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가설 설정
- 이 식에서 라돈 원자는 단지 방사성 붕괴에 의해서만 제거된다고 가정하였다. 만약 c가 N에 무관한 상수라고 가정한다면, 식 ⑴은 다음의 해를 가진다.
제안 방법
- 감마선 분광법을 이용하여 복잡한 시료 전처리 없이 비교적 간단한 방법으로 지하수 중의, Ra에 대한 MCL(0.74Bq/L) 초과 여부를 조사하기 위하여 검출기의 검출하한값을 조사하였다. 라듐과 방사평형된 딸핵종을 이용한 간섭분석법의 경우 가장 큰 바탕계수는 대기 중 라돈 딸핵종에 의한 기여이다.
- 또한 측정함 내의 대기 부유 방사선에 의한 바탕계수 저감을 위하여, 측정함 내부로 질소가스를 일정하게 홀려주었다. 이때 두 개의 질소가스통을 연결하여 유량계로 질소가스의 양을 일정하게 조절하였다.
- 라듐과 딸핵종 간의 방사평형 과정에서 발생되는 라돈가스의 누출을 방지하기 위하여 알루미늄 측정용기를 사용하였고, 대기 중 라돈 딸핵종에 의한 간섭을 제거하기 위하여 측정함 주위에 질소가스를 흘리면서 측정하였다. 또한, Ra 표준용액을 이용하여 라듐과 그 딸핵종들 간의 방사평형 과정을 확인하였으며, 측정용기 내부의 공기층으로 라돈가스가 발산할 수 있으므로 이에 의한 방사능 변화 정도를 조사하였다. 이러한 측정 조건을 바탕으로 감마선 분광분석법을 이용한 지하수 중에 포함된 라듐 방사능을 측정할 수 있는 분석법을 확립하였다.
- 측정 시간은 통계오차를 1% 이내로 유지하기 위하여 10,000초 동안 측정하였다. 또한, 시료를 용기에 채우는 과정에서 발생할 수 있는 측정용기 내부의 공기층에 의한 효과를 조사하기 위하여, 표준용액을 용기에 채우면서 임의로 공기층을 만들어 라돈의 발산에 의한 효율의 변화 정도를 조사하였다. 모든 실험은 측정 불확도를 줄이기 위하여 5회 반복하여 측정하였다.
- 본 연구에서는 고체형태의 환경시료에 대해 확립한 라듐 분석방법을 액체시료에 대하여 적용하였다. 라듐과 딸핵종 간의 방사평형 과정에서 발생되는 라돈가스의 누출을 방지하기 위하여 알루미늄 측정용기를 사용하였고, 대기 중 라돈 딸핵종에 의한 간섭을 제거하기 위하여 측정함 주위에 질소가스를 흘리면서 측정하였다. 또한, Ra 표준용액을 이용하여 라듐과 그 딸핵종들 간의 방사평형 과정을 확인하였으며, 측정용기 내부의 공기층으로 라돈가스가 발산할 수 있으므로 이에 의한 방사능 변화 정도를 조사하였다.
- 또한, 시료를 용기에 채우는 과정에서 발생할 수 있는 측정용기 내부의 공기층에 의한 효과를 조사하기 위하여, 표준용액을 용기에 채우면서 임의로 공기층을 만들어 라돈의 발산에 의한 효율의 변화 정도를 조사하였다. 모든 실험은 측정 불확도를 줄이기 위하여 5회 반복하여 측정하였다.
- 3에 나타내었다. 밀봉시의 접촉부분은 고무 O-ring을 사용하여 라돈이 방출되지 않도록 하였다. 측정시 시료 위치의 변동에 의한 오차를 없애기 위해서 측정용기를 일정한 위치에 고정할 수 있도록 지지대도 제작하여 설치하였다.
