건식 흡착제를 이용한 유동층 공정에 관한 기술은 이산화탄소 처리 비용을 철강하고 효율적으로 운전될 수 있는 신기술이라고 할 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 유동층 공정에서 건식 흡착제를 사용할 때 조업변수에 따른 이산화탄소 제어에 대해 살펴보고, 이산화탄소 흡착능과 압력강하에 대해서 고정층 공정과 비교하였으며, 활성탄, 활성 알루미나, 분자체 5A, 분자체 13X의 이산화탄소 흡착능을 각각 살펴보았다. 연구 결과, 유동층 공정의 운전을 위한 기초자료를 얻을 수 있었고, 유속이 증가할수록 유동층 공정은 상대적으로 높은 이산화탄소 흡착능과 낮은 압력강하를 지니는 것으로 나타났다. 그리고, 분자체 5A는 다른 건식 흡착제들보다 1.1~3.0배 파괴점이 늦게 나타났으며, 1.1~2.7배 높은 흡착능을 보였다.
건식 흡착제를 이용한 유동층 공정에 관한 기술은 이산화탄소 처리 비용을 철강하고 효율적으로 운전될 수 있는 신기술이라고 할 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 유동층 공정에서 건식 흡착제를 사용할 때 조업변수에 따른 이산화탄소 제어에 대해 살펴보고, 이산화탄소 흡착능과 압력강하에 대해서 고정층 공정과 비교하였으며, 활성탄, 활성 알루미나, 분자체 5A, 분자체 13X의 이산화탄소 흡착능을 각각 살펴보았다. 연구 결과, 유동층 공정의 운전을 위한 기초자료를 얻을 수 있었고, 유속이 증가할수록 유동층 공정은 상대적으로 높은 이산화탄소 흡착능과 낮은 압력강하를 지니는 것으로 나타났다. 그리고, 분자체 5A는 다른 건식 흡착제들보다 1.1~3.0배 파괴점이 늦게 나타났으며, 1.1~2.7배 높은 흡착능을 보였다.
The technology of fluidized bed to use dry sorbent can be new technology that reduce the operating cost and make efficient operation. Therefore, this study investigated $CO_2$ control by dry sorbents with operating variables in a fluidized bed, compared with fixed bed for $CO_2$
The technology of fluidized bed to use dry sorbent can be new technology that reduce the operating cost and make efficient operation. Therefore, this study investigated $CO_2$ control by dry sorbents with operating variables in a fluidized bed, compared with fixed bed for $CO_2$ adsorption capacity and pressure drop, and presented the $CO_2$ adsorption capacity of activated carbon, molecular sieve 5A, molecular sieve 13X, and activated alumina. As the results of this study, the basic data could be achieved for operation of fluidized bed process, and fluidized bed process presented relatively high $CO_2$ adsorption capacity and low pressure drop with the increase of gas velocity. In addition, molecular sieve 5A showed 1.1~3.0-fold later breakthrough point and 1.1~2.7-fold higher adsorption capacity than the other dry sorbents.
The technology of fluidized bed to use dry sorbent can be new technology that reduce the operating cost and make efficient operation. Therefore, this study investigated $CO_2$ control by dry sorbents with operating variables in a fluidized bed, compared with fixed bed for $CO_2$ adsorption capacity and pressure drop, and presented the $CO_2$ adsorption capacity of activated carbon, molecular sieve 5A, molecular sieve 13X, and activated alumina. As the results of this study, the basic data could be achieved for operation of fluidized bed process, and fluidized bed process presented relatively high $CO_2$ adsorption capacity and low pressure drop with the increase of gas velocity. In addition, molecular sieve 5A showed 1.1~3.0-fold later breakthrough point and 1.1~2.7-fold higher adsorption capacity than the other dry sorbents.
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문제 정의
알려져 있다.5, 6) 따라서, 본 실험에서는 32/40, 40/60, 60/80mesh 활성탄을 사용하여 12, 18, 24cm/s 가스유속에서 CO2 흡착능을 구하여 dry sorbent 입자크기가 CO2 흡착능에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 그 결과 Fig.
