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문제 정의
- 본 연구에서는 일반적으로 방사능 측정 시 많이 이용되고 있는 측정용기인 cylindrical (원통형) 과 Marinelli (역우물)형 용기에서의 밀도변화에 따른 HPGe 검출기의 효율변화를 조사하였다. 밀도 변화에 따른 검출기의 응답특성을 측정하기 위하여 수용액 상태의 표준선원에 용해도가 높고 밀도가 큰 NaI를 첨가하면서 여러가지 밀도에 대한 자체흡수효과를 평가하였다.
- 또한 원자로 해체와 같이 다양한 종류의 폐기물을 측정대상으로 할 경우에는 측정시료와 동일한 기하학적 조건 및 밀도를 가지는 표준선원을 이용하여 효율을 결정한다는 것은 사실상 불가능하다. 이러한 문제점을 해결하기 위하여 본 연구에서는 이러한 측정시료의 기하학적인 조건과 밀도 차이에 의한 효율의 변화정도를 살펴보았으며, 또한 모든 측정결과는 Monte Carlo 방법으로 계산한 결과와 비교하였다.
제안 방법
- 체적시료 (voluminal sample)에서는 시료의 겉보기 밀도뿐만 아니라 화학적 성분이 달라짐으로써 계측효율이 달라질 수 있다. 그러나 동일한 밀도의 시료의 경우에 화학적 성분의 차이로 인한 효율변화는 무시할 수 있다고 보고14되었기 때문에, 먼저 화학적 성분의 차이로 인한 효율의 변화는 고려하지 않고, 겉보기 밀도에 대한 효율의 변화정도만을 조사하였다.
- 6 g/cm3가 될 때까지 실험을 수행하였다. 또한 측정 시 통계오차를 1% 미만으로 줄이기 위하여 용기별로 3000 초에서 10000 초까지 측정하였으며, 매 측정마다 5회 반복 측정하였다.
- 먼저 세 가지의 측정용기인 55 mL 원통형 (55 CB), 450 역우물형 (450 MB) 및 1000 mL 비커 (1000 MB)에 표준선원 용액을 준비한 다음에 일정량의 NaI를 첨가하여 부피를 측정하여 밀도를 결정한 뒤, 측정용기에 담아서 HPGe 검출기로 계측효율을 결정하였다. 이러한 절차를 수회 반복하여 Table 1과 같이 밀도가 1.
- 본 연구에서는 일반적으로 방사능 측정 시 많이 이용되고 있는 측정용기인 cylindrical (원통형) 과 Marinelli (역우물)형 용기에서의 밀도변화에 따른 HPGe 검출기의 효율변화를 조사하였다. 밀도 변화에 따른 검출기의 응답특성을 측정하기 위하여 수용액 상태의 표준선원에 용해도가 높고 밀도가 큰 NaI를 첨가하면서 여러가지 밀도에 대한 자체흡수효과를 평가하였다. 또한, 모든 계산의 결과는 Monte Carlo 방법에 의한 계산과 비교하였으며, Monte Carlo 계산법의 타당성을 검증하기 위하여 자체 제조한 표준선원을 이용하여 측정값과 계산값을 비교하였다.
- 밀도변화에 따른 효율의 변화정도를 조사하기 위하여, 원통형과 역우물형 측정용기에서 밀도를 1.0 g/cm3에서부터 1.6 g/cm3까지 변화시키면서 측정하였다. 그 결과, 측정용기 모두 다 밀도가 1.
- MCNP는 초기에 중성자 수송을 위하여 개발된 코드이지만, 최근에는 전자와 광자에까지 적용되고 있다. 본 연구에서는 광자 모드만을 사용하여 원통형과 역우물형 측정용기에 대해 전에너지 피크효율을 계산하였다. 모든 효율계산에 대해 채널폭은 실제 측정의 에너지 폭과 맞추기 위하여 0.
