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문제 정의
- 비록 Huang 등6)과 Lee 등7)이 극성물질인 아세톤을 대상으로 한 흡착연구가 있으나, 단지 흡착용량을 평가하거나 온도변화에 따른 흡착능을 비교 고찰한 것이 대부분이었고, 흡착량과 흡착제의 세공크기별 표면적과 부피와의 상관관계를 고찰한 연구는 부족한 실정이다. 본 연구는 연속식 활성탄 고정층 흡착장치에서 고농도 acetone vapor 를 흡착질로 사용하여 활성탄의 세공크기에 따른 표면적, 세공부피 등의 세공구조와 파과시간, 흡착량 등의 흡착특성과의 상관관계를 고찰하였다.
제안 방법
- 분석조건은 Table 2와 같다. BET 비표면측정기 (Micro meritics, ASAP-2010)를 이용하여 77K에서 질소(N, 흡착에 의해 활성탄의 BET 비표면적 (Sbet, specific surface area), 누적표면적(cumulative surfoce area), 그리고 세공부피(pore volume)를 측정하였다. BET 측정 전 시료는 온도 250℃에서 완전히 탈기시킨 후 사용하였으며, 총 세공부피(Vt, single point total pore volume)는 포화압력에서 흡착된 총 질소의부피 로부터 계산하였고, 누적 세공부피 (Vbjh, cumulative pore volume)와 누적표면적(Sbjh, cumulative surface area)은 BJH (Barrett, Joyner and Halendar) method9,10)로 계산하였다.
- BJH 방법으로 측정한 누적세공부피를 세공직경 10 A 이하, 11 ~20 A, 21-30 A, 31-500 A, 그리고 500 A 이상으로 세공부피를 세분하여 Fig. 3에 비교했다. 비교한 활성탄 증에서 직경이 10 A 이하의 세공을 ACC와 ACT 활성탄이 가장 많이 가지고 있었고, 10 A 이상의 세공은 ACW 와 ACG 활성탄에서 비교적 많이 발달한 것을 볼 수 있었다.
- BJH 방법으로 측정한 누적표면적을 세공직경 10A 이하, 11-20 A, 21-30 A, 31-500 A, 그리고 500 A 이상으로 세분하여 Fig. 2에 비교하였다. 비교한 모든 활성탄은 10 A 이하의 세공이 차지하는 표면적이 대부분이었으며, ACW 와 ACG 활성탄은 20 A 이상의 세공을 상대적으로 많이 가지고 있었고 누적표면적은 ACC와 ACT 활성탄이 상대적으로 컸다.
- 흡착이 진행되는 동안 약 10~20분 간격으로 GC를 이용하여 증기의 농도롤 분석하였다. U자관의 출구에서 유출농도(C)가 유입농도(C0)와 거의 같은 수준(C/C0=l)이 되었을 때를 흡착평형으로 간주하고 흡착실험을 종료하였다.
- 어렵다. 따라서 표면적을 세공크기별로 좀 더 세분화하여 acetone vapor 평형흡착량과 표면적과의 관계를 명확히 고찰해 보기 위해 세공직경의 범위를 크기별(10 A 이하, 20 A 이하, 30 A 이하, 500 A 이하)로 나누어서 고찰했다. BJH 방법으로 계산한 누적표면적을 세공직경의 크기별로나누어서 세공 직경의 크기에 따른 누적표면적과 흡착량과의 상관관계를 Fig.
- 항온조의 온도를 25℃ 로 일정하게 설정한 다음, 흡착질을담은 병 속으로 일정량의 공기를 보내 기포를 발생시킴으로써 가스 상태의 증기가 발생되는데, 이때 흡착질을 담은병으로 공급되는 공기량을 변화시켜 증기의 농도를 조절하였다. 발생된 VOC 증기를 by-pass line으로 통과시키면서 GC로 분석하여, 해당 VOC 증기의 농도가 설정치의 ±5% 이내로 유지될 때 three-way valve를 조절하여 U자 흡착관내로 중기를 통과시켜 흡착 실험을 수행하였다. 흡착이 진행되는 동안 약 10~20분 간격으로 GC를 이용하여 증기의 농도롤 분석하였다.