한다. 그리고, 고정층 공정과의 홉착능, 압력강하 비교를 통해 유동충 공정의 장단점을 분석하고, 실공정에서 CO2 제어에 적합한 공정을 제시하고자 하며, dry sorbent간의 CO2 흡착능을 비교하고자 한다.
공정이므로 가스유속은 공정운전에 있어 중요한 조업변수가 된다. 따라서, 본 실험에서는 유동충내 가스유속의 변화에 따른 CO2 흡착특성을 살펴보기 위하여 L/D=2의 조건에서. 유속을 1~4.
따라서, 본 연구에서는 유동층 실험장치를 이용하여 기존 고정층 공정에서 CO2 제어에 이용되어 온 활성탄, molecular sieve 5A, molecular sieve 13X, 활성 알루미나의 최소유동화속도를 결정하고, aspect ratio, 가스유속, dry sorbent 입자크기 등 조업변수에 따른 CO2 흡착곡선과 흡착능을 살펴봄으로써, 유동충 공정운전을 위한 기초자료로 활용하고자 한다. 그리고, 고정층 공정과의 홉착능, 압력강하 비교를 통해 유동충 공정의 장단점을 분석하고, 실공정에서 CO2 제어에 적합한 공정을 제시하고자 하며, dry sorbent간의 CO2 흡착능을 비교하고자 한다.
가설 설정
활성탄은 (주) 삼천리에서 30/80mesh 크기로 제조된 것으로 ASTM체를 이용하여 32/40, 40/60, 60/80mesh 크기로 분류하였으며, 이들의 평균입경은 dry sorbent를 구형으로 가정하여 식 (2-1) 에 의해 계산한 결과 각각 461.0 ㎛ 326.0 ㎛ 212.1 ㎛이었다.
제안 방법
그리고, aspect ratio의 증가에 따라 파과곡선의 기울기가 점차 완만해지는 경향을 보이는 것은 aspect ratio 증가에 따른 흡착영역(adsorption zone) 증가에 기인하는 것으로 판단된다.8) 본 실험에서 활성탄의 CO2에 대한 낮은 흡착력으로 인해 빠른 시간안에 파과점에 도달하는 결과를 얻었으므로, 이후의 실험에서는 파과점이 늦게 나타남으로 인해 조업변수에 따른 결과를 살펴보기에 용이한 aspect ratio가 2일 때를 기준으로 실험하였다.
그리고, molecular sieve 5A와 molecular sieve 13X는 Acros사, 활성 알루미나는 (주)관동화학에서 8/12mesh 크기로 제조된 것으로 이를 볼밀(ball mill)을 이용해 분쇄한 후 체거름하여 40/60mesh 크기로 선별하였으며, 전처리 과정으로는 200℃의 vacuum oven에서 24시간 가열하면서 불순물을 제거하였다. 본 연구에서 사용된 dry sorbent의 물리적인 특성은 Table 1에 나타낸 바와 같으며, 이러한 물성치를 Geldart의 입자분류표에 적용하면 격렬한 bubble의 유동에 의해 bubble이 커지면서 유동화가 잘되는 영역인 B그룹에 속하는 것으로 나타났으므로, 이들은 유동층 공정에서 CO2 제어 특성을 살펴보기에 적합한 물리적 특성을 가지는 것으로 판단되었다.
11% 개공비와 3mm 두께의 기체분산판을 제작하였으며, 분산판 위에는 입자가 밑으로 빠지는 것을 막기 위하여 200mesh의 망을 설치하였다. 그리고, 실험이 진행되는 동안 유출되는 미세입자들은 가로 2cm, 세로 4cm의 주입부와 직경 8cm, 높이 32cm 로 제작된 유출입자 포집부의 cyclone을 통하여 회수하였고, 유출가스의 농도는 CO2 분석기 (매립가스분석기, CD95)에 의해 측정되었다. 그리고, 압력센서에 의해 측정된 층 내의 압력은 data logger system을 거친 후 computer program에 의해 분석되었다.
