[논문]EDLC용 CMC+PTFE 혼합바인더 전극의 전기적, 기계적 특성

김익준; 이선영; 문성인

doi:10.4313/jkem.2004.17.10.1079

EDLC용 CMC+PTFE 혼합바인더 전극의 전기적, 기계적 특성
Electric and Mechanical Properties of CMC+PTFE Binary Binder Electrode for Electric Double Layer Capacitor 원문보기

전기전자재료학회논문지 = Journal of the Korean institute of electronic material engineers, v.17 no.10, 2004년, pp.1079 - 1084

김익준 (한국전기연구원 전지연구그룹) , 이선영 (한국전기연구원 전지연구그룹) , 문성인 (한국전기연구원 전지연구그룹)

Abstract ▼ AI-Helper

This work describes the effect of electrode binder on the characteristics of electric double layer capacitor. Among carboxymethylcellulose (CMC), Polyvinylpyrrolidone (PVP), Polyvinyl Alcohol (PVA), and Polyvinylidene Fluoride (PVDF), the unit cell using CMC showed good rate capability at current densities between 2.5 mA/$\textrm{cm}^2$～100 mA/$\textrm{cm}^2$. However, CMC as a binder is incongruent, because the electrode bound with CMC is rigid and easy to crack during a press and winding process for fabrication of capacitor. The unit cell capacitor using the electrode bound with binary binder composed of CMC and Polytetrafluoroethylene (PTFE), especially in composition CMC : PTFE =60 : 40 wt.%, has exhibited the better mechanical properties than those of the unit cell with CMC. On the other hand, the mechanical properties of CMC+PTFE electrode, coated on underlayer composed of CMC and carbon black, were much improved.

주제어

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문제 정의

CMC를 이용하여 전극의 기계적 특성을 개선하기 위해서는, 전기적 안정성과 함께 기계적 유연성을 가지는 성분을 첨가할 필요가 있다. PTFE의 경우, 내전기 화학성과 내전해액성이 우수하고 kneading 공정에 의한 전극 제조에 적용될 정도로 기계적 특성도 우수하나, 용매에 용해하지 않아 슬러리 공정에 단독 바인더로 적용되지 않는다 [8], 본 절에서는 CMC와 PTFE로 구성된 혼합 바인더의 효과를 조사하였다.
본 연구에서는 전기 이중 층 커패시터 전극의 결착력과 유연성 등의 기계적 강도의 개선과 내부저항을 감소시켜 출력 특성을 향상시킬 목적으로 전극의 구성성분 중, 바인더의 영향을 때조사하였다. 이 때 바인더의 1 성분 계 또는 2 성분계의 영향을 조사하였고, 2 성분 계 바인더를 사용할 경우, 조성비에 따른 전기 이중 층 커패시터의 전기화학적 특성 및 공정상의 영향을 조사하였다.
본 연구에서는 전기 이중 층 커패시터용 전극의 기계적, 전기적 특성에 미치는 바인더의 영향을 조사하여 아래와 같은 결과를 얻었다.

제안 방법

작아야 한다. 본 실험에서는 결착력이 우수한 CMC와 도전성이 우수한 Carbon black을 일정량 혼합한 슬러리를 에칭 A1 집 전체 표면에 5 Um 로 도포하고 건조하여 접착층을 형성시켰다.
조사하였다. 이 때 바인더의 1 성분 계 또는 2 성분계의 영향을 조사하였고, 2 성분 계 바인더를 사용할 경우, 조성비에 따른 전기 이중 층 커패시터의 전기화학적 특성 및 공정상의 영향을 조사하였다.
전극의 저항은 DC 4단 자법을 사용하여 측정하였으며, Cell의 내부저항 (ESR)은 방전곡선에서의 IR drop으로부터 구하였다. 저항은 식 (2) 에 의해 계산하였다.
한편 전극의 굽힘면 또는 표면은 SEM (Scanning Electron Microscope, S-2700, Hitachi Co.)을 사용하여 관찰하였다.