- 본 연구에서는 고체형태의 환경시료에 대해 확립한 라듐 분석방법을 액체시료에 대하여 적용하였다. 라듐과 딸핵종 간의 방사평형 과정에서 발생되는 라돈가스의 누출을 방지하기 위하여 알루미늄 측정용기를 사용하였고, 대기 중 라돈 딸핵종에 의한 간섭을 제거하기 위하여 측정함 주위에 질소가스를 흘리면서 측정하였다.
- 0N의 질산용액과 희석하여 표준용액을 제조하였다. 제조한 표준용액은 측정용기에 담은 후 Ra과 딸핵종들 간의 방사평형을 고려하여 1달 이상 방치하면서 방사평형과정을 조사하였다. 측정 시간은 통계오차를 1% 이내로 유지하기 위하여 10,000초 동안 측정하였다.
- 최근에 EPA에 의하여 제안된 지하수 중의 Ra에 대한 MCL(Maximum Contamination Level)인 20pCi/L (0.74 Bq/L)를 HPGe 검출기를 이용하여 측정할 수 있는 조건을 조사하였다. 측정환경의 검출하 한 값을 낮게 유지시키기 위해서는 가장 우선되어야 할 것이 바탕계수 저감화일 것이다.
- 제조한 표준용액은 측정용기에 담은 후 Ra과 딸핵종들 간의 방사평형을 고려하여 1달 이상 방치하면서 방사평형과정을 조사하였다. 측정 시간은 통계오차를 1% 이내로 유지하기 위하여 10,000초 동안 측정하였다. 또한, 시료를 용기에 채우는 과정에서 발생할 수 있는 측정용기 내부의 공기층에 의한 효과를 조사하기 위하여, 표준용액을 용기에 채우면서 임의로 공기층을 만들어 라돈의 발산에 의한 효율의 변화 정도를 조사하였다.
- 밀봉시의 접촉부분은 고무 O-ring을 사용하여 라돈이 방출되지 않도록 하였다. 측정시 시료 위치의 변동에 의한 오차를 없애기 위해서 측정용기를 일정한 위치에 고정할 수 있도록 지지대도 제작하여 설치하였다. 검출기와 측정용기의 기하학적 배치도는 Fig.
- 표준용액을 알루미늄 측정용기에 담아 완전히 밀봉한 뒤, Ra과 그 딸핵종 간의 방사평형 과정을 조사하기 위하여 일정한 시간 간격을 두고 한 달 이상 동안 측정하였다. 측정결과 Ra의 딸핵종인 Pb의 351.
대상 데이터
- 검출기의 효율을 결정하기 위한 표준선원은 NIST의 Standard Reference Material 4967(Ra)을 사용하였다. SRM 4976은 5mL 증류수에 용해된 RaCl2, BaCl2, 그리고 염산으로 이루어졌으며, 전체 부피는 5mL이고 비방사능은 2,729Bq/g이다.
- 즉, 액체시료와 같이 시료 중에 녹아있는 라돈이 쉽게 방출될 수 있는 경우에는 측정용기 내부의 공기층에 의한 효과를 고려하여야 할 것이다. 이를 위하여 측정용기에 임의의 공기층을 만든 표준시료(방사능: 137Bq/L) 2개를 준비하였다. 측정용기 내부의 공기층은 표준시료를 채운 후의 무게에서 빈용기의 무게를 빼주므로서 결정하였다.
- 측정용기는 라듐과 그 딸핵종 간의 방사평형 시 생성되는 라돈가스의 손실을 막기 위하여 알루미늄 재질을 사용하였고, 1000mL Marinelli 비커형으로 제작하였다. 제작한 1000mL Marinelli 비커의 도면은 Fig.
이론/모형
- 지하수 중의 라듐분석을 위하여 HPGe 검출기를 이용한 감마선 분광분석법을 확립하였다. 자체 제작한 알루미늄 Marinelli 비커를 사용할 경우 방사평형 과정에서 생성되는 라돈가스의 누출 없이 라듐과 그 딸핵종들 사이에 완전한 방사평형에 도달하는 것을 확인하였으며, 표순시료를 이용하여 분석한 결과 방사평형된 딸핵종을 이용한 간접 분석 방법으로도 라듐의 정확한 방사능을 결정할 수 있었다.
