감마분광분석 시스템 상에서는 $^{226}Ra$(186.2 keV)과 $^{235}U$(185.7 keV)가 방출하는 감마선 에너지의 피크 중첩이 발생한다. $^{226}Ra$의 직접분석을 위해서는 중첩된 피크로부터 $^{235}U$의 기여를 제거해주거나 보정상수를 이용하여 실제 $^{226}Ra$의 방사능 값으로 보정 해주어야 한다. $^{235}U$가 방출하는 다른 감마선 피크를 참조하여 $^{235}U$의 기여를 제거할 경우 복잡한 수계산이 필요하며, 참조피크에서 기인하는 큰 불확도로 인해 높은 정량한계를 갖는다. 반면에 보정상수를 이용하여 $^{226}Ra$을 평가할 경우 간단한 계산으로 평가가 가능하며, 간접측정시 요구되는 $^{222}Rn$의 용기건전성과 방사평형 복구기간이 필요하지 않아 $^{226}Ra$의 신속 측정시 유용한 방법이다. 따라서 해당 방법을 통해 원료물질 3종과 공정부산물 3종, 총 93여개 시료에 대해서 보정상수로 산출된 $^{226}Ra$의 방사능 농도와 방사평형 된 $^{214}Bi$의 방사능 농도의 비교를 통해 유효성을 확인하였다. 대부분 ${\pm}20%$ 내에서 유효하였지만 인산석고의 경우 약 50%의 오차를 보였다. 이는 보정상수를 유도하기 위한 가정 중 $^{238}U$과 $^{226}Ra$의 방사평형 관계가 달라진 것으로 판단된다. 특이성을 반영한 보정상수를 적용하여 $^{226}Ra$의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 약 ${\pm}10%$로 좀 더 정밀한 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 산출된 보정상수를 통한 $^{226}Ra$의 방사능 농도 평가 방법은 복잡한 수계산이 필요하지 않고 용기선택으로부터 자유로우며 방사평형 복구를 위한 기간이 필요하지 않아 원료물질 및 공정부산물의 $^{226}Ra$의 신속한 농도 분포 평가시 유효한 방법이다.
감마분광분석 시스템 상에서는 $^{226}Ra$(186.2 keV)과 $^{235}U$(185.7 keV)가 방출하는 감마선 에너지의 피크 중첩이 발생한다. $^{226}Ra$의 직접분석을 위해서는 중첩된 피크로부터 $^{235}U$의 기여를 제거해주거나 보정상수를 이용하여 실제 $^{226}Ra$의 방사능 값으로 보정 해주어야 한다. $^{235}U$가 방출하는 다른 감마선 피크를 참조하여 $^{235}U$의 기여를 제거할 경우 복잡한 수계산이 필요하며, 참조피크에서 기인하는 큰 불확도로 인해 높은 정량한계를 갖는다. 반면에 보정상수를 이용하여 $^{226}Ra$을 평가할 경우 간단한 계산으로 평가가 가능하며, 간접측정시 요구되는 $^{222}Rn$의 용기건전성과 방사평형 복구기간이 필요하지 않아 $^{226}Ra$의 신속 측정시 유용한 방법이다. 따라서 해당 방법을 통해 원료물질 3종과 공정부산물 3종, 총 93여개 시료에 대해서 보정상수로 산출된 $^{226}Ra$의 방사능 농도와 방사평형 된 $^{214}Bi$의 방사능 농도의 비교를 통해 유효성을 확인하였다. 대부분 ${\pm}20%$ 내에서 유효하였지만 인산석고의 경우 약 50%의 오차를 보였다. 이는 보정상수를 유도하기 위한 가정 중 $^{238}U$과 $^{226}Ra$의 방사평형 관계가 달라진 것으로 판단된다. 특이성을 반영한 보정상수를 적용하여 $^{226}Ra$의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 약 ${\pm}10%$로 좀 더 정밀한 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 산출된 보정상수를 통한 $^{226}Ra$의 방사능 농도 평가 방법은 복잡한 수계산이 필요하지 않고 용기선택으로부터 자유로우며 방사평형 복구를 위한 기간이 필요하지 않아 원료물질 및 공정부산물의 $^{226}Ra$의 신속한 농도 분포 평가시 유효한 방법이다.