- 세공구조가 다른 6종류의 활성탄에 대한 acetone vapor의 파과특성을 고찰하기 위해, 흡착온도 25℃ 에서 acetone vapor의 유입농도를 5,000 ppmv로 조절하고 유속을 0.5 L/ min로 설정하여 파과실험을 수행하여 그 결과를 Fig. 4에 실었다. 파과곡선에서 출구농도가 유입농도의 20%가 될 때를 파과시간(breakthrough time)으로 정의하고 각 활성탄의 파과시간을 비교했다.
- 9와 같이 실험에 사용한 각 활성탄의 총 세공부피와총 누적세공부피는 acetone vapor 평형흡착량과 일정한 상관관계를 가진다고 볼 수 없었다. 세공부피를 표시할 때 세공크기별로 좀더 세분화하여 세공 직경의 크기에 따른 누적세공부피와 흡착량과의 차이점을 명확히 고찰하기 위해 세공직경의 범위를 크기별(10 A 이하, 20 A 이하, 30 A 이하,500 A 이하)로 나누어서 고찰했다. Fig.
- 4에 실었다. 파과곡선에서 출구농도가 유입농도의 20%가 될 때를 파과시간(breakthrough time)으로 정의하고 각 활성탄의 파과시간을 비교했다. 비교한 각 활성탄의 파과시간은 135~290분 범위에 있었으며, 이 중 ACC와 ACT 활성탄이 가장 긴 파과시간을 가지고 있었다.
- 증기 발생부분은 온도조절용 수조(water bath)와 흡착질을 담은 병, 그리고 유량계 등이 포함된다. 항온조의 온도를 25℃ 로 일정하게 설정한 다음, 흡착질을담은 병 속으로 일정량의 공기를 보내 기포를 발생시킴으로써 가스 상태의 증기가 발생되는데, 이때 흡착질을 담은병으로 공급되는 공기량을 변화시켜 증기의 농도를 조절하였다. 발생된 VOC 증기를 by-pass line으로 통과시키면서 GC로 분석하여, 해당 VOC 증기의 농도가 설정치의 ±5% 이내로 유지될 때 three-way valve를 조절하여 U자 흡착관내로 중기를 통과시켜 흡착 실험을 수행하였다.
- BET 측정 전 시료는 온도 250℃에서 완전히 탈기시킨 후 사용하였으며, 총 세공부피(Vt, single point total pore volume)는 포화압력에서 흡착된 총 질소의부피 로부터 계산하였고, 누적 세공부피 (Vbjh, cumulative pore volume)와 누적표면적(Sbjh, cumulative surface area)은 BJH (Barrett, Joyner and Halendar) method9,10)로 계산하였다. 홉착량은 흡착 전후의 무게차를 digital balance(Shimadzu, BL2200H)로 측정하여 계산하였다.
- 발생된 VOC 증기를 by-pass line으로 통과시키면서 GC로 분석하여, 해당 VOC 증기의 농도가 설정치의 ±5% 이내로 유지될 때 three-way valve를 조절하여 U자 흡착관내로 중기를 통과시켜 흡착 실험을 수행하였다. 흡착이 진행되는 동안 약 10~20분 간격으로 GC를 이용하여 증기의 농도롤 분석하였다. U자관의 출구에서 유출농도(C)가 유입농도(C0)와 거의 같은 수준(C/C0=l)이 되었을 때를 흡착평형으로 간주하고 흡착실험을 종료하였다.
대상 데이터
- 흡착질은 VOCs 물질 중 대표적인 극성용매인 acetone을 사용하였다. Ace tone은 Fischer Scientific 사의 순도 99.9%를 사용하였으며 물리적 특성치는 Table 1과 같다.