성능/효과
- 9keV 감마선을 이용하여 계산한 방사능(●)을 나타낸 것이다. Ra의 186.1keV 감마선을 이용한 방사능 계산은 실제 방사능과 오차범위 이내로 아주 잘 일치하는 것을 알 수 있고, Ra의 딸핵종인 Pb의 351.9keV 감마선을 이용한 방사능은 시간이 경과함에 따라 점점 포화되어 실제 방사능에 도달하는 것을 볼 수 있다. 즉, 완전히 방사평형에 도달한 후에는 딸핵종을 이용하여 분석하여도 실제 방사능과 동일한 값을 얻을 수 있다.
- 1keV 감마선을 이용하여 분한 결과이고 간접 측정은 방사평형된 딸핵종인 Pb와 Bi의 감마선을 이용하여 측정한 결과이다. 분석결과는 표준시료의 방사능과 5% 오차범위 이내의 값으로 결정될 수 있다는 것을 알 수 있다. 즉, 위의 실험결과 측정용기 내부에 존재하는 공기층으로의 라돈가스의 방출은 완전한 평형상태에 도달하면, 어느 정도의 공기층이 존재한다 하여도 통상적인 오차범위 이내의 값으로 방사능을 결정할 수 있다는 것을 알 수 있다.
- 6에서 알 수 있듯이 딸핵종이 완전한 방사평형에 도달하여 어미핵종과 동일한 방사능을 가진다는 것은 측정용기 외부로 방사평형 과정에서 생성된 라돈가스가 방출되지 않았다는 것을 의미하기도 한다. 이는 본 연구에서 제작한 알루미늄 용기를 지하수와 같은 액체시료에 적용할 경우에도 정확한 방사능을 결정할 수 있다는 것을 나타낸다.
- 라듐과 방사평형된 딸핵종을 이용한 간섭분석법의 경우 가장 큰 바탕계수는 대기 중 라돈 딸핵종에 의한 기여이다. 이러한 대기 중 라돈 딸핵종에 의한 바탕계수는 측정함 주위로 질소가스를 흘려줌으로써 대부분 제거할 수 있었으며, 검출하한 값도 통상적인 저준위 환경방사능 측정시간인 40,000초 정도에서 0.02Bq/L로서 지하수 중 Ra의 MCL 이하로 충분히 낮았다. 즉, 본 연구에서 자체제작한 알루미늄 측정용기를 이용하고 질소 분위기에서 측정한다면 EPA에서 제안한 Ra에 대한 지하수 중의 MCL 초과 여부를 감마선 분광법을 이용하여 손쉽게 평가할 수 있을 것이다.
- 또한, Ra 표준용액을 이용하여 라듐과 그 딸핵종들 간의 방사평형 과정을 확인하였으며, 측정용기 내부의 공기층으로 라돈가스가 발산할 수 있으므로 이에 의한 방사능 변화 정도를 조사하였다. 이러한 측정 조건을 바탕으로 감마선 분광분석법을 이용한 지하수 중에 포함된 라듐 방사능을 측정할 수 있는 분석법을 확립하였다. 확립된 분석법을 바탕으로 최근에 US EPA에 의하여 제안된 음용수 중의 라듐에 대한 MCL (Maximum Contaminant Level)인 20pCi/L(0.
- 또한 물시료를 측정용기에 채우는 과정에서 용기 내부에 공기층이 생길 수 있으며, 라듐과 딸핵종들 간의 방사평형과정에 생성된 기체 상태의 라돈은 쉽게 공기층으로 발산할 수 있다. 이러한 측정용기 내부의 공기층에 의한 라돈 발산의 효과를 조사하기 위하여 측정용기 내부에 임의의 공기층을 만들어 평가하였는데, 공기층이 전체 부피의 2% 정도를 차지하여도 실제 방사능은 통상적인 측정 오차 범위인 5% 이내로 결정할 수 있었다. 즉, 통상적으로 시료를 채우는 과정에서 발생할 수 있는 공기층에 의한 라돈의 발산 정도는 무시할 수 있을 것이다.