A gamma-ray peak of $^{226}Ra$ (186.2 keV) overlaps with one of $^{235}U$ (185.7 keV) in a gamma-ray spectrometry system. Though reference peaks of $^{235}U$ can be used to correct the peak interference of $^{235}U$ in the analysis of $^{226}Ra$...
A gamma-ray peak of $^{226}Ra$ (186.2 keV) overlaps with one of $^{235}U$ (185.7 keV) in a gamma-ray spectrometry system. Though reference peaks of $^{235}U$ can be used to correct the peak interference of $^{235}U$ in the analysis of $^{226}Ra$, this requires a complicated calculation process and a high limit of quantitation. On the other hand, evaluating $^{226}Ra$ using the correction constant in the overlapped peak can make a rapid measurement of $^{226}Ra$ without the complicated calculation process as well as overcome the disadvantage in the indirect measurement of $^{214}Bi$, which means the confinement of $^{222}Rn$ gas in a sample container and a time period to recover the secular equilibrium. About 93 samples with 6 species for raw-materials and by-products were prepared to evaluate the activity of $^{226}Ra$ using the correction constant. The results were compared with the activity of $^{214}Bi$, which means the indirect measurement of $^{226}Ra$, to validate the method of the direct measurement of $^{226}Ra$ using the correction constant. The difference between the direct and indirect measurement of $^{226}Ra$ was generally below about ${\pm}20%$. However, in the case of the phospho gypsum, a large error of about 50% was found in the comparison results, which indicates the disequilibrium between $^{238}U$ and $^{226}Ra$ in the materials. Application results of the contribution ratio of $^{226}Ra$ were below about ${\pm}10%$. The direct measurement of $^{226}Ra$ using the correction constant can be an effective method for its rapid measurement of raw materials and by-products because the activity of $^{226}Ra$ can be produced with a simple calculation without the consideration of the integrity of a sample container and the time period to recover the secular equilibrium.
A gamma-ray peak of $^{226}Ra$ (186.2 keV) overlaps with one of $^{235}U$ (185.7 keV) in a gamma-ray spectrometry system. Though reference peaks of $^{235}U$ can be used to correct the peak interference of $^{235}U$ in the analysis of $^{226}Ra$, this requires a complicated calculation process and a high limit of quantitation. On the other hand, evaluating $^{226}Ra$ using the correction constant in the overlapped peak can make a rapid measurement of $^{226}Ra$ without the complicated calculation process as well as overcome the disadvantage in the indirect measurement of $^{214}Bi$, which means the confinement of $^{222}Rn$ gas in a sample container and a time period to recover the secular equilibrium. About 93 samples with 6 species for raw-materials and by-products were prepared to evaluate the activity of $^{226}Ra$ using the correction constant. The results were compared with the activity of $^{214}Bi$, which means the indirect measurement of $^{226}Ra$, to validate the method of the direct measurement of $^{226}Ra$ using the correction constant. The difference between the direct and indirect measurement of $^{226}Ra$ was generally below about ${\pm}20%$. However, in the case of the phospho gypsum, a large error of about 50% was found in the comparison results, which indicates the disequilibrium between $^{238}U$ and $^{226}Ra$ in the materials. Application results of the contribution ratio of $^{226}Ra$ were below about ${\pm}10%$. The direct measurement of $^{226}Ra$ using the correction constant can be an effective method for its rapid measurement of raw materials and by-products because the activity of $^{226}Ra$ can be produced with a simple calculation without the consideration of the integrity of a sample container and the time period to recover the secular equilibrium.
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문제 정의
본 연구에서는 국내 유통 중인 원료물질 및 공정부산물을 대상으로 보정상수를 이용하여 226Ra의 신속 측정 가능성을 평가하였다. 이를 위해 먼저 과거 원자력연구원에 천연방사성핵종의 분석을 위해 의뢰되었던 시료들 중 빈도수 별로 원료물질 3종과 공정 부산물 3종 총 93여개 시료를 선정하였고 보정을 통해 산출된 226Ra의 방사능과 간접측정으로 방사평형이 복구된 214Bi의 방사능을 비교함으로써 유효성을 평가 하였다.