대상 데이터

전극은 120 °C의 진공건조기에서 overnight 하여 건조시키고, 전기 이중 층 커패시터의 조립은 dew point가 -60 °C 이하인 dry room에서 행하였다. Full cell은 동일한 전극 사이에 Celgard 35()1의 격리 막을 삽인한 후 acetonitril에 1.2 M의 TEABF4 의 전해질염이 함유된 전해액을 함 침하여 제조하였다.
전기 이중 층 전극의 구성 성분 중, 활물질은 MSP-20 (비 표면적 : 2000 m7g, Kansai Coke & Chemicals Co.), 도전재는 Super P Black (이하 SPB, supplied by MMM Carbon), 바인더로는 Carboxymethylcellulose (이하 CMC), Polyvinyl pyrrolidone (이하 PVP), Polyvinyl Alcohol (이하 PVA), Polyvinylidene Fluoride (이하 PVDF) 및 Polytetrafluoroethylene Emulsion (Solvent : HzO, 이하 PTFE)를 사용하였으며, 활물질 : 도전재 : 바인더=83 : 10 : 7 %의 구성 성분들 간의 중량비로 전극을 형성하였다.

성능/효과

1) CMC, PVDF, PVA 및 PVP의 바인더 중, CMC를 사용한 전극 및 cell의 전기적 특성이 가장 우수하나 굽힘면 관찰에집 전체로부터의터의 전극의 박리 및 부분적 균열이 발생하는 것으로부터 기계적 특성은 열악한 것을 알 수가 있었다.
2) CMC와 PTFE로 구성된 혼합바인더를 사용한 전극 및 c이1의 전기적 특성은 CMC : PTFE가 60 : 40 중량비에서 가장 우수하였고, 굽힘면 관찰에서 전극의 박리가 발생하지 않는 것으로부터 기계적 특성이 개선된 것을 알 수가 있었다.
3) Underlayer (도전성접착층) / CMC+PTFE 전극은 CMC+PTFE 전극에 비해 방전 시 출력 특성은 유사 하나, 굽힘면 관찰에서 전극의 균열이 발생하지 않은 것으로부터 기계적 특성은 개선된 것으로 판단된다.
3.1 절에서 CMC 바인더로 제조한 전극은 전기적 특성은 우수하나 기계적 충격에 취약한 것을 알 수 있었다. CMC를 이용하여 전극의 기계적 특성을 개선하기 위해서는, 전기적 안정성과 함께 기계적 유연성을 가지는 성분을 첨가할 필요가 있다.
3.2절에서 CMC의 단독 바인더에 비해 CMC : PTFE가 60 : 40 중량비로 구성된 혼합바인더를 사용한 전극 또는 cell의 전기적, 기계적 특성이 개선된 것을 알 수가 있었다. 그러나 혼합바인더로 사용한 전극에서 PTFE는 입자들 간의 결착력을개선시키기는 하나, 전극과 에칭 A1 집전체와의 결착력은 개선시키지 못한다.
전극의 밀도와 전극저항은 PTFE의 중량비가 20, 40 %에서증가 또는 감소를 나타내고, cell의 저항은 PTFE 의 중량비가 40 %인 혼합바인더의 사용에서 가장 낮은 값을 나타내었다. 이 결과로부터 PTFE의 40 % 근방의 중량비로 구성된 CMC+PTFE 혼합 도전재를 사용한 cell의 출력 특성이 향상된 것은 전극 밀도의 증가와 전극 저항의 감소에 의한 것으로 판단된다.
한편 표에서 cell 내부 저항은 전극 저항과 비례관계에 있는 것으로부터, 방전시의 cell의 내부저항은 전극 저항에 영향을 받는 것을 알 수 있다. 이들 결과로부터 cell의 전기적 특성은 전극 제조 시의 바인더 성분에 많은 영향을 받는 것을 알 수 있다.
단면사진에서 활성탄소 입자는 수백 nm 크기의 SPB 입자와 혼재되어 있는 것을 알 수 있고, CMC 바인더는 각각 입자들을 결착하고 있는 것으로 판단된다. 전극을 접은 후 관찰한굽힘면 사진에서 집 전체로부터의 활성탄소 전극의 박리 또는 파쇄 현상이 일어나는 것을 알 수 있다. 이는 CMC를 바인더로 사용할 경우, 적층형 또는 권 취형 커패시터 제조 시 과도한 압착 또는 권취로 인해 전극의 균열 또는 부분적 박리가 일어나고, 이로 인해 cell의 내부저항을 증가시키는 요인이 될 것으로 판단된다.
저항 및 cell의 저항은 나타낸다. 전극의 밀도와 전극저항은 PTFE의 중량비가 20, 40 %에서증가 또는 감소를 나타내고, cell의 저항은 PTFE 의 중량비가 40 %인 혼합바인더의 사용에서 가장 낮은 값을 나타내었다. 이 결과로부터 PTFE의 40 % 근방의 중량비로 구성된 CMC+PTFE 혼합 도전재를 사용한 cell의 출력 특성이 향상된 것은 전극 밀도의 증가와 전극 저항의 감소에 의한 것으로 판단된다.
Cell의 저항은 방전 시 내부저항에 의한 전압강하 (IR drop)로부터 계산한 값이다. 표에서 전극 밀도는 CMC에 비해 PVDF, PVA 및 PVP를 사용한 전극이 높으나, 전극 저항은 CMC가 0.21 2 cm로 가장 낮은 수치를 나타냄을 알 수 있다. 일반적으로 전극밀도가 높으면 입자들 간의 충진 밀도가 높아져 conducting path의 증가에 의한 전기전도도가 향상된다.