- 지하수 중의 라듐분석을 위하여 HPGe 검출기를 이용한 감마선 분광분석법을 확립하였다. 자체 제작한 알루미늄 Marinelli 비커를 사용할 경우 방사평형 과정에서 생성되는 라돈가스의 누출 없이 라듐과 그 딸핵종들 사이에 완전한 방사평형에 도달하는 것을 확인하였으며, 표순시료를 이용하여 분석한 결과 방사평형된 딸핵종을 이용한 간접 분석 방법으로도 라듐의 정확한 방사능을 결정할 수 있었다. 또한 물시료를 측정용기에 채우는 과정에서 용기 내부에 공기층이 생길 수 있으며, 라듐과 딸핵종들 간의 방사평형과정에 생성된 기체 상태의 라돈은 쉽게 공기층으로 발산할 수 있다.
- 2는 측정용기 외부로 라돈가스의 누출이 있는 경우와 없는 경우에 대한 방사평형 과정을 나타낸 것이다. 즉, 방사평형 과정에서 딸핵종의 누출에 의한 평형 값은 누출 없이 완전한 방사평형에 도달하는 경우에 비해 λ/ (λ + λ*)만큼 감소되었다.
- 분석결과는 표준시료의 방사능과 5% 오차범위 이내의 값으로 결정될 수 있다는 것을 알 수 있다. 즉, 위의 실험결과 측정용기 내부에 존재하는 공기층으로의 라돈가스의 방출은 완전한 평형상태에 도달하면, 어느 정도의 공기층이 존재한다 하여도 통상적인 오차범위 이내의 값으로 방사능을 결정할 수 있다는 것을 알 수 있다.
- 이러한 측정 조건을 바탕으로 감마선 분광분석법을 이용한 지하수 중에 포함된 라듐 방사능을 측정할 수 있는 분석법을 확립하였다. 확립된 분석법을 바탕으로 최근에 US EPA에 의하여 제안된 음용수 중의 라듐에 대한 MCL (Maximum Contaminant Level)인 20pCi/L(0.74 Bq/L)을 감마선 분광분석법을 이용하여 측정할 수 있는 조건을 조사하였으며, EPA에서 요구하는 Ra에 대한 검출하 한 값인 1pCi/L (0.037Bq/L)을 만족한다는 것을 확인하였다.
후속연구
- 그러나 질소가스를 흘려주었을 때는 분석에 이용되는 감마선이 완전히 소멸되어 거의 간섭을 하지 않는다. 검출하한치 또한 통상적인 저준위 환경 방사능 측정시간인 40,000초 정도에서 0.02Bq/L로서 EPA에서 제안한, Ra의 MCL보다 충분히 낮으므로 지하수 중의 라듐의 분석 시 MCL 초과 여부를 화학적 전처리 없이 감마선 분석법을 통하여 비교적 간단하게 측정할 수 있을 것이다.
- 특히, 액체시료의 경우 물속에 녹은 라돈이 젖은 플라스틱 벽을 통하여 쉽게 빠져나갈 수 있기 때문에 이러한 라돈가스의 누출을 방지할 수 있는 측정용기 재질이 요구된다. 또한, 방사평형된 딸핵종을 이용한 라듐의 분석 시 가장 문제가 되는 것은 대기 중의 라돈 딸핵종에 의한 간섭으로서, 이러한 간섭을 제거할 수 있다면 측정의 정밀도를 향상시킬 수 있을 것이다.
- 02Bq/L로서 지하수 중 Ra의 MCL 이하로 충분히 낮았다. 즉, 본 연구에서 자체제작한 알루미늄 측정용기를 이용하고 질소 분위기에서 측정한다면 EPA에서 제안한 Ra에 대한 지하수 중의 MCL 초과 여부를 감마선 분광법을 이용하여 손쉽게 평가할 수 있을 것이다.
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