- 1과 같다. 실험장치는 크게 증기발생 부분, 흡착제 충전층(U자관), 그리고 분석부분으로 구성되어 있다. 증기 발생부분은 온도조절용 수조(water bath)와 흡착질을 담은 병, 그리고 유량계 등이 포함된다.
- 흡착제는 여러가지 원료로 제조된 6종류의 상업용 활성탄, ACA, ACC, ACN, ACT, ACW, 그리고 ACG를 입수하여, 입자크기를 0.86 ~ 1.4 mm로 일정하게 조절하고 사용전에 충분히 건조하여 실험에 사용하였다. 흡착질은 VOCs 물질 중 대표적인 극성용매인 acetone을 사용하였다.
- 4 mm로 일정하게 조절하고 사용전에 충분히 건조하여 실험에 사용하였다. 흡착질은 VOCs 물질 중 대표적인 극성용매인 acetone을 사용하였다. Ace tone은 Fischer Scientific 사의 순도 99.
이론/모형
- BET 비표면측정기 (Micro meritics, ASAP-2010)를 이용하여 77K에서 질소(N, 흡착에 의해 활성탄의 BET 비표면적 (Sbet, specific surface area), 누적표면적(cumulative surfoce area), 그리고 세공부피(pore volume)를 측정하였다. BET 측정 전 시료는 온도 250℃에서 완전히 탈기시킨 후 사용하였으며, 총 세공부피(Vt, single point total pore volume)는 포화압력에서 흡착된 총 질소의부피 로부터 계산하였고, 누적 세공부피 (Vbjh, cumulative pore volume)와 누적표면적(Sbjh, cumulative surface area)은 BJH (Barrett, Joyner and Halendar) method9,10)로 계산하였다. 홉착량은 흡착 전후의 무게차를 digital balance(Shimadzu, BL2200H)로 측정하여 계산하였다.
성능/효과
- 발생된 VOCs를 처리 하는 방법에는 산화와 회수 둥의여러 가지 방법이 있으나, 그 중에서 활성탄을 흡착제로 사용하여 흡착한 후, 회수하여 재 사용하는 방법이 가장유용한 기술로 평가받고 있다.1) 활성탄은 일반적으로 갈탄, 석탄, 야자껍질, 그리고 나무 등 여러가지 원료로 만들어지고 있으며, 내부에 불균일한 세공(pore)이 많이 발달한구조와 800 ~ 1,500 m2/g 정도의 비표면적을 가지고 있지만, 세공의 직경이 3~100,000 A에 걸쳐 폭넓게 분포하기 때문에 선택적 흡착에는 한계를 보이고 있다. 활성탄의 흡착량은 활성탄의 표면과 내부에 생성되어 있는 복잡하고도 미세한 세공구조에 영향을 가장 많이 받으며, 정확한 세공구조에 대한 정보는 흡착공정을 설계하는데 매우 중요하다.
- 비슷한 세공구조를 가진 활성탄의 BET 비표면적과 흡착량은 상관관계가 크지만, 세공구조의 분포가 비슷하지 않은 다양한 활성탄의 BET 비표면적 값만으로 특정 흡착질의 흡착능을 평가하는 것은 어렵다고 판단되었다. Fig. 6에서 알 수 있듯이 비표면적에 따라 흡착량이 비례관계에 있는 ACA, ACC, ACN, ACT 활성탄들은 전체의 세공구조에서 20 A 이하의 세공이 많은 부분을 차지하는 활성탄이며, 비례관계에서 벗어나 있는 ACW, ACG 활성탄들은 전체의 세공구조에서 20 A 이상의 세공이 많은 부분을 차지하는 활성탄인 것을 알 수 있었다.
- 각 활성탄의 BET 비표면적과 acetone vapor 평형흡착량은 일정한 상관관계를 가진다고 볼 수 없었으며, 활성탄들의 세공구조에 영향을 받는 것으로 사료되었다. 비슷한 세공구조를 가진 활성탄의 BET 비표면적과 흡착량은 상관관계가 크지만, 세공구조의 분포가 비슷하지 않은 다양한 활성탄의 BET 비표면적 값만으로 특정 흡착질의 흡착능을평가하는 것은 어렵다고 판단되었다.
