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문제 정의
- 따라서, 본 연구에서는 원자력 연구시설의 해체 시 발생하는 금속성 폐기물의 용융기술을 확립하기 위한 기초단계로서 TRIGA 연구로의 해체 시 발생하는 알루미늄 폐기물을 대상으로 용융 특성 및 용융 시 오염 핵종의 거동을 조사하였다. 이를 위하여 전기로 내에서 용융 온도, 용융 시간 및 플럭스의 조성이 알루미늄의 용융 및 모의 방사성 핵종의 분배 거동에 미치는 영향을 고찰하였다.
제안 방법
- 또한 XRD 분석을 통해서 주괴와 슬래그에 존재하는 화합물의 형태를 조사하였다. 각 상(phase)으로 이동한 핵종의 분배율은 각 상에서 샘플을 채취하여 ICP-AES로 분석하고 각 상에 발생한 양을 측정하여 계산해야 정확한 값을 얻을 수 있지만, 전기로의 특성상 슬래그와 주괴만을 계산하고 분진으로 이동한 핵종의 분배율은 분진의 발생량을 정확히 측정하기 어려워 슬래그와 주괴만을 계산한 후 전체량에서 환산하여 계산하였다.
- 주괴와 슬래그로부터 채취한 시료는 적절한 전처리를 거친 후 Co 및 Sr은 ICP-AES (Ultramass 700, Varian)를 사용하여 분석하였으며, Cs은 AAS (5100 PC, Perkin-ElmerX 사용하여 정량분석하였다. 또한 XRD 분석을 통해서 주괴와 슬래그에 존재하는 화합물의 형태를 조사하였다. 각 상(phase)으로 이동한 핵종의 분배율은 각 상에서 샘플을 채취하여 ICP-AES로 분석하고 각 상에 발생한 양을 측정하여 계산해야 정확한 값을 얻을 수 있지만, 전기로의 특성상 슬래그와 주괴만을 계산하고 분진으로 이동한 핵종의 분배율은 분진의 발생량을 정확히 측정하기 어려워 슬래그와 주괴만을 계산한 후 전체량에서 환산하여 계산하였다.
- )와 150 cc 용량의 알루미나 도가니를 사용하였다. 알루미늄 시편은 두께가 1 mm인 판을 10 mm X 10 mm의 크기로 절단한 후, 유기용제 및 오일과 같은 환원물질을 완전히 제거하기 위해 전처리를 거쳐 완전 건조하였으며, 1회의 실험에 50 g의 알루미늄을 도가니에 투입하여 용융하였다. 방사성 오염 핵종의 거동을 평가하기 위해 사용된 모의 핵종은 총 3가지로서 Co, Cs, Sr의 화합물(Table.
- 1)을 사용하였다. 알루미늄 용융체의 산화를 방지하고 유동성을 증가시켜 용융 금속 내의 핵종 이동을 쉽게 하며, 화합물을 형성한 핵종 원소나 불순물의 안정한 제거를 위해 플럭스를 첨가하였다. 본 실험에 사용된 플럭스 및 모의 핵종의 형태와 알루미늄의 용융 조건을 Table 1에 수록하였다.
- 전기로의 온도를 일정하게 유지시킨 후 모의 핵종과 알루미늄 시편이 담겨진 도가니를 전기로 내에 장입하였으며, 일정 시간 동안 알루미늄이 용융되도록 하였다. 용융온도에 대한 모의 핵종의 분포 특성을 조사하기 위해서 알루미늄의 용융온도를 고려하여 730, 800, 900 C°로 온도를 변화시켜가면서 실험하였으며, 용융 시간에 따른 핵종의 거동 특성을 고찰하기 위해서 일정 온도에 도달한 후 용융 시간을 10, 20, 30분으로 변화시켜 용융실험을 수행하였다. 용융된 알루미늄의 용융체는 전기로에서 꺼내자마자 주형에 부어 실린더 형태의 주괴로 제조하였다.
- 원자력 연구시설의 해체 시에 발생하는 알루미늄 폐기물의 용융기술을 확립하기 위해 기초단계로 전 기로에서 여러 가지 조작변수에 따른 알루미늄의 용융실험을 통하여 다음과 같은 결론의 얻을 수 있었다.