- 그러나, Monte Carlo 방법에 의한 모의실험을 통하여 정확한 효율을 계산하기 위해서는 HPGe 검출기의 정확한 기하학적인 모양을 파악하여야 한다. 본 연구에서는 일차적으로 제작자에 의하여 주어진 검출기 치수를 적용하여 효율을 계산하였으며, 측정 효율과 비교하여 결정하였다. 계산 결과를 바탕으로 측정값과 계산값이 가장 일치하는 검출기 규격을 결정하였으며, 제작자에 의하여 주어진 검출기 규격과 비교하여 볼 때, 가장 차이가 많이 나는 것은 Ge 불감층이었다.
- 방사능 분석에서 가장 우선 시 되어야할 것이 표준선원을 이용하여 HPGe 검출기의 정확한 효율을 결정하는 것이다. 본 연구에서는 제조한 표준 선원13을 이용하여 방사능 측정에서 주로 이용되고 있는 세 가지 측정용기 (55 CB, 450 MB, 그리고 1000 MB)에 대한 계측 효율을 결정하였다. Fig.
- 앞에서는 측정시료의 기하학적인 모양에 대하여 효율을 측정하고 그 결과를 비교하여 Monte Carlo 계산의 타당성을 확인하였다. 실제 측정에서는 기하학적인 모양뿐만 아니라 측정시료의 밀도에 따른 자체흡수 효과에 의하여 측정효율이 달라진다.
- 계산 결과를 바탕으로 측정값과 계산값이 가장 일치하는 검출기 규격을 결정하였으며, 제작자에 의하여 주어진 검출기 규격과 비교하여 볼 때, 가장 차이가 많이 나는 것은 Ge 불감층이었다. 이 결과는 스캐닝 방법을 이용하여 검출기의 유감 체적을 결정한 연구자들7-8, 15도 이와 유사한 결과를 얻었으며, 또한 Ge 결정과 저온 유지 장치 (cryostat)의 열적 접촉을 위한 내부 불감영역에 관한 정보는 제작자에 의하여 제공되지 않는 것으로서, 다른 연구자들7-8, 15의 결과를 참고하여 표준선원 측정에 의한 실험치와 Monte Carlo 계산에 의한 계산치를 비교하여 결정하였다.
- 실제 측정에서는 기하학적인 모양뿐만 아니라 측정시료의 밀도에 따른 자체흡수 효과에 의하여 측정효율이 달라진다. 이러한 측정시료의 밀도 차이에 따른 효율의 변화 정도를 조사하였다. 체적시료 (voluminal sample)에서는 시료의 겉보기 밀도뿐만 아니라 화학적 성분이 달라짐으로써 계측효율이 달라질 수 있다.
- 0 g/cm3 인 수용액 상태의 표준선원을 이용하여 효율 교정을 한 후, 다른 밀도의 측정시료에 대해서도 동일한 효율을 적용하고 있는 실정이다. 이러한 표준선원과 측정시료의 밀도차이로 인한 효율의 변화정도를 알아보기 위하여 표준용액의 밀도를 변화시키면서 효율을 측정하였다.
- 이상에서 측정용기에 따른 HPGe 검출기의 효율의 변화 정도를 살펴보았다. 실제 방사능 분석에서 가장 어려운 문제 중의 하나가 모든 측정용기에 대하여 표준선원을 이용하여 효율을 결정하여야 한다는 것이다.
- 측정시료의 밀도의 차이로 인한 자체흡수 효과를 평가하기 위하여 준비한 표준선원 용액에 NaI 분말을 첨가하여 효율의 변화정도를 측정하였다. NaI는 물 1 mL에 약 2 g 정도가 녹을 정도로 용해도가 높고, 밀도가 3.
- 5 keV로 정하였다. 측정효율은 피크 계수치에서 이웃 에너지 빈 (bin)의 계수치 평균을 소거하여 얻었다. 실험과 계산에서 전에너지 피크효율에 대하여 통계적 정밀도는 결과의 타당성을 확신하기 위해서 3% 이하로 유지하였다.
대상 데이터
- 실험에 사용한 검출기는 Canberra 사의 동축형 HPGe 검출기이다. Ge 결정은 직경이 62 mm이고, 길이가 58 mm이며, 60Co의 1332.
