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문제 정의
- 그러나 교정을 수행할 때와 실제 환경 시료를 측정할 때와의 근본적인 차이가 발생하는데 그 차이는 Geometry 및 Activity와, 계측 조건 및 방법론 등이 다르고, 이로 인해 환경시료를 분석하는 과정에서 불확실성(Uncertainty)이 존재할 수 있기 때문에 본 연구에서는 Geometry 및 Activity 차이에 따른 영향을 평가하기 이전에 계측 조건 및 방법론 차이에 따른 영향을 평가하고자 하였다.
- 수 있다는 것이다. 따라서 본 연구에서는 계측조건 및 방법론 차이에 따른 영향을 평가한 후 Geometry 및 Activity 차이에 따른 영향을 평가하는 것이 타당할 것으로 판단하여 계측 조건 및 방법론을 달리함으로써 결과에 미치는 영향을 먼저 평가하고자 하였다.
- 따라서 본 연구에서는 외부선원인 Eu의 조사시간을 장비공급사에서 권장하는 15 sec를 기준으로 단계적으로 증가시키면서 결과에 미치는 영향을 평가하였다.
- 본 연구에서는 위에서 기술한 방법 및 절차에 따라 장비에 대한 교정을 수행할 때 민감도 분석을 수행함으로써 계측 조건 및 방법론 차이에 따른 영향을 평가하였고, 방사능 오차 분석과 계측 장비의 정상작동 여부를 판단하기 위한 방법으로 널리 이용되고 있는 Chi-square test를 통해 장비에 대한 검증을 수행하였으며, 선원의 형태 및 Activity 차이에 따른 영향은 민감도분석 결과에 근거하여 최적의 변수 set 설정한 후 계측 및 분석을 수행함으로써 환경시료 분석시 존재할 수 있는 불확실성을 최소화하고자 하였다.
- 정량적인 방법을 이용하여 액체 섬광계수기의 계측조건 및 방법론 차이에 따른 영향을 분석한 본 연구는 기존의 분석기법에 비해 능동적인 방법으로써 본 논문에서 제시한 민감도분석 결과에 근거하여 주요 평가 항목인Geometry 및 Activity 차이에 따른 영향을 평가함으로써 불확실성을 최소화하고자 할 계획이다.
제안 방법
- 100 mL 크기의 Teflon vial 과 Activity 가 65, 600 dpm인 EU선원을 이용하여 무게 차이에 따라 CPM에 미치는 영향을 평가한 기존의 연구 결과[6-8]를 [표 기에 제시하였다. [표 기에서 보여주듯이 Vial 무게는 최소값 대비 약 24% 정도 차이가 있지만 CPM 값은 5.
- 2) 민감도 분석을 위해 도출된 각 변수의 기준값으로 방치시간, 외부선원의 조사시간, 측정 방법, Vial 무게, 계측시간 각각에 대해 0 min, 15 sec, Replicate, 최소 무게, 10 min을 선정하였고, 각 변수의 최대 변화량으로는 각각에 대해 2, 000 min, 90 sec, Repeat, 최대 무게, 90 min을 선정하였다.
- 2) 방치시간의 경우 시료와 섬광액을 균일하게 혼합시킴으로써 교정용 시료를 조제하기 때문에 조제한 시료를 냉암소에서 일정 시간동안 방치해두지 않으면 잔상이 존재할 수 있고, 이로 인해 측정 결과에 영향을 줄 수 있을 것으로 판단하여 방치 시간을 민감도 변수로 선정하여 이에 따른 영향을 파악하였다.
- 5) 또한, 본 연구에서 사용하고 있는 측정 용기인 Teflon vial의 재질은 플라스틱으로 Steel 재질에 비해 무게와 두께가 일정하지 않고, 무게가 동일하더라도 부피 및 두께가 일정하지 않을 수 있기 때문에 측정용기의 무게 변화에 따른 영향을 SQP(E)와 CPM(Counts Per Minute)을 기준으로 평가하였다.
- Quantulus 1220 액체섬광계수기를 이용하여 장비에 대한 교정과 환경시료를 분석하는 모든 과정에서 결과에 영향을 미칠 수 있는 변수를 도출한 후 이에 대한 영향을 확률론적으로 평가한 결과 다음과 같은 결론을 도출하였다.
- 미치는 영향을, 파악하였다. Teflon vial 무게 차이에 따른 영향을 평가하기 위해 Teflon vial 20개를 무작위로 추출한 후 그 무게를 모두 측정하였고, 이 중 무게가 최소 및 최대인 vial을 포함하여 총 3개를 추출한 후 vial 무게 차이에 따라 SQP(E) 및 CPM에 미치는 영향을 파악하였고, 그 결과를 아래의 [표 6]에 제시하였다.