- 각 활성탄의 acetone vapor 파과시간은 135~290분 범위에 있었으며, 이 중 ACC(265분)와 ACT09O분) 활성탄이 가장 긴 파과시간을 가지고 있었다. 파과시간이 짧은 활성탄은 비교한 다른 활성탄에 비해 상대적으로 누적표면적이 적었으며, 직경 10 A 이하의 세공이 많이 발달한 활성탄의 파과시간이 상대적으로 긴 것을 알 수 있었다.
- 각 활성탄의 누적표면적과 acetone vapor 평형흡착량과의 상관계수 값은 세공 직경이 10 A에서 500 A으로 증가함에 따라 0.98에서 0.839로 낮아졌으며, 세공직경 10 A 이하의 범위에서 흡착량과 누적표면적이 가장 큰 상관계수 값을 가지고 있었다.
- 각 활성탄의 총 세공부피와 총 누적세공부피는 acetone vapor 평형흡착량과 일정한 상관관계를 가진다고 볼 수 없었으며, 10 A 이하의 누적세공부피와 흡착량의 상관계수가 0.964인 상관관계를 가지고 있었지만, 그 이상의 세공범위에서는 상관관계를 가진다고 볼 수 없었다.
- 파과곡선에서 출구농도가 유입농도의 20%가 될 때를 파과시간(breakthrough time)으로 정의하고 각 활성탄의 파과시간을 비교했다. 비교한 각 활성탄의 파과시간은 135~290분 범위에 있었으며, 이 중 ACC와 ACT 활성탄이 가장 긴 파과시간을 가지고 있었다. 파과시간을 기준으로실험한 활성탄을 3분류로 구분하면, 파과시간이 가장 짧은것이 ACW(135분) 활성탄이였고 그 다음이 ACA(190분), ACN(240분), 그리고 ACG(245분) 활성탄이였으며, 가장 긴것이 ACC(265분)와 ACT(290분) 활성탄이었다.
- 2에 비교하였다. 비교한 모든 활성탄은 10 A 이하의 세공이 차지하는 표면적이 대부분이었으며, ACW 와 ACG 활성탄은 20 A 이상의 세공을 상대적으로 많이 가지고 있었고 누적표면적은 ACC와 ACT 활성탄이 상대적으로 컸다.
- 3에 비교했다. 비교한 활성탄 증에서 직경이 10 A 이하의 세공을 ACC와 ACT 활성탄이 가장 많이 가지고 있었고, 10 A 이상의 세공은 ACW 와 ACG 활성탄에서 비교적 많이 발달한 것을 볼 수 있었다. 특히 ACW 활성탄은 세공직경 30-500 A 범위의 부피가 가장 많이 발달해 있었다.
- 이 결과는 BET 비표면적이 클수록 흡착량이 크다는 일반적 평가11)와는 다른 결과로, 흡착에 사용한 활성탄들의 세공구조에 영향을 받는 것으로 사료되었다. 비슷한 세공구조를 가진 활성탄의 BET 비표면적과 흡착량은 상관관계가 크지만, 세공구조의 분포가 비슷하지 않은 다양한 활성탄의 BET 비표면적 값만으로 특정 흡착질의 흡착능을 평가하는 것은 어렵다고 판단되었다. Fig.
- 이 결과는 BET 비표면적이 클수록 흡착량이 크다는 일반적 평가11)와는 다른 결과로, 흡착에 사용한 활성탄들의 세공구조에 영향을 받는 것으로 사료되었다. 비슷한 세공구조를 가진 활성탄의 BET 비표면적과 흡착량은 상관관계가 크지만, 세공구조의 분포가 비슷하지 않은 다양한 활성탄의 BET 비표면적 값만으로 특정 흡착질의 흡착능을 평가하는 것은 어렵다고 판단되었다. Fig.