- 따라서, 본 연구에서는 원자력 연구시설의 해체 시 발생하는 금속성 폐기물의 용융기술을 확립하기 위한 기초단계로서 TRIGA 연구로의 해체 시 발생하는 알루미늄 폐기물을 대상으로 용융 특성 및 용융 시 오염 핵종의 거동을 조사하였다. 이를 위하여 전기로 내에서 용융 온도, 용융 시간 및 플럭스의 조성이 알루미늄의 용융 및 모의 방사성 핵종의 분배 거동에 미치는 영향을 고찰하였다.
- 알루미늄 용융실험은 알루미나 도가니에 50 g의 알루미늄을 넣은 후 그 중간에 모의 핵종을 첨가하였다. 전기로의 온도를 일정하게 유지시킨 후 모의 핵종과 알루미늄 시편이 담겨진 도가니를 전기로 내에 장입하였으며, 일정 시간 동안 알루미늄이 용융되도록 하였다. 용융온도에 대한 모의 핵종의 분포 특성을 조사하기 위해서 알루미늄의 용융온도를 고려하여 730, 800, 900 C°로 온도를 변화시켜가면서 실험하였으며, 용융 시간에 따른 핵종의 거동 특성을 고찰하기 위해서 일정 온도에 도달한 후 용융 시간을 10, 20, 30분으로 변화시켜 용융실험을 수행하였다.
- 이때 알루미늄 금속 용융체의 상부에 존재하는 슬래그는 알루미늄 용융체와 쉽게 분리되었다. 주괴와 슬래그로부터 채취한 시료는 적절한 전처리를 거친 후 Co 및 Sr은 ICP-AES (Ultramass 700, Varian)를 사용하여 분석하였으며, Cs은 AAS (5100 PC, Perkin-ElmerX 사용하여 정량분석하였다. 또한 XRD 분석을 통해서 주괴와 슬래그에 존재하는 화합물의 형태를 조사하였다.
대상 데이터
- 알루미늄 시편은 두께가 1 mm인 판을 10 mm X 10 mm의 크기로 절단한 후, 유기용제 및 오일과 같은 환원물질을 완전히 제거하기 위해 전처리를 거쳐 완전 건조하였으며, 1회의 실험에 50 g의 알루미늄을 도가니에 투입하여 용융하였다. 방사성 오염 핵종의 거동을 평가하기 위해 사용된 모의 핵종은 총 3가지로서 Co, Cs, Sr의 화합물(Table. 1)을 사용하였다. 알루미늄 용융체의 산화를 방지하고 유동성을 증가시켜 용융 금속 내의 핵종 이동을 쉽게 하며, 화합물을 형성한 핵종 원소나 불순물의 안정한 제거를 위해 플럭스를 첨가하였다.
- 알루미늄의 용융실험에는 온도와 시간이 자동으로 프로그램되며, 온도를 최대 1400 C°까지 유지할 수 있는 전기로(Program Controller C19/S19, Nabertherm Co.)와 150 cc 용량의 알루미나 도가니를 사용하였다. 알루미늄 시편은 두께가 1 mm인 판을 10 mm X 10 mm의 크기로 절단한 후, 유기용제 및 오일과 같은 환원물질을 완전히 제거하기 위해 전처리를 거쳐 완전 건조하였으며, 1회의 실험에 50 g의 알루미늄을 도가니에 투입하여 용융하였다.
성능/효과
- (1) CaF2 와 NaCl, NaF, KF로 구성된 플럭스는 알루미늄 용융 시 유동성의 측면에서는 불리한 반면에 방사성 핵종을 포집할 수 있는 슬래그의 발생량이 많아 다른 플럭스보다 제염의 측면에서 매우 유리한 것으로 나타났다.
- (2) 전체적으로 슬래그의 발생량은 용융 온도와 용융 시간이 증가할수록 증가하는 경향을 보였으며, 유동성이 상대적으로 좋은 플럭스를 첨가한 실험에서는 어느 정도 증가하다가 일정해지는 반면에 유동성이 좋지 못한 플럭스의 첨가 실험에서는 선형적으로 계속 증가하는 경향으로 유동성에 따라 다소 다른 경향을 나타내었다.
- (3) Co는 반응 온도가 증가함에 따라 주괴상에서는 감소하는 경향을 나타낸 반면에 슬래그상에서는 증가하는 경향을 보였으며, 실험조건에 따라 90% 이상 주괴에서 슬래그로 이동함을 확인할 수 있었고, 휘발성이 강한 Cs과 Sr의 경우에는 첨가한 핵종의 대부분이 슬래그상으로 이동함으로서 매우 높은 제염 계수를 얻을 수 있었다.