- 1962년 국내에서 처음 가동되었던 연구용 원자로 1호기 (KRR-1)와 10년 후에 가동이 시작된 연구로 2호기 (KRR-2)는 운전기간이 길어지고 장비가 노후화되었으며, 새로운 연구로인 『하나로 (HANARO)』가 운전됨으로써 그 효용성이 저감되어 1996년에 해체가 결정되어 현재 해체가 진행 중에 있다. 연구로 1, 2호기의 해체가 진행됨에 따라 대량의 해체 폐기물이 발생되고 있으며, 이들 대부분은 아주 낮은 농도의 방사성 물질을 함유한 폐 기 물이다. 방사성 폐기물은 다양한 핵종성분 및 방사능을 가지고 있으므로, 개개의 방사성 폐기물의 처리방법을 결정하기 위해서는 방사성 폐기물 관리절차에 따라 개별적인 평가를 수행하여야 한다.
데이터처리
- 밀도 변화에 따른 검출기의 응답특성을 측정하기 위하여 수용액 상태의 표준선원에 용해도가 높고 밀도가 큰 NaI를 첨가하면서 여러가지 밀도에 대한 자체흡수효과를 평가하였다. 또한, 모든 계산의 결과는 Monte Carlo 방법에 의한 계산과 비교하였으며, Monte Carlo 계산법의 타당성을 검증하기 위하여 자체 제조한 표준선원을 이용하여 측정값과 계산값을 비교하였다.
이론/모형
- HPGe 검출기의 전에너지 피크효율을 계산하기 위하여 MCNP 코드를 이용하였다. MCNP는 초기에 중성자 수송을 위하여 개발된 코드이지만, 최근에는 전자와 광자에까지 적용되고 있다.
- Table 3은 세가지 측정용기에 대한 측정효율을 Monte Carlo 방법을 이용하여 계산한 효율과 비교한 것이다. 측정효율은 계산한 결과와 상대오차 10% 내외에서 아주 잘 맞는 것을 확인할 수 있다.
성능/효과
- 60 g/cm3 에 대한 값을 비교한 것이다. 각 용기별로 밀도의 증가로 인한 효율의 감소정도는 거의 유사한 경향을 가지고 감소하는 것을 알 수가 있는데, 낮은 에너지 영역 (<500 keV)에서는 밀도가 증가할수록 효율은 급격히 감소하지만, 500 keV 이상의 감마선에 대해서는 밀도의 증가에 따른 효율의 변화 정도는 아주 작다는 것을 알 수 있다. 또한, Monte Carlo 모사기법을 이용하여 계산한 효율은 실제 측정값과 상대오차 10% 내외에서 일치한다는 것을 알 수가 있다.
- 본 연구에서는 일차적으로 제작자에 의하여 주어진 검출기 치수를 적용하여 효율을 계산하였으며, 측정 효율과 비교하여 결정하였다. 계산 결과를 바탕으로 측정값과 계산값이 가장 일치하는 검출기 규격을 결정하였으며, 제작자에 의하여 주어진 검출기 규격과 비교하여 볼 때, 가장 차이가 많이 나는 것은 Ge 불감층이었다. 이 결과는 스캐닝 방법을 이용하여 검출기의 유감 체적을 결정한 연구자들7-8, 15도 이와 유사한 결과를 얻었으며, 또한 Ge 결정과 저온 유지 장치 (cryostat)의 열적 접촉을 위한 내부 불감영역에 관한 정보는 제작자에 의하여 제공되지 않는 것으로서, 다른 연구자들7-8, 15의 결과를 참고하여 표준선원 측정에 의한 실험치와 Monte Carlo 계산에 의한 계산치를 비교하여 결정하였다.
- 6 g/cm3까지 변화시키면서 측정하였다. 그 결과, 측정용기 모두 다 밀도가 1.0 g/cm3인 통상의 표준선원을 사용하여 교정한 후 밀도변화에 따른 자체흡수 효과를 보정하지 않고 일반적인 환경시료에 적용할 경우, 높은 에너지 영역 (500 keV 이상)에 대해서는 5% 이내의 오차범위로 방사능을 결정할 수 있겠지만, 낮은 에너지 영역 (500 keV 미만)에서는 수십 % 이상의 오차가 발생하게 되어 원하지 않는 결과를 얻게 될 것이다. 동일한 측정값에 대하여 Monte Carlo 방법으로 계산한 효율은 10% 내외의 오차범위 이내로 결정할 수 있었다.