이 중 우라늄 붕괴계열 내 방사평형 깨짐이 보이는 시료에 대해서는 중첩된 피크로부터 226Ra의 실제 기여율을 분석하였고, 시료의 특이성을 반영한 보정상수를 산출하였다[9]. 이 보정상수를 통해 분석된 226Ra의 방사능 농도와 214Bi의 방사능 농도를 비교함으로써 원료물질 및 공정부산물의 대한 226Ra의 신속한 농도 분포 예측 가능성에 대해서 평가하였다.
제안 방법
간접측정을 위해서는 222Rn의 기체 누설로 인한 핵종 손실을 막고, 이에 대한 복구 기간이 필요하다. 따라서 라돈 누설에 대한 용기건전성이 확인된 이중 압착방식의 알루미늄 용기에서 약 4주 이상 시료를 보관하였으며, 이 후 상대효율 45%의 n-type HPGe 검출기를 이용하여 약 80,000초 동안 계측하였다. 226Ra의 딸핵종 중 214Bi는 붕괴당 약 46.
이는 보정상수를 산출하기 위한 가정 중 238U과 226Ra의 방사평형 관계가 달라진 것으로 사료된다. 따라서 인산석고 뿐만 아니라 인광석, 보오크사이트, 제강분진, 석탄회에 대해 기여율을 재평가 하였고, 이를 통해 시료별 특성을 반영한 보정상수를 유도하였다. 해당 보정상수를 통해 226Ra의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 214Bi로 간접측정된 226Ra의 방사능 값과 약 ±10% 내에서 좀 더 근사한결과를 얻을 수 있었다.
Ra의 실제 방사능을 구하는 공식은 식(9)와 같다. 먼저 235U와 226Ra의 감마선이 중첩된 순 피크 면적 N(T)를 모두 226Ra의 피크면적이라고 간주하고 방사능 농도를 계산한다. 이를 A(T)라고하면, 이 값에 0.
원료물질 3종과 공정부산물 3종 총 93여개를 대상으로 보정상수를 통해 산출된 226Ra의 방사능 농도와 214Bi로부터 간접측정된 226Ra의 방사능과 비교하였다. 대부분의 시료는 ±20% 내에서 유효하였지만, 인산석고의 경우 약 50%의 오차를 보였다.
이를 위해 먼저 과거 원자력연구원에 천연방사성핵종의 분석을 위해 의뢰되었던 시료들 중 빈도수 별로 원료물질 3종과 공정 부산물 3종 총 93여개 시료를 선정하였고 보정을 통해 산출된 226Ra의 방사능과 간접측정으로 방사평형이 복구된 214Bi의 방사능을 비교함으로써 유효성을 평가 하였다. 이 중 우라늄 붕괴계열 내 방사평형 깨짐이 보이는 시료에 대해서는 중첩된 피크로부터 226Ra의 실제 기여율을 분석하였고, 시료의 특이성을 반영한 보정상수를 산출하였다[9]. 이 보정상수를 통해 분석된 226Ra의 방사능 농도와 214Bi의 방사능 농도를 비교함으로써 원료물질 및 공정부산물의 대한 226Ra의 신속한 농도 분포 예측 가능성에 대해서 평가하였다.
2에 나타내었다. 이를 비교함으로써 226Ra의 간접측정방법 및 보정상수를 이용한 직접측정방법의 유효성을 평가하였다. 각 시료들의 겉보기 밀도(apparent density)는 약 1.
Ra의 신속 측정 가능성을 평가하였다. 이를 위해 먼저 과거 원자력연구원에 천연방사성핵종의 분석을 위해 의뢰되었던 시료들 중 빈도수 별로 원료물질 3종과 공정 부산물 3종 총 93여개 시료를 선정하였고 보정을 통해 산출된 226Ra의 방사능과 간접측정으로 방사평형이 복구된 214Bi의 방사능을 비교함으로써 유효성을 평가 하였다. 이 중 우라늄 붕괴계열 내 방사평형 깨짐이 보이는 시료에 대해서는 중첩된 피크로부터 226Ra의 실제 기여율을 분석하였고, 시료의 특이성을 반영한 보정상수를 산출하였다[9].