- 표에서 보는 바와 같이 휘발성 핵종인 Cs이 가장 높은 제염계수를 나타내었으며, 그 다음이 Sr으로 나타났다. Co는 가장 제염하기 어렵다는 것을 본 실험 결과로부터도 알 수 있었으나 문헌에 나타난 탄소강이나 스테인레스강과 같은 금속 용융에서의 제염계수보다는 매우 높게 나타남을 확인할 수 있었다.
- Fig. 4는 플럭스를 첨가한 알루미늄의 용융 실험에서 얻어진 주괴와 슬래그의 XRD 분석 결과로 주괴에서는 알루미늄이 검출되었으며 슬래그에서는 첨가한 플럭스의 성분과 모의 방사성 핵종과 알루미늄의 화합물이 검출됨을 확인할 수 있었다. 일반적으로 플럭스를 첨가하지 않은 경우에 주괴에서는 알루미늄만 검출되며 슬래그에서는 산화알루미늄이 검출된다.
- 이로부터 방사성 핵종을 제거하기 위해서는 용융체와 슬래그의 유동성도 중요하지만, 슬래그의 발생량도 매우 중요한 인자임을 확인할 수 있다. Graner 둥⑹은 알루미늄 재질의 연구용 원자로, manipulator, 절연 매트 둥의 폐기물을 NaCl-KCl- CaFz로 구성된 염을 이용한 용융을 통하여 Cs과 Co의 제염 특성에 대한 연구를 수행한 결과, 60Co을 쉽게 슬래그 상으로 이동 시켜 높은 제염효율을 얻었다고 발표하였다.
- 이는 반 휘발성(semi-volatile) 핵종인 Sr의 특성으로 Sr의 경우에는 850 C° 이하에서는 증기압이 낮아 쉽게 증발되지 않는다. 그러나 본 실험에서는 플럭스의 첨가에 의해 알루미늄과 다른 화합물의 용융온도가 강하되어 비교적 낮은 온도에서도 쉽게 휘발됨을 확인할 수 있었다.
- 이는 용융온도가 증가함에 따라 알루미늄 용융 체의 점성이 낮아지고 유동성이 증가하여 확산에 의한 방사성 핵종의 이온 이동도가 증가하고, 증가된 이온의 이동도에 의해 슬래그 층으로 이동한 방사성 핵종의 이온들은 슬래그 층에 존재하는 산화알루미늄 화합물과 결합하여 보다 안정된 화합물을 형성하기 때문인 것으로 설명할 수 있다. 따라서 용융온도가 증가함에 따라 알루미늄 용융체 내에 존재하는 CO가 슬래그 층으로 이동함으로써 주괴에서는 용융 온도가 증가함에 따라 Co의 농도가 감소하고 슬래그 층에서는 증가하는 경향을 나타낸다. Fig.
- 3은 Table 1 에 수록한 플럭스 B(NaCl, NaF, KF의 혼합물)와 플럭스 C(CaF2 단독으로 이루어짐) 를 각각 첨가한 경우에 얻어진 용융체의 형태를 보여 주는 사진으로 초기에 투입했던 알루미늄 시편 모양이 그대로 남아 있는 슬래그 층과 그 하부에 알루미늄의 액체 금속층으로 이루어짐을 관찰할 수 있다. 또한 플럭스 A 및 플럭스 D를 첨가한 실험의 결과에서는 알루미늄 용융체와 상부에 존재하는 슬래그와의 분리가 용이하고 슬래그 양이 매우 적은 반면에 플럭스 B 및 플럭스 C를 첨가한 용융 실험에서는 주괴와 슬래그의 층이 쉽게 분리되지 않을 뿐만 아니라, 슬래그의 발생량도 앞의 경우와 달리 상대적으로 매우 많이 발생함을 알 수 있었다. 알루미늄 용융에 의해 생성된 슬래그와 주괴는 밀도의 차이에 의해 슬래그가 주괴의 상부에 위치하게 되며 상부에 위치한 슬래그는 플럭스의 종류에 따라 유동성이 매우 높은 것과 그렇지 않은 것으로 나타난다.