- 0 g/cm3인 통상의 표준선원을 사용하여 교정한 후 밀도변화에 따른 자체흡수 효과를 보정하지 않고 일반적인 환경시료에 적용할 경우, 높은 에너지 영역 (500 keV 이상)에 대해서는 5% 이내의 오차범위로 방사능을 결정할 수 있겠지만, 낮은 에너지 영역 (500 keV 미만)에서는 수십 % 이상의 오차가 발생하게 되어 원하지 않는 결과를 얻게 될 것이다. 동일한 측정값에 대하여 Monte Carlo 방법으로 계산한 효율은 10% 내외의 오차범위 이내로 결정할 수 있었다.
- 각 용기별로 밀도의 증가로 인한 효율의 감소정도는 거의 유사한 경향을 가지고 감소하는 것을 알 수가 있는데, 낮은 에너지 영역 (<500 keV)에서는 밀도가 증가할수록 효율은 급격히 감소하지만, 500 keV 이상의 감마선에 대해서는 밀도의 증가에 따른 효율의 변화 정도는 아주 작다는 것을 알 수 있다. 또한, Monte Carlo 모사기법을 이용하여 계산한 효율은 실제 측정값과 상대오차 10% 내외에서 일치한다는 것을 알 수가 있다. 즉, 앞에서의 측정시료의 기하학적인 조건을 이용하여 계산한 결과와 마찬가지로 밀 도에 대해서도 표준선원을 이용하여 실험적으로 효율을 결정하지 않고서도, Monte Carlo 계산으로도 큰 오차없이 효율을 결정할 수 있다는 것을 알 수 있다.
- 측정효율은 피크 계수치에서 이웃 에너지 빈 (bin)의 계수치 평균을 소거하여 얻었다. 실험과 계산에서 전에너지 피크효율에 대하여 통계적 정밀도는 결과의 타당성을 확신하기 위해서 3% 이하로 유지하였다.
- 또한, Monte Carlo 모사기법을 이용하여 계산한 효율은 실제 측정값과 상대오차 10% 내외에서 일치한다는 것을 알 수가 있다. 즉, 앞에서의 측정시료의 기하학적인 조건을 이용하여 계산한 결과와 마찬가지로 밀 도에 대해서도 표준선원을 이용하여 실험적으로 효율을 결정하지 않고서도, Monte Carlo 계산으로도 큰 오차없이 효율을 결정할 수 있다는 것을 알 수 있다.
- Table 3은 세가지 측정용기에 대한 측정효율을 Monte Carlo 방법을 이용하여 계산한 효율과 비교한 것이다. 측정효율은 계산한 결과와 상대오차 10% 내외에서 아주 잘 맞는 것을 확인할 수 있다. 이는 측정시료의 정확한 기하학적 조건만 알 수 있다면, 표준선원을 이용하여 효율을 교정하지 않고도 Monte Carlo 방법에 의하여 계산함으로서 큰 오차없이 계측효율을 평가할 수 있다는 것을 알 수 있다.
후속연구
- 그러나, 모든 높이와 밀도에 대해서 표준선원을 이용하여 효율을 결정한다는 것은 절차가 복잡하고 많은 노력이 필요하다. 따라서 본 연구에서 계산한 Monte Carlo 방법에 의한 효율결정은 간단할 뿐만 아니라 수 % 오차범위 이내로 다양한 분야에 적용될 수 있을 것이다.
- 이상의 실험을 통하여 알 수 있듯이, 통상의 방사능 측정실험실에서 수행하고 있는 밀도가 1.0 g/cm3인 수용액을 이용하여 효율교정을 한 후, 밀도가 큰 시료에 그대로 적용한다면, 높은 에너지 영역 (500 keV 이상)에 대해서는 만족할 만한 결과를 얻을 수 있겠지만, 낮은 에너지 영역 (500 keV 이하)에서는 원하지 않는 결과를 초래할 것이다.
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