후속연구

전기이중층 커패시터는 종래의 메모리 백업용에서 최근에는 군사용, 의료용 및 하이브리드 전기자동차 (HEV) 등의 고부가 장비의 대출력 펄스 파워의 주전원 및 보조전원으로 사용될 것이 기대된다. 실제로 2002년 6월에 닛산 (Nissan) 디젤이 개발하고 판매 중인 커패시터 하이브리드 트럭 및 동년 12월에 혼다 (Honda)에서 줄시한 연료전지 승용차 Honda FCX에 커패시터를 장착하고 있고, 향후 전기자동차의 ISG용으로 커패시터가 채택될 경우 커패시터에 대한 수요는 기하급수적으로 증가할 것으로 예측되고 있다⑹.

참고문헌 (8)

B. E. Conway, 'The electrolyte factor in supercapacitor design and performance: conductivity, ion-pairing and solvation', Proceedings of The 4th International Seminar on Double Layer Capacitors and Similar Energy Storage Devices, Deerfield Beach, FL, p. 12, 1994
B. E. Conway, 'Transition from supercapacitor to battery behavior in electrochemical energy storage', J. Electrochem. Soc., Vol. 138, p. 1539, 1991

상세보기
S. Sarangapani, B. V. Tilak, and C. P. Chen, 'Materials for electrochemical capacitprs', J. Electrochem. Soc., Vol. 143, p. 3791, 1996

상세보기
J. DeGaynor and R. Johnston, 'Double layer capacitors for automotive applications', Proceedings of The 4th International Seminar on Double Layer Capacitors and Similar Energy Storage Devices, Deerfield Beach, FL, p. 12, 1994
김익준, 이선영, 도칠훈, 문성인, '전기이중층 커패시터의 특성에 미치는 혼성 도전재의 영향', 전기전자재료학회논문지, 17권, p. 107, 2004

원문보기 상세보기
야노경제연구소, '전기이중층 콘덴서 시장의 철저연구', 2002
도칠훈, 최상진, 문성인, '유기전해액에서 루테늄산화물 전극의 전기화학적 특성', 한국전기전자재료학회 2002하계학술대회논문집, p. 1125, 2002
김지훈, 엄승욱, 문성인, 윤문수, 김주용, 육경창, 박정후, ' $MnO_{2}$ 입자크기에 따른 아연 공기전지의 특성연구', 한국전기전자재료학회 2002하계학술대회논문집, p. 1129, 2002

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