그리고, 실험이 진행되는 동안 유출되는 미세입자들은 가로 2cm, 세로 4cm의 주입부와 직경 8cm, 높이 32cm 로 제작된 유출입자 포집부의 cyclone을 통하여 회수하였고, 유출가스의 농도는 CO2 분석기 (매립가스분석기, CD95)에 의해 측정되었다. 그리고, 압력센서에 의해 측정된 층 내의 압력은 data logger system을 거친 후 computer program에 의해 분석되었다.
5, 1, 2에 해당하는 높이로 주입한 다음, 혼합 가스의 유속은 8~36cm/s로 변화시켰을 때, dry sorbent에 의해 CO가 제어된 후 배출가스의 농도를 측정하였고, 층 내 압력강하 측정을 위하여 Sensys사에서 제조된 압력센서를 사용하였다. 또한, 유동층 공정에서 dry sorbent의 CO2 흡착능을 고정층 공정에서의 흡착능과 비교하기 위하여 같은 실험장치에 혼합가스를 위쪽에서 주입하여 200mesh 철망위에 놓여진 dry sorbent를 지나도록 가스 순환을 하향 흐름으로 변경하여 실험하였으며, 이상의 실험 조건은 Table 2에 나타낸 바와 같다
될 수 있다. 본 실험에서는 40/60mesh 활성탄의 2.25Umf에 해당하는 18 cm/s 유속으로 10% CO2 가스를 주입하고 시간에 따른 CO2 배출농도를 측정하여 Fig. 5와 같이 나타내었다. 이 곡선은 전형적인 S자 모양 파과곡선 (breakthrough cuiKe)형태를 보여주며, 파과점 (break point)을 유입농도의 5% 지점으로 정의7)할 때 L/D=0.
본 실험에서는 dry sorbent를 L/D=0.5, 1, 2에 해당하는 높이로 주입한 다음, 혼합 가스의 유속은 8~36cm/s로 변화시켰을 때, dry sorbent에 의해 CO가 제어된 후 배출가스의 농도를 측정하였고, 층 내 압력강하 측정을 위하여 Sensys사에서 제조된 압력센서를 사용하였다. 또한, 유동층 공정에서 dry sorbent의 CO2 흡착능을 고정층 공정에서의 흡착능과 비교하기 위하여 같은 실험장치에 혼합가스를 위쪽에서 주입하여 200mesh 철망위에 놓여진 dry sorbent를 지나도록 가스 순환을 하향 흐름으로 변경하여 실험하였으며, 이상의 실험 조건은 Table 2에 나타낸 바와 같다
5cm, 9cm의 높이에 두 개의 압력센서를 부착하여, mass flow controller로 주입 유량을 조절함으로써, 유속에 따른 충내 압력강하를 측정하였다. 압력센서로 측정된 압력자료는 data logger system에 의해 컴퓨터에 입력시킨 후 off-line으로 해석하였으며, 각 실험조건에서 측정속도는 100Hzz 측정시간은 30초로 하여 측정개수를 3, 000개로 한 후, 각 측정지점에서 측정된 압력값 평균의 차로부터 압력강하를 구하였다. Fig.
유동충 공정에서 살펴본 이상의 결과를 CO2 홉착 공정으로 이용되어 오던 고정충 공정과 비교하기 위하여, 가스 순환을 하향 흐름으로 변경하여 dry sorbent의 CO2 흡착능을 '살펴보았다. 이때 dry sorbent로는 가장 높은 흡착능을 보여준 입경인 40/60mesh 크기의 활성탄을 사용하고, 가스유속은 이전 실험에서 활성탄의 CO2 흡착능 유지가 가능한 유속으로 판단되었던 8~28 cm/s 범위로 정하여, 실험한 결과를 Fig.