- 계측 결과에 영향을 미칠 수 있는 변수를 도출한 후 이에 대한 영향을 평가함으로써 환경시료 분석 시 존재할 수 있는 불확실성을 최소화화기 위해 시료와 섬광체의 혼합비가 8:12인 Background 시료를 31회씩 계측함으로써 외부선원의 조사시간, 방치 시간, 계측방법, Vial 무게 차이에 따른 영향을 평가하였고, 시료를 조제하는 과정에서 발생할 수 있는 그 결과는 아래와 같다.
- 계측조건 및 방법론 차이에 따라 교정 결과에 영향을 줄 수 있는 변수를 파악 및 도출한 후 정량적 및 확률적인 방법으로 민감도분석을 수행하였으며, 도출한 민감도 변수에 대한 영향을 평가하기 위한 구체적인 방법 및 절차는 [표 1] 및 아래와 같다.
- 계측조건 및 방법론에 따른 민감도분석을 수행함에 있어 Human&Mechanical error에 대한 정량화 및 방사능 오차분석에 대한 검증은 방사능농도가 20만 dpm인 고체선원을 사용하였고, 그 외 변수인 방치시간, 조사시간, 측정방법, Vial 무게에 대한 민감도분석은 백그라운드 시료를 사용하였다. 그리고 Chi-square test에 대한 검증은 각각 시료에 대해 모두 적용하여 정량화를 수행함으로써 상대적인 중요도를 파악하였다.
- 방사능 오차를 검증하기 위해 시료와 섬광체의혼합비가 3:17, 5:15, 8:12, 10:10인 시료를 임의로 선정하였고, 선정된 시료를 측정하여 SQP(E)과 CPM 값을 구한 후 [그림 5]를 이용하여 효율을 구하고, 구해진 효율과 CPM 값을 적용하여 방사능을 계산하였다.
- 계획이다. 본 연구에서 도출한 계측조건 및 방법론에 대한변수는 시료 조제시 발생한 Human&Mechanical error, 시료의 방치시간, 외부 선원인 b2Eu 조사 시간, 측정방법, 측정용기인 Vial 무게로 총 5개 변수로서 이들 변수의 물리적 의미와 민감도 변수로 선정한 배경은 다음과 같다.
- 본 연구에서 사용하고 있는 Teflon vial의 재질은 플라스틱으로 Steel 재질에 비해 무게와 두께가 일정하지 않고, 또한 무게가 동일하더라도 부피 및 두께가 일정하지 않을 수 있기 때문에 이로 인한 영향을, 즉 무게 차이에 따라 SQP(E) 및 CPM에 미치는 영향을, 파악하였다. Teflon vial 무게 차이에 따른 영향을 평가하기 위해 Teflon vial 20개를 무작위로 추출한 후 그 무게를 모두 측정하였고, 이 중 무게가 최소 및 최대인 vial을 포함하여 총 3개를 추출한 후 vial 무게 차이에 따라 SQP(E) 및 CPM에 미치는 영향을 파악하였고, 그 결과를 아래의 [표 6]에 제시하였다.
- 본 연구에서는 Wallac Company의 Quantulus 1220 장비를 사용하였기 때문에 이 장비에서 Quenching 정도를 보정하기 위해 사용하고 있는 인자인 SQP(E)를 사용하였다. SQP(E) 정의는 Compton Electron0, ! 의해 생성된 Scintillation Spectrum의 Total Intensity 중 1%인 지점에서의 Channel Numbers.
- 시료와 섬광액을 균일하게 혼합시킴으로써 교정용 시료를 조제하기 때문에 냉암소에서 일정 시간 동안 방치해 두지 않으면 잔상이 존재하여 시료 안정화와 측정 결과에 영향을 줄 수 있을 것으로 판단하여 방치시간에 따른 영향을 파악하기 위해 각기 다른 시료 3개를 제조하여 계측을 수행하였고, 그 결과를 [그림 3]에 나타내었다.
- 이를 위해 Wallac Company의 Quantulus 1220 (Ultra Low Level Liquid Scintillation Spectrometry) 장비를 이용하여 정량적인 분석 및 평가를 수행하였다.
- 한다. 이를 위해 계즉을 수행하기 전에 장비를 구입시 Wallac Company로부터 공급받은 소광 물질이 들어 있지 않은 Unquenched LSC- Standards를 사용하여 계측기의 효율과 Background 를 평가하는 Performance test를 수행하였다.