- 이는 알루미늄과 슬래그가 완전히 용융되어 두 층으로 분리되기 이전의 기간에는 산소와의 결합에 의해 슬래그의 발생량이 증가하다가 알루미늄과 슬래그가 완전히 용융되어 얇은 층을 형성한 후에는 슬래그 층이 산화를 억제하여 슬래그의 발생 속도가 감소하였기 때문으로 볼 수 있다. 또한 플럭스를 첨가하지 않은 용융 실험의 결과와 비교하였을 때 첨가한 플럭스의 양을 고려한다면 용융 시간의 경과에 따라 다소 차이는 있지만 일반적으로 플럭스를 첨가한 경우가 첨가하지 않은 경우보다 적은 양의 슬래그가 발생함을 확인할 수 있었다. 다음은 상대적으로 유동성이 좋지 않은 플럭스 B 및 C를 사용했을 경우에 슬래그가 생성되는 형태로써 용융 시간이 증가함에 따라 슬래그의 발생량이 지속적으로 증가하는 경향을 보여주고 있다.
- 4에 나타난 XRD 결과에서도 확인할 수 있었다. 슬래그에 포집된 방사성 핵종은 슬래그 상에 존재하는 산화알루미늄과 결합 하여 안정화됨을 확인할 수 있었다. 또한, Co는 탄소강이나 스테인레스강과 같은 금속의 용융 시에는 대부분이 주괴 내에 균일하게 분포됨으로써 희석에 의한 비방사능의 감소로 제염 효과를 얻을 수 있다고 보고[12-14]되고 있지만 본 알루미늄의 용융 실험에서는 상당량의 Co가 슬래그 상으로 이동함으로써 희석보다는 방사성핵종의 제거에 의해 제염 효과를 증진 시킴으로써 비방사능을 더욱 감소시킬 수 있음을 예측할 수 있다.
- 그림에서 볼 수 있듯이 용융온도가 증가함에 따라 Sr의 제거 양상은 Co와 Cs의 중간 특성을 나타내었다. 실험에 첨가한 대부분의 모의 핵종이 주괴와 슬래그에서 검출된 Co의 경우와 매우 소량만이 주괴에 분배되고 일부는 슬래그에 존재하며 많은 부분이 분진이나 증기로 배출된 Cs의 경우와 비교할 때 Sr은 용융온도에 따라 편차가 있지만 대부분이 슬래그와 분진에 분포되어 있고 일부가 주괴에 잔류함을 알 수 있었다. 이는 반 휘발성(semi-volatile) 핵종인 Sr의 특성으로 Sr의 경우에는 850 C° 이하에서는 증기압이 낮아 쉽게 증발되지 않는다.
- 알루미늄의 용융에 있어서 용융 시간이 증가함에 따른 슬래그의 발생량을 Fig. 5에 수록하였으며, 용융시간이 증가함에 따라 모든 경우에서 슬래그의 발생량이 증가함을 알 수 있었다. 이는 용융 시간이 증가할수록 알루미늄 금속과 산소와의 접촉 시간이 증가하여 알루미늄의 산화가 더욱 진행되기 때문이다.
- 이 결과에서도 마찬가지로 슬래그의 증가 경향은 두 가지로 나타나고 있으며, 이는 앞에서 설명하였듯이 플럭스의 특성에 기인하는 알루미늄 용융체와 슬래그의 유동성 차이에 의한 것이다. 용융온도의 증가에 따른 슬래그 발생량의 증가 경향은 용융 시간의 영향과는 달리 증가속도가 완만한 것을 확인할 수 있었으며, 이로서 슬래그의 발생량은 용융 온도보다는 용융 시간에 더욱 밀접한 관계가 있음을 알 수 있다. 문헌에 의하면 알루미늄 용융에 의해 발생된 슬래그는 용해성 염(soluble salt)과 비용해성 잔류물(insoluble residue)로 구성되어 있으며, 수용성을 띤 용해성 염은 재순환 공정(recycling process)을 거쳐서 다시 재사용하고 방사성 핵종의 산화물로 구성되어 있는 비용해성 잔류물만 분리하여 폐기물로 처리한다고 발표하였다[6].