- BET 측정기로 측정한 활성탄의 특성치는 Table 3과 같다. 사용한 활성탄 시료는 모두 1,000~1,350 m2/g 범위의 비표면적 값을 가지고 있었으며 ACG와 ACT 활성탄이 비교적 높은 비표면적 값을 가지고 있었다.
- 839인관계를 나타내었다. 세공직경의 크기에 따른 흡착량과의 상관관계 고찰에서 세공 직경이 증가함에 따라 흡착량과 누적표면적과의 상관계수 값이 0.98에서 0.839로 감소하였으며, 세공직경 10 A 이하의 범위에서 흡착량과 누적표면적이 가장 큰 상관계수 값(0.98)을 나타내었다.
- 비교한 각 활성탄의 파과시간은 135~290분 범위에 있었으며, 이 중 ACC와 ACT 활성탄이 가장 긴 파과시간을 가지고 있었다. 파과시간을 기준으로실험한 활성탄을 3분류로 구분하면, 파과시간이 가장 짧은것이 ACW(135분) 활성탄이였고 그 다음이 ACA(190분), ACN(240분), 그리고 ACG(245분) 활성탄이였으며, 가장 긴것이 ACC(265분)와 ACT(290분) 활성탄이었다. 파과시간이 짧은 활성탄은 비교한 다른 활성탄에 비해 누적표면적이 상대적으로 적었으며, 직경 10 A 이하의 세공이 많이 발달한 활성탄의 파과시간이 상대적으로 긴 것을 알 수 있었다.
- 파과시간이 짧은 활성탄은 비교한 다른 활성탄에 비해 상대적으로 누적표면적이 적었으며, 직경 10 A 이하의 세공이 많이 발달한 활성탄의 파과시간이 상대적으로 긴 것을 알 수 있었다. 파과시간이 길어질수록 평형 흡착량이 증가하는 정비례 관계에 있었고, 사용한 각 활성탄의 평형흡착량은 110-230 mg/g의 범위에 있었으며 파과시간과의 상관계수(F)가 0.951 인 높은 상관관계를 나타내었다.
- 5에 acetone vapor평형 흡착량과 파과시간과의 관계를 나타내 었다. 파과시간이 길어질수록 평형흡착량이 증가하는 정비례관계의 경향을 나타내었고, 사용한 각 활성탄의 평형흡착량은 각각 ACW (110 mg/g), ACA(150 mg/g), ACG(176 mg/g), ACN (198 mg/g), ACC(220 mg/g), 그리고 ACT(230 mg/g)으로 110 ~ 230 mg/g의 범위에 있었으며 파과시간과의 상관계수(F)가 0.951 로 높은 상관관계를 나타내었다.
- 파과시간을 기준으로실험한 활성탄을 3분류로 구분하면, 파과시간이 가장 짧은것이 ACW(135분) 활성탄이였고 그 다음이 ACA(190분), ACN(240분), 그리고 ACG(245분) 활성탄이였으며, 가장 긴것이 ACC(265분)와 ACT(290분) 활성탄이었다. 파과시간이 짧은 활성탄은 비교한 다른 활성탄에 비해 누적표면적이 상대적으로 적었으며, 직경 10 A 이하의 세공이 많이 발달한 활성탄의 파과시간이 상대적으로 긴 것을 알 수 있었다.
- 긴 파과시간을 가지고 있었다. 파과시간이 짧은 활성탄은 비교한 다른 활성탄에 비해 상대적으로 누적표면적이 적었으며, 직경 10 A 이하의 세공이 많이 발달한 활성탄의 파과시간이 상대적으로 긴 것을 알 수 있었다. 파과시간이 길어질수록 평형 흡착량이 증가하는 정비례 관계에 있었고, 사용한 각 활성탄의 평형흡착량은 110-230 mg/g의 범위에 있었으며 파과시간과의 상관계수(F)가 0.
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