유동충내 고체층에서의 압력강하 측정을 통해 최소유동화속도를 결정하기 위하여 40/60mesh의 dry sorbent를 L/D=2로 주입하고, 분산판으로부터 2.5cm, 9cm의 높이에 두 개의 압력센서를 부착하여, mass flow controller로 주입 유량을 조절함으로써, 유속에 따른 충내 압력강하를 측정하였다. 압력센서로 측정된 압력자료는 data logger system에 의해 컴퓨터에 입력시킨 후 off-line으로 해석하였으며, 각 실험조건에서 측정속도는 100Hzz 측정시간은 30초로 하여 측정개수를 3, 000개로 한 후, 각 측정지점에서 측정된 압력값 평균의 차로부터 압력강하를 구하였다.
)를 이용하여 일정한 유량으로 조절한 다음 이를 혼합조에서 공기와 혼합되도록 하여 실험하고자 하는 CO2 농도를 유지하였다. 유동층 반응부는 직경이 6cm, 높이는 95cm로서 층 내의 유동상태를 관찰하기 위하여 투명한 아크릴 원통으로 제작하였고, 층내 압력강하를 고려하여 3.11% 개공비와 3mm 두께의 기체분산판을 제작하였으며, 분산판 위에는 입자가 밑으로 빠지는 것을 막기 위하여 200mesh의 망을 설치하였다. 그리고, 실험이 진행되는 동안 유출되는 미세입자들은 가로 2cm, 세로 4cm의 주입부와 직경 8cm, 높이 32cm 로 제작된 유출입자 포집부의 cyclone을 통하여 회수하였고, 유출가스의 농도는 CO2 분석기 (매립가스분석기, CD95)에 의해 측정되었다.
따라서, 본 실험에서는 유동충내 가스유속의 변화에 따른 CO2 흡착특성을 살펴보기 위하여 L/D=2의 조건에서. 유속을 1~4.5Umf에 해당되는 8~36 cm/s로 변화시키면서 실험을 수행하였다. Fig.
이상의 실험결과를 통해 유동층 공정에서 높은 CO2 흡착능을 가지면서, dry sorbent의 흡착곡선 비교에 가장 적합한 운전조건으로 판단되는 L/D=2, 12cm/s의 가스유속에서 40/60mesh 크기 dry sorbent의 CO2 흡착곡선 및 홉착능을 살펴보았다. Dry sorbent로는 기존의 고정층 흡착공정에서 CO2 흡착제로서 사용되어온 활성탄' 활성 알루미나, molecular sieve 5A, molecular sieve 13X를 사용하였으며, 실험을 수행한 결과를 Fig.
대상 데이터
흡착곡선 및 홉착능을 살펴보았다. Dry sorbent로는 기존의 고정층 흡착공정에서 CO2 흡착제로서 사용되어온 활성탄' 활성 알루미나, molecular sieve 5A, molecular sieve 13X를 사용하였으며, 실험을 수행한 결과를 Fig. 10, Fig. 11에 나타내었다. Fig.
본 실험에서 사용된 장치는 Fig. 1과 같이 크게모사가스 제조부, 유동충 반응부, 유출입자 포집부, 가스농도 측정부, 압력 측정부의 5부분으로 구성되어 있다. 모사가스 제조부에서 장치에 유입되는 공기는 콤프레셔 (Hanshin piston)로부터 주입되어 트랩을 통과하면서 수분, 기름 성분 및 입자상 물질이 제거되며 압력조절기에서 일정한 압력으로 조절된 다음 가스유량계를 통해 일정한 유량으로 조절되도록 하였고, CO2 (99.
본 실험에서 사용한 dry sorbent는 CO2 흡착분리공정에 일반적으로 사용되고 있는 활성탄, 활성알루미나, molecular sieve 5A, molecular sieve 13X이다. 활성탄은 (주) 삼천리에서 30/80mesh 크기로 제조된 것으로 ASTM체를 이용하여 32/40, 40/60, 60/80mesh 크기로 분류하였으며, 이들의 평균입경은 dry sorbent를 구형으로 가정하여 식 (2-1) 에 의해 계산한 결과 각각 461.
