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문제 정의
- 초임 계 조건에서 액체상태에서의 밀도와 가스 상태에서의 확산 속도를 가지는 CO2 가스는 무정형 고분자에 매우 많은 양이 흡수된다. PMMA에 과포화된 초임계 CO2 가 스 혼합물에서의 기포 핵 생성에 대해 고려해 보자. 흡 수된 가스의 양, 온도의 함수인 표면장력, 그리고 핵 생성률을 얻기 위해 필요한 압력 등은 Goel과 Beckman 가 사용한 수정된 Mean-Field-Lattice-Gas 모델을 이용하 여 구할 수 있다.
- 액상 고분자에서의 기포 핵 생성. 마지막으로 Han과 Han이33 이론과 실험을 통해 다루었던, 폴리스티렌과 톨 루엔 용액 내에 톨루엔 증기의 기포 핵 생성 같은, 휘 발성 물질이 포함된 고분자 용액 내에서의 기포 생성을 고려해보자. 본 연구에서는 핵 생성률을 계산하는 데 있 어서 Han과 Han과는8 전혀 다른 방법을 사용하였다.
- 본 연구에서는 분자 상호작용에 기초를 둔 가스에 의 한 기포 생성 이론을'4 적용하여 고분자/가스 용액과 고 분자/휘발성 물질에서의 기포 생성에 필요한 감압량 또는 주어진 감압량에서 핵 형성률을 예측하고자 하였다. 이 연구에서 가교된 (cross-linked) 탄성체 내에서 임계 기포가 성장하기 위해서는 탄성력을 극복할 수 있는 에너지가 필요하다는* 것을 가정하였다.
- 이해를 돕기 위해 본 연구에서 다룬 이론 결과와 비교 한 실험에 대한 실험 방법 및 절차에 대해서 간략하게 기술하기로 한다.
가설 설정
- 흡 수된 가스의 양, 온도의 함수인 표면장력, 그리고 핵 생성률을 얻기 위해 필요한 압력 등은 Goel과 Beckman 가 사용한 수정된 Mean-Field-Lattice-Gas 모델을 이용하 여 구할 수 있다.6 하지만 본 연구에서는 PMMA/C02 용액의 표면장력을 초기 압력에 관계없이 16 dynes/cm 로 가정하여 계산하였다.
- 탄성체 내에서의 기포 핵 생성. Figure 2는 25 ℃와 100 ℃의 온도에서 초기 압력 R의 변화에 따른 천연 고무 내에 생성된 알곤 가스 기포 수를 나타내고 있 다16 단위 부피당 기포 수를 계산하기 위해 최후 압력 &와 유효 핵 생성 시간을 각각 100 기압, 1 ms로 가정 하였다. 초기 포화 압력의 변화에 따른, 계산된 기포 핵 생성 개수는 실험에서 관찰한 값과 근사하게 일치 하는 것을 볼 수 있다 반면 100 ℃에서 형성되는 기포 의 수가 증가하는 것은 계산에 의해 예측된 값보다 크 다는 것을 알 수 있다.
- Vg 와 * 가 주어지고, 감압량 R-R가 주어지면 임계 뭉치 를 구성하는 분자의 수 ne를 식 (3)으로부터 계산할 수 있다. 고분자 내에 용해된 가스의 부피는 탄성체의 부 피가 커짐에 따라 증가한다고 가정하였다. 또한 25 ℃ 에서 모든 탄성체 내에 용해된 가스 분자는 병진운동 이 구속받는 부피 Vg 를 갖는다고 가정하였다.
- 고분자 내에 용해된 가스의 부피는 탄성체의 부 피가 커짐에 따라 증가한다고 가정하였다. 또한 25 ℃ 에서 모든 탄성체 내에 용해된 가스 분자는 병진운동 이 구속받는 부피 Vg 를 갖는다고 가정하였다. 따라서 탄성체 내의 가스 분자 부피는 25 ℃를 기준으로 탄성 체의 부피 팽창률에 따라 구할 수 있다.
- 하지만 용액 내의 톨루엔 분자를 용액 내에 용해되어 있는 가스 분 자로 생각하면 용액의 환경압력이 고압인 A에서 감압 하여 R가 될 때 식 (1)에 주어진 화학 포텐셜 차이에 의해 톨루엔 분자는 과포화 되고 결과적으로 혼합물 내 에서 기포를 형성하게 된다. 용액 내에서 모든 병진 운 동의 자유도가 구속된 톨루엔 분자의 직경은 톨루엔 분 자의 반데르 발스 지름 (van der Waals diameter) 이라고 가정하였다. 또한 폴리스티렌/톨루엔 혼합물에서 온도 에 따른 용액 내에서 톨루엔 분자의 부피는 톨루엔의 체적 팽창 계수를 이용하여 구할 수 있다.
- 고전 이론은 초기 포화 압력이 작은 경우에는 전혀 예측을 못하고 초기 포화 압력이 큰 경우에는 과다 예 측을 하고 있음을 알 수 있다. 이 계산에서 임계 크기 의 기포 내 압력을 식 (8)에서 구하지 않았고 R로 가 정하여 구하였다. 이 경우 임계 기포를 이루는 분자수 가 초기 압력이 대략 1500 atm 이상이 되면 10개 미만 이 되어 이러한 수의 분자가 기포로 존재할 수 있는지는 의문의 여지가 있다.
- 본 연구에서는 분자 상호작용에 기초를 둔 가스에 의 한 기포 생성 이론을'4 적용하여 고분자/가스 용액과 고 분자/휘발성 물질에서의 기포 생성에 필요한 감압량 또는 주어진 감압량에서 핵 형성률을 예측하고자 하였다. 이 연구에서 가교된 (cross-linked) 탄성체 내에서 임계 기포가 성장하기 위해서는 탄성력을 극복할 수 있는 에너지가 필요하다는* 것을 가정하였다.
- 14,15 즉 준안정 상태 (metastable state)에서 활성화된 분자들이 뭉치 (cluster)를 구성하게 되며 생성된 뭉치는 점점 성장을 하여 임계 뭉치를 형 성하게 된다. 이때 임계 뭉치에 도달한 뭉치는 뭉치로 서 성장을 계속하게 되며 표면 장력을 극복할 만큼 많 은 분자를 포함하는 뭉치는 아무런 제약 없이 임계 크 기의 기포가 된다고 가정하였다.'6 그 이후 임계 기포는 기포로써 활성화 분자들의 확산에 의해 성장하게 된다는 것이다.
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