인산석고를 포함하여 평가에 사용된 시료 중 Fig. 3에 나타난 바와 같이 일관성 있게 1보다 크게 분포하였던 보오크사이트, 인광석, 제강분진, 석탄회에 대해서 235U와 226Ra이 중첩된 피크면적에 대한 실제 기여율을 평가하였다. 즉, 식(9)에 따라 보정상수(C)는 식(11)과 같이 나타낼 수 있다.
대상 데이터
226Ra의 간접측정방법과 보정상수를 이용한 직접측정방법 간의 유효성을 평가하기 위하여 표준참조물질(Standard Reference Material, SRM) 7 종을 선정하였다. 선정된 SRM은 환경 중에서 채취된 토양이나 암석과 침전물(sediment), 산업 슬러지(industrial sludge) 등으로 구성되며, Table 1에 시료의 정보를 나타내었다.
국내 유통 중인 원료물질과 공정부산물을 대상으로 226Ra에 대한 신속 측정 가능성을 평가하기 위해 과거 원자력연구원에 천연방사성물질 분석을 위해 의뢰되었던 시료 중 빈도수별로 공정부산물 3종과 공정부산물 3종, 총 93여개 표본시료를 선정하였다. 원료물질은 지르콘 계열(zr-related), 인광석(phosphate rock), 보오크사이트(bauxite)로 구성되며, 공정부산물은 제강분진(steeler’s dust), 인산석고(phospho gypsum), 석탄회(coal ash)로 구성된다.
Ra의 간접측정방법과 보정상수를 이용한 직접측정방법 간의 유효성을 평가하기 위하여 표준참조물질(Standard Reference Material, SRM) 7 종을 선정하였다. 선정된 SRM은 환경 중에서 채취된 토양이나 암석과 침전물(sediment), 산업 슬러지(industrial sludge) 등으로 구성되며, Table 1에 시료의 정보를 나타내었다.
이 과정에서 황산(Sulphuric acid)과 인광석의 원소들이 반응하여 전체량의 약 80%에 해당하는 Ra과 약 14%에 해당하는 U이 침전물로 가라앉으며, 나머지는 상등액에 떠 있게 된다[12, 13]. 이 후 필터링 시스템을 거치면서 침전물은 걸러져 공정부산물인 인산석고로 생산되고, 빠져나간 액체는 인산(phosphoric acid)으로 제조되어 가공제품인 인산비료의 원료로 사용된다. 이러한 과정을 통해 보정상수를 유도했던 가정 중 식(2)와 식(3)에 가정했던 238U과 226Ra의 방사평형 관계가 달라지기 때문에 실제 중첩된 피크면적에 기여하고 있는 두 핵종의 기여율이 다르게 나타났다.
데이터처리
선정된 93개의 시료에 대해 214Bi의 방사능 값과 0.571 보정상수를 이용한 226Ra의 직접분석 결과와의 상관관계를 평가하기 위하여 피어슨 상관계수(Pearson’s product moment correlation coefficient)를 유도하였으며, 그 수학적 표현은 식 (10)과 같다.
성능/효과
이러한 과정을 통해 보정상수를 유도했던 가정 중 식(2)와 식(3)에 가정했던 238U과 226Ra의 방사평형 관계가 달라지기 때문에 실제 중첩된 피크면적에 기여하고 있는 두 핵종의 기여율이 다르게 나타났다. 결과적으로 0.571 보정상수는 시료의 특이성을 고려하지 않은 체 사용할 경우 매우 큰 오차가 발생하게 된다.
본 연구에서 유도된 시료별 특성을 고려한 226Ra의 보정상수를 통해 226Ra 방사능 농도를 평가하는 방법은 복잡한 수 계산이 필요하지 않으며, 222Rn의 누설로부터 용기선택이 자유롭고, 방사평형 복구를 위한 기간이 필요하지 않아 원료물질 및 공정부산물의 226Ra의 신속한 농도 분포 평가 시 유효한 방법이다.