- 이를 위해 교정용 시료를 조제하는 단계에서부터 실제 환경시료를 계측하는 전 과정에서 결과에 영향을 미칠 수 있는 변수를 파악 및 도출한 후 민감도분석을 수행하였고, 각 변수에 대한 민감도 분석 결과 그 영향이 나타날 경우 각 변수들의 상대적인 중요도를 파악하였으며, 민감도 분석 결과에 근거하여 본 실험 항목인 Geometry 및 Activity 차이에 따른 영향을 평가할 계획이다. 본 연구에서 도출한 계측조건 및 방법론에 대한변수는 시료 조제시 발생한 Human&Mechanical error, 시료의 방치시간, 외부 선원인 b2Eu 조사 시간, 측정방법, 측정용기인 Vial 무게로 총 5개 변수로서 이들 변수의 물리적 의미와 민감도 변수로 선정한 배경은 다음과 같다.
- 장비에 대한 교정을 수행하기 위해 시료를 조제하는 과정에 사용된 Micro pipette, Dispenser 및 syringe 등을 처리하는 과정에서 발생되는 Human error와 조제된 시료의 무게를 측정하는데 사용된 전자저울 자체의 Mechanical error에 대한 정량화 결과를 [표 2]와 [표 3]에 각각 도시하였다.
- 측정 방법을 달리함으로서 장비 자체에 전기적 및 기계적 잡음이 발생할 수 있는데 이에 대한 평가를 수행하기 위해 본 연구에서 고려한 방법은 Replicate와 Repeat 이고, 그 결과를 [표 5] 에도시하였다. [표 5]는 시료와 섬광체의 혼합비 가서로 다른 10개의 시료들 중에 층분리 현상이 확연하게 나타난 시료 대 섬광체의 비율이 11:9 인 시료를 제외한 총 9개 시료에 대해 측정 방법을 달리하여 계측한 결과를 도시한 것으로 혼합비별로 SQP(E) 값과 표준편차의 결과를 수록한 것이다.
- 위해서는 평가할 대상 시료와. 평가 기준이 선정되어야 하는데 본 연구에서는 Background 시료와 Quantulus 1220 장비에서 display해주는 CPM 및 SQP(E)를 평가 대상 시료와 평가 기준으로 각각 설정하였다.
- 확률적으로 예측되는 요동과 비교하여 비정상적으로 큰 요동이 관측될 때 계측기기에 이상이 있다고 판단하는 방법으로 본 연구에서는 각 민감도변수별로 31회씩 계측을 수행 한 후 그 결과를 [표 8]에 도시하였다.
대상 데이터
- 계측 장비에 의해 계산된 방사능 오차를 검증하기 위해 본 과제에서 구입한 고체 3H 선원의 Activity를 기준값으로 사용하였다.
데이터처리
- Quantulus 1220 장비를 사용하여 계측을 수행하기 전에 장비 성능을 테스트하기 위해 장비 구입시 공급사로부터 공급받은 소광물질이 들어있지 않은 Unquenched LSC-standards* 사용하여 계측기의 성능을 평가한 결과 장비 공급 사에서 기기의 건전성을 보장하는 65%의 효율보다 높은 65.5%로 나타났기 때문에 장비의 성능에는 이상이 없는 것으로 판단하였고, 장비의 건전성 및 계측 결과를 검증하기 위해 방사능 오차 분석과 Chi-square test를 수행하였으며, 이에 대한 결과는 아래와 같다.
- 계측 결과에 대해 검증하기 위해서는 널리 사용되고 있는 Chi-square test[3]와 계측장비 자체의 성능을 간접적으로 검증할 수 있는 방사능 오차 분석을 수행하였다. 고체 형태의 3h 선원을 구입하여교정용 시료를 조제하기 때문에 Activity 값은 Known value라 할 수 있는데, 방사능 오차분석은.
- 그리고 Chi-square test에 대한 검증은 각각 시료에 대해 모두 적용하여 정량화를 수행함으로써 상대적인 중요도를 파악하였다.
이론/모형
- 액체섬광계수기는 측정 용기인 Vial 내부에 시료와 섬광체가 균일하게 혼합됨으로 어떠한 방향으로 베타선이 방출되더라도 계측이 가능하다는 장점이 있는 반면, 생성된 빛이 PMT까지 가는 경로에는 빛의 세기, 즉 photon의 수를 감소시키는 여러 형태의 소 광 현상이 발생하기 때문에 액체섬광계수기를 이용하여 환경 시료 내에 존재하는 방사능 농도를 측정하려면 먼저 계측시료의 소광 정도와 계측 효율 간의 상관관계에 대한 분석 및 평가가 선행되어야 한다. 이러한 소광현상과 계즉 효율간의 상관관계를 구하기 위해 본 연구에서는 외부표준법을 사용하였다.
