, 모든 높이와 밀도에 대해서 표준선원을 이용하여 효율을 결정한다는 것은 절차가 복잡하고 많은 노력이 필요하다. 따라서 본 연구에서 계산한 Monte Carlo 방법에 의한 효율결정은 간단할 뿐만 아니라 수퍼센트 오차범위 이내로 다양한 분야에 적용될 수 있을 것이다.
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