성능/효과
1. 조업 변수에 따른 CO2 흡착능 변화를 살펴본 결과, aspect ratio가 증가함에 따라 파과점은 늦게 나타나고, 유속이 증가함에 따라 흡착능은 증가하면서도 3.5Umf 이상에서는 활성탄이 CO2 흡착력을 잃었으며, 입자 크기의 영향은 감소하였다. 따라서, 유동충 실공정에서 유입가스 유량증가시 흡착능 향상이 예상되나, CO2 흡착력 유지를 위해 aspect ratio를 증가시키거나, dry sorbent를 지속적으로 공급 또는 재생시켜야 할 것이다.
8과 같이 나타내었다. 12, 18, 24(cm/s) 의 가스유속에서 고정충 공정의 CO2 흡착능은 각각 1.67, 1.74, 1.79(mmol/g)으로서 유동충 공정의 1.44, 1.59, 1.75(mmol/g)보다 각각 16.0%, 9.4%, 2.3% 높게 나타났으나, CO2 흡착능의 차이는 급격히 감소하다 28 cm/s의 유속에서는 두 공정의 흡착능이 거의 일치하였으며, 이는 유속 증가에 따른 유동충에서의 기-고접 촉 효율 증가에 기인하는 것으로 판단된다.
2. 유동층 공정은 상대적으로 높은 유속에서 높은 CO2 흡착능과 낮은 압력강하를 나타내었다. 따라서, 대용량의 CO2 가스 제어를 위해 높은 유속으로 운전되는 실공정에서는 압력강하가 적은 유동층 공정이 적합한 것으로 판단된다.
이에 비하여 유동층 (fluidized bed) 공정은 CO2 회수효율과 dry sorbent의 이용율을 높이고, 대량의 상압 배가스를 처리할 수 있는 공정이고, dry sorbent를 사용하는 공정은 습식 공정에 비하여 커다란 압력강하 없이도 기-고 접촉이 좋기 때문에 에너지소비가 적은 공정이다.3)따라서, 본 연구에서 사용하는 dry sorbent를 이용한 유동층 공정에 관한 기술은 상대적으로 CO2 처리 비용을 절감하고, 효율적으로 운전될 수 있는 가능성이 높은 신기술이라고 할 수 있다.
3. Dry sorbent의 CO2 흡착능은 molecular sieve 5A > molecular sieve 13X>활성탄>활성 알루미나 순으로 높게 나타나, molecular sieve 5A의 파과점은 다른 dry sorbent보다 1.1 ~3.0배 늦었고, 흡착능은 1.1 ~2.7배 높았다. 따라서, 기존의 고정층 흡착공정에서 CO2 제어를 위해 사용되어온 dry sorbent 중에서는 molecular sieve 5A가 유동충 공정에서 가장 높은 효율로 CO2를 제어할 수 있을 것으로 판단된다.
5, 6) 따라서, 본 실험에서는 32/40, 40/60, 60/80mesh 활성탄을 사용하여 12, 18, 24cm/s 가스유속에서 CO2 흡착능을 구하여 dry sorbent 입자크기가 CO2 흡착능에 미치는 영향을 알아보고자 하였다. 그 결과 Fig. 4에 나타낸 바와 같이 세 가지 입경 중 중간 크기에 해당하는 40/60mesh 활성탄은 가장 높은 흡착능을 보인 반면에 입경이 가장 작은 60/80mesh 활성탄은 가장 낮은 CO2 흡착능을 보였다. 이는 일반적으로 입자크기가 작을수록 단위 g당 표면적이 크므로 흡착량은 증가하나, 입자크기가 너무 작으면 기공도 아주 작아 오히려 흡착량이 감소하고, 입자크기가 너무 크게 되면 흡착될 수 있는 표면적과 기공이 적어져 전체 흡착능을 감소시키기 때문으로 판단된다.