성능/효과
- 1) 계측조건 및 방법론 차이에 따라 교정 결과에 영향을 미칠 수 있는 민감도 변수를 도출하였으며 도출된 민감도 변수는 시료의 방치시간, 외부 선원 조사시간, 측정 방법, Vial 무게, 계측 시간이다.
- 5) 각 변수에 대한 민감도분석 결과 영향이 나타난 경우 각 변수에 의한 영향이 어느 정도인지를 파악하기 위해서는 정량화를 수행함으로써 상대적인 중요도를 파악할 필요가 있을 것으로 판단하여 정량화를 수행하였다.
- Syringe와 Dispenser를 사용하는 과정에서 발생하는 Human error를 도시한 [표 2]와 10g까지 측정할 수 있는 인증된 분동을 이용하여 전자저울의 Mechanical error에 대한 정량화 결과를 도시한 [표 3]을 통해 볼 수 있듯이 Human& Mechanical error의 최대 오차는 0.30%로 표준 선원에 의한 불확실성에 비해 무시할 수 있을 정도로 아주 작기 때문에 이에 따른 Uncertainty는 무시할 수 있을 것으로 판단된다.
- [표 5]에 제시된 SQP(E) 값의 표준편차를 비교해 보면 Replicate 방법으로 측정한 표준편차가 Repeat 방법을 적용하여 계측한 결과보다 높게 나타나는 것을 수치적으로 확인할 수 있다. Replicate 의 방법을 적용하여 시료를 측정할 경우 매회 측정할 때마다 측정 위치로 옮겨지는 과정에서 전기적인 잡음에 의해 Noise가 발생할 수 있는데, Noise 에 의한 영향으로 SQP(E) 값의 표준편차가 Repeat 방법에 비해 다소 높게 나타나고 있는 것을 표를 통해 확인할 수 있다.
- [표 8]에 제시된 Chi-square test는 Chi-square probability로 계측된 확률 값인 p가 2% 이하면 비정상적으로 큰 요동이 발생했음을 나타내고, 반대로 p가 98% 이상이면 비정상적으로 작은 요동이 발생했음을 보여주는 것으로 본 연구의 모든 결과 값이 2~98%에 포함되는 것을 볼 수 있으며, 이러한 결과에 근거하여 계측 장비 및 data의 신뢰성에는 문제가 없는 것으로 판단하였다.
- [표 기에 제시하였다. [표 기에서 보여주듯이 Vial 무게는 최소값 대비 약 24% 정도 차이가 있지만 CPM 값은 5.2% 정도의 차이를 보이고 있으며 무게 차이에 따른 경향은 나타나지 않는 것을 수치적으로 확인할 수 있다. 이러한 계측 및 분석 결과를 근거로 본 연구에서는 Vial 무게 차이에 따른 영향은 없는 것으로 판단하였다 .
- 액체섬광계수기(LSC : Liquid Scintillation Counter) 를 이용하여 원전주변의 환경시료 내에 존재하는 3H 의 방사능농도를 계측하는 과정에서 소광 (Quenching)이 발생하는데, 발생된 소광현상을 물리적 타당성에 근거하여 보정해줌으로써 환경 시료를 비교적 정확하게 분석 평가할 수 있다. 환경 시료를 분석하기에 앞서 일반적으로 장비에 대한 교정을 수행하는 과정에서 소광현상을 보정하게 되는데 교정을 수행하기 위해서는 먼저 선원, 소광 물질, 섬광체의 혼합비에 따라 시료를 조제한 후 계측을 수행하고, 그 결과에 근거하여 소광 보정 곡선 (Quenching Correction Curve)을 작성함으로써 교정을 수행하고 있다[1].
- 영향은 나타나지 않았다. 외부선원 조사 시간을 증가시킴에 따라 데이터의 분산 정도가 점점 감소하다가 75~90 sec에서 Saturation point에 도달하였고, Repeat 방법이 Replicate 방법에 비해 데이터의 신뢰성이 더 높게 나타났다.