- 7에 수록하였다. 이 결과로부터 주괴 상에서는 용융온도가 증가함에 따라 Co의 농도가 감소하며, 슬래그 상에서는 증가함을 알 수 있다. 이는 용융온도가 증가함에 따라 알루미늄 용융 체의 점성이 낮아지고 유동성이 증가하여 확산에 의한 방사성 핵종의 이온 이동도가 증가하고, 증가된 이온의 이동도에 의해 슬래그 층으로 이동한 방사성 핵종의 이온들은 슬래그 층에 존재하는 산화알루미늄 화합물과 결합하여 보다 안정된 화합물을 형성하기 때문인 것으로 설명할 수 있다.
- 2는 Table 1에 수록한 플럭스 A(NaCl, KCI, Na3AlF6 의 혼합물) 및 플럭스 D(LiF, KCI, BaCl2의 혼합물)를 첨가했을 때 도가니 내에서 알루미늄이 용융된 모습을 보여주는 사진이다. 이 두 가지 플럭스를 사용하는 경우에 있어서, 용융체 표면에 염층을 형성하는 형태의 차이가 있을 뿐 두 경우 모두에서 초기에 투입했던 알루미늄 사각 시편의 형태가 사라지고 유동성이 좋은 용융체가 형성됨을 알 수 있다. 이와는 달리 Fig.
- 이는 이론에서 설명한 바와 같이 금속 용융체에 존재하는 불순물이나 방사성 핵종은 열역학적 특성과 물리적인 특성에 의해 슬래그 층으로 이동하여 안정한 화합물을 형성하여 제거되는데, 플럭스 A와 플럭스 D를 첨가한 용융체는 유동성이 커서 확산에 의한 이온의 이동도는 매우 좋은 반면 슬래그 양이 적어 방사성 핵종과 결합하여 산화알루미늄 화합물로 포집할 수 있는 능력이 적기 때문에 전체 제거 효율은 감소하는 결과를 보인 것으로 판단된다. 이는 생성된 슬래그 단위 질량 당 포함된 모의 방사성 핵종의 분석 결과를 보면 확연히 알 수 있으며, 유동성이 좋은 플럭스의 경우에 Co 농도가 그렇지 않은 경우보다 2 〜 3배 정도 더 높게 나타났다. 이로부터 방사성 핵종을 제거하기 위해서는 용융체와 슬래그의 유동성도 중요하지만, 슬래그의 발생량도 매우 중요한 인자임을 확인할 수 있다.
- 7에서 특히 주목할 점은 유동성이 낮고 슬래그의 발생량이 매우 많은 플럭스 조건(플럭스 B, C)에서 CO의 농도가 매우 높게 나타났다는 것이다. 이는 이론에서 설명한 바와 같이 금속 용융체에 존재하는 불순물이나 방사성 핵종은 열역학적 특성과 물리적인 특성에 의해 슬래그 층으로 이동하여 안정한 화합물을 형성하여 제거되는데, 플럭스 A와 플럭스 D를 첨가한 용융체는 유동성이 커서 확산에 의한 이온의 이동도는 매우 좋은 반면 슬래그 양이 적어 방사성 핵종과 결합하여 산화알루미늄 화합물로 포집할 수 있는 능력이 적기 때문에 전체 제거 효율은 감소하는 결과를 보인 것으로 판단된다. 이는 생성된 슬래그 단위 질량 당 포함된 모의 방사성 핵종의 분석 결과를 보면 확연히 알 수 있으며, 유동성이 좋은 플럭스의 경우에 Co 농도가 그렇지 않은 경우보다 2 〜 3배 정도 더 높게 나타났다.
- 이는 생성된 슬래그 단위 질량 당 포함된 모의 방사성 핵종의 분석 결과를 보면 확연히 알 수 있으며, 유동성이 좋은 플럭스의 경우에 Co 농도가 그렇지 않은 경우보다 2 〜 3배 정도 더 높게 나타났다. 이로부터 방사성 핵종을 제거하기 위해서는 용융체와 슬래그의 유동성도 중요하지만, 슬래그의 발생량도 매우 중요한 인자임을 확인할 수 있다. Graner 둥⑹은 알루미늄 재질의 연구용 원자로, manipulator, 절연 매트 둥의 폐기물을 NaCl-KCl- CaFz로 구성된 염을 이용한 용융을 통하여 Cs과 Co의 제염 특성에 대한 연구를 수행한 결과, 60Co을 쉽게 슬래그 상으로 이동 시켜 높은 제염효율을 얻었다고 발표하였다.
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