7배 높았다. 따라서, 기존의 고정층 흡착공정에서 CO2 제어를 위해 사용되어온 dry sorbent 중에서는 molecular sieve 5A가 유동충 공정에서 가장 높은 효율로 CO2를 제어할 수 있을 것으로 판단된다.
이는 일반적으로 입자크기가 작을수록 단위 g당 표면적이 크므로 흡착량은 증가하나, 입자크기가 너무 작으면 기공도 아주 작아 오히려 흡착량이 감소하고, 입자크기가 너무 크게 되면 흡착될 수 있는 표면적과 기공이 적어져 전체 흡착능을 감소시키기 때문으로 판단된다. 따라서, 본 실험에서는 40/ 60mesh 입경을 주로 사용하였으며, 가스유속이 높을수록 입자크기에 따른 흡착량 차이가 감소하는 것으로 보아, 높은 유속에서는 입경에 따른 영향이 감소하는 것으로 판단되므로, 실공정에서 대용량 CO2 처리를 위해 높은 가스유속에서 조업되는 고속 순환유동충 반응탑에서는 dry sorbent 입경에 따른 CO2 흡착능 변화는 적을 것으로 판단된다.
55 분보다 뒤에 나타났다. 또한, dry sorbent간의 CO2 흡착능을 비교해 놓은 Fig. 11을 보면, molecular sieve 5A의 흡착능은 2.35mmol/g으로서 molecular sieve 13X의 2.23mmol/g과는 서로 비슷한 흡착능을 보였고, 활성탄의 1.44mmol/g보다는 1.6 배, 활성 알루미나의 0.87mmol/g보다는 2.7배 높은 홉착능을 나타내어, 기존에 사용되어온 dry sorbent 중에서는 가장 높은 흡착능을 보였다. 그리고, 본 결과 그래프에서 활성 알루미나와 활성탄의 흡착곡선은유사하면서 흡착능에 차이가 나는 것은 활성 알루미나가 활성탄보다 겉보기 밀도가 커서 L/D=2의 부피만큼 충진된 질량이 더 많았기 때문이다.
1과 같이 크게모사가스 제조부, 유동충 반응부, 유출입자 포집부, 가스농도 측정부, 압력 측정부의 5부분으로 구성되어 있다. 모사가스 제조부에서 장치에 유입되는 공기는 콤프레셔 (Hanshin piston)로부터 주입되어 트랩을 통과하면서 수분, 기름 성분 및 입자상 물질이 제거되며 압력조절기에서 일정한 압력으로 조절된 다음 가스유량계를 통해 일정한 유량으로 조절되도록 하였고, CO2 (99.99%, 대영특수가스) 실린더로부터 나오는 가스는 mass flow controller (5850E, Brooks Co.)를 이용하여 일정한 유량으로 조절한 다음 이를 혼합조에서 공기와 혼합되도록 하여 실험하고자 하는 CO2 농도를 유지하였다. 유동층 반응부는 직경이 6cm, 높이는 95cm로서 층 내의 유동상태를 관찰하기 위하여 투명한 아크릴 원통으로 제작하였고, 층내 압력강하를 고려하여 3.
제거하였다. 본 연구에서 사용된 dry sorbent의 물리적인 특성은 Table 1에 나타낸 바와 같으며, 이러한 물성치를 Geldart의 입자분류표에 적용하면 격렬한 bubble의 유동에 의해 bubble이 커지면서 유동화가 잘되는 영역인 B그룹에 속하는 것으로 나타났으므로, 이들은 유동층 공정에서 CO2 제어 특성을 살펴보기에 적합한 물리적 특성을 가지는 것으로 판단되었다.
이상의 실험결과로부터 유동충 공정은 높은 유속에서 상대적으로 높은 CO2 흡착능을 보이면서, 적은 압력강하를 가지는 반면에, 고정층 공정은 높은 압력강하로 인해 Fan 동력비 증가와 대용량 가스처리가 어려운 것으로 판단되었다. 따라서, 대용량의 CO2를 처리해야 하는 실공정에서는 유동충 공정이적합한 것으로 판단된다.
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