- 위의 [그림 4]를 통해 볼 수 있듯이 본 연구에서 사용하고 있는 장비의 경우 SQP(E) 평균값의 표준편차는 oscillation하면서 감소하고 있는반면, 1년 미만인 장비의 표준편차는 완만하게 감소하는 것을 확인할 수 있고, 또한 장비의 사용 기간에 관계없이 75 - 90 sec 사이에서 SQP(E) 평균값의 표준편차는 거의 변하지 없는 것을 확인할 수 있다.
- 위의 분석 결과에 근거하여 본 과제에서는 시료를 조제한 후 최소한 1,000 min 이상을 방치한 후 계측을 수행해야 할 것으로 판단된다.
- 2% 정도의 차이를 보이고 있으며 무게 차이에 따른 경향은 나타나지 않는 것을 수치적으로 확인할 수 있다. 이러한 계측 및 분석 결과를 근거로 본 연구에서는 Vial 무게 차이에 따른 영향은 없는 것으로 판단하였다 .
- 장비 및 계측 결과에 대한 검증을 수행하기 위해 방사능 오차 분석 과 Chi-square test를 수행한 결과 합리적인 결과를 보여주었기 때문에 데이터의 신뢰성에는 문제가 없는 것으로 판단하였다.
- 반영된 것이라 판단된다. 조사시간 증가에 따라 SQP(E) 평균값에 미치는 영향을 파악한 결과 [표 4]에서 보여 주듯이 그 영향은 나타나지 않았고, SQP(E)의 표준편차는 완만하게 감소하는 것을 [표 4]와 [그림 4]를 통해 확인할 수 있는데 이러한 경향은 보이는 것은 외부 선원의 조사 시간을 증가시킴에 따라 방사선과 물질과의 반응확률이 증가하고 이로 인해 정규분포에 근접하면서 표준편차는 감소하는 것으로 판단된다.
후속연구
- 4) Quantulus 1220 장비에서는 시료를 계측하기 전에 장비 내부에 장착된 External Standard Source인 eEu로부터 나오는 감마선을 주어진 시간 동안 조사시 킴으로써 발생되는 Compton Electron 의 Scintillation Spectrum을 기준으로 SQP(E) 값을 계산하고 있는데⑸, 이러한 개념은 방사선과 물질과의 상호작용을 확률적 관점에서 평가하는 것으로 외부선원 조사시간의 변화에 따라 SQP(E) 값에 미치는 영향을 평가할 필요가 있을 것으로 판단된다. 따라서 본 연구에서는 외부선원인 Eu의 조사시간을 장비공급사에서 권장하는 15 sec를 기준으로 단계적으로 증가시키면서 결과에 미치는 영향을 평가하였다.
- 본 연구는 기본적으로 Quantulus 1220 장비를 이용하여 계측 조건 및 방법론을 달리 함으로 써 결과에 미치는 영향을 평가하는 것이기 때문에 장비에 대한 검증 및 성능 검사를 필수적으로 수행해야 한다. 이를 위해 계즉을 수행하기 전에 장비를 구입시 Wallac Company로부터 공급받은 소광 물질이 들어 있지 않은 Unquenched LSC- Standards를 사용하여 계측기의 효율과 Background 를 평가하는 Performance test를 수행하였다.
- 계측된다[2]. 액체섬광계수기는 측정 용기인 Vial 내부에 시료와 섬광체가 균일하게 혼합됨으로 어떠한 방향으로 베타선이 방출되더라도 계측이 가능하다는 장점이 있는 반면, 생성된 빛이 PMT까지 가는 경로에는 빛의 세기, 즉 photon의 수를 감소시키는 여러 형태의 소 광 현상이 발생하기 때문에 액체섬광계수기를 이용하여 환경 시료 내에 존재하는 방사능 농도를 측정하려면 먼저 계측시료의 소광 정도와 계측 효율 간의 상관관계에 대한 분석 및 평가가 선행되어야 한다. 이러한 소광현상과 계즉 효율간의 상관관계를 구하기 위해 본 연구에서는 외부표준법을 사용하였다.
- 이러한 계측 및 분석 결과로부터 장비에 대한 교정을 수행할 때뿐만 아니라 실제 환경 시료를 계측할 때도 Repeat 방법을 적용함으로써 불확실성을 최소화할 수 있을 것으로 판단된다.
- 이러한 정량적 계측 및 분석 결과로부터 감마선 조사 시간이 증가할수록 데이터의 분산 정도가 감소하다가 75 sec 이상의 조사시간에서는 SQP(E) 값이 거의 일정하게 나타났기 때문에 Saturation point에 도달한 것으로 판단하여 75 sec를 외부 선원 조사시간으로 설정한 후 계측을 수행해야 할 것으로 판단된다.
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