해당 그래프에서 실선은 두 값에 대한 피팅선을 나타내며, 파선은 95% 신뢰구간을 의미한다. 상관계수는 약 0.989으로 두 방법간의 상관관계가 매우 크며, 해당 방법을 통해 226Ra 농도의 분포에 대한 예측이 가능한 것으로 나타났다. 그러나 그래프를 보면 직접측정된 결과가 신뢰구간을 벗어나 간접측정된 결과보다 크거나 작게 평가되는 경향이 시료 종류별로 비슷하게 나타났다.
214Bi에 의한 226Ra의 방사능 농도 A(226Ra)와 235U가 중첩된 226Ra피크로부터 계산된 A(T)를 비교함으로써 중첩된 피크면적에 대한 226Ra의 실제 기여율을 평가한 것이며, 그 결과는 Table 2에 나타내었다. 인광석 시료에 대한 226Ra의 피크 평균 기여율은 약 51.0%이며, 제강분진은 약 49.0%, 보오크사이트는 약 52.0%, 인산석고는 약 79.0%, 석탄회는 약 51.0%로 나타났다. 인산석고를 제외한 다른 시료군의 경우에도 238U과 226Ra 방사평형을 가정한 기여율인 약 57.
해당 보정상수를 통해 226Ra의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 214Bi로 간접측정된 226Ra의 방사능 값과 약 ±10% 내에서 좀 더 근사한결과를 얻을 수 있었다.
후속연구
산출된 보정상수에 대해 보다 많은 시료들을 대상으로 충분한 검증이 이루어진다면, 간접 측정된 226Ra의 방사능 결과와 좀 더 근사한 값을 얻는 것이 가능할 것으로 보인다.
해당 보정상수를 통해 226Ra의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결과 214Bi로 간접측정된 226Ra의 방사능 값과 약 ±10% 내에서 좀 더 근사한결과를 얻을 수 있었다. 그러나 미지의 시료 계측 시 238U과 226Ra 방사평형 관계가 크게 달라 발생할 수 있는 한계에 대해서는 지속적으로 추가 연구 및 검증이 필요하다고 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
226Ra에 대한 방사능 농도 분석이 증가하는 이유는 무엇인가?
4mSv 중 약 53%에 이른다[1]. 이러한 위험성으로 인해 생활주변방사선안전관리법에서는 천연방사성핵종에 대한 체계적인 안전관리 준수 및 종사자 및 일반인의 방사선피폭 방지 또는 저감을 위해 226Ra에 대한 방사능 농도 분석이 점차 증가하고 있는 실정이다[2].
226Ra과 딸핵종들은 인간에게 어떤 영향을 미치는가?
천연방사성핵종 중 238U과 붕괴계열 핵종들은 암석과 토양 중 다양한 농도로 존재한다. 이 중 226Ra과 딸핵종들은 인간이 받는 자연방사선 중 상당부분의 피폭을 일으키며, 특히 222Rn은 불활성 기체로써 흡입으로 인해 발생하는 피폭량은 일반적인 거주 형태의 인간이 받는 연간 평균 유효선량 2.4mSv 중 약 53%에 이른다[1]. 이러한 위험성으로 인해 생활주변방사선안전관리법에서는 천연방사성핵종에 대한 체계적인 안전관리 준수 및 종사자 및 일반인의 방사선피폭 방지 또는 저감을 위해 226Ra에 대한 방사능 농도 분석이 점차 증가하고 있는 실정이다[2].
중첩된 간섭피크를 제거하기 위해 어떤 방법이 사용되는가?
226Ra이 방출하는 감마선 피크로부터 직접적인 측정을 위해서는 반드시 중첩된 간섭피크(peak interference)를 제거 해야만 한다[3]. 이러한 제거과정은 복잡한 수 계산을 수반하며 결과값에 대해 높은 정량한계를 가지고 있어 226Ra의 평가를 위해 주로 간접측정법(indirect method)이 사용된다[4]. 간접측정법은 딸 핵종의 농도로 모 핵종의 농도를 추정하는 방법이다.
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