선택한 단어 수는 입니다.
최소 단어 이상 선택하여야 합니다.
최소 단어 이상 선택하여야 합니다.
선택한 단어 수는 30입니다.
최대 10 단어까지만 선택 가능합니다.
최대 10 단어까지만 선택 가능합니다.
문제 정의
- 따라서 기존의 Am 분석법은 이러한 방해원소들을 제거하기 위해 여러단계의 분석 조작이 필요하여 결과적으로 Pu 분석법보다 낮은 화학수율이 측정되었다. 본 연구에서는 Am 분석에 중요한 영향을 주는 pH 변화에 따른 옥살산 공침효율을 조사하였다. 일정량의 방사능 추적자(232U; 124 dpm, 241Am; 543 dpm) 및 무기이온 (Ca2+, Sr2+; Fe3+, Al3+, Y3+) 50 ppm을 모의시료에 첨가하고 pH 변화(0.
- Am등의 인공방사성 핵종을 축차적으로 분리하는 기술은 각각의 핵종에 대한 독립분석법과 비교하면, 동일한 시료에 대하여 방사성 핵종 농도비에 대한 직접 비교가 가능하고 시료전처리 시간을 단축하는 장점이 있다. 본 연구의 목적은 기존의 독립적인 분석법과 비교하여 분석소요시간 및 분석경비를 단축하는 Sr-90, Am-241 및 Pu 동위원소 축차 분석기술을 개발하여 기존 독립적인 분석법에 비해 검출 하한치 향상에 의한 분석 신뢰도를 확보하고자 하였다.
제안 방법
- 1 M HNOs - 93 % methanol 20 ml을 사용하여 컬럼을 세정하였다. 1.5 M HC1 - 86 % methanol 용액 80 ml을 사용하여 Am 성분을 추출한 후 전기 전착하여 알파스펙트로 메타로 Am 동위원소를 측정하였다.
- 500 ℃로 회화시킨 토양시료 50 g를 테프론 비이커로 옮기고 Sr 추적자 50 mg, 243Am 및 242Pu 을 각각 0.037 Bq, 0.023 Bq을 가한후 65 % 질산 100 ml 및 HF 20 ml를 가해 토양시료를 분해 시켰다(두번 반복). 잔유물을 8 M 질산 100 ml을 사용하여 hot plate위에서 2시간 이상 교반하여 방사성 핵종을 완벽하게 토양으로부터 추출한 후 원심분리하여 상등액을 membrane filter (0.
- 컬럼을 8 M 질산 100 ml로 세정한 후 여액과 세정액은 Am 및 Sr 분석에 사용하였다. 9 M 염산으로 컬럼을 세정하여 토륨을 제거한 후 음이온 교환컬럼에 흡착된 Pu성분을 20 ml 0.36 M HC1/0.01 M HF를 사용하여 추출한 후 전기전착[10]하여 알파 스펙트로메타로 Pu 동위원소를 측정하였다.
- Pu 동위원소를 분리하기 위해 8 M 질산으로 Pu 성분을 추출한 후, NaNO2/Na2SO3을 사용하여 Pu 산화상태를 +4가로 조절한 다음 음이온 교환수지를 이용하여 Pu 성분만을 순수분리하였다. 아메리 슘 동위원소는 옥살산 공침 및 철공침법을 이용하여 무기이온 및 스트론튬과 분리한 후 음이온 교환수지를 이용하여 순수분리하였다.
- Sr, Am, U 및 Pu 성분 등이 추출된 용액에 대하여 Pu 산화가를 +4로 고정시키기 위해 Na2SO3 2g 및 NaNO2 1 g를 첨가한 후 가열하였다. 음이온 교환수지 (Dowex 1 X 8, 100-200 mesh, NO3' form, 내경; 1 cm, 높이; 8 cm)를 사용하여 Pu 동위원소를 컬럼에 흡착시켰다.
- 또한 NaNO2등/N2H5OH을 사용한 경우 NaNO2/Na2SO3를 사용한 경우와 242Pu 회수율이 비슷하게 측정되었으나, 이 방법을 사용할 경우 N2H5OH가 폭발성이 강하여 사용시에 상당한 주의를 필요로 한다. 따라서 본 연구에서는 NaNO2 1 g과 Na2SO3 2 g을 사용하여 Pu 산화상태를 +4가로 조절하였다. Pu 분석에 대한 검출하한치는 0.
- 5, 4)에 따른 옥살산 공침효율을 ICP-AES, 감마 및 알파스펙트로메타로 측정한 결과, 그림 2에 나타낸것처럼 pH 3에서 무기이온 (Ca2*, Sr2*), 232U 및 241Am등은 옥살산에 90 %이상 공침되나 토양 메트릭스 주성분인 Fe3+, Al3+; Y3+ 등은 pH 3에서 옥살산에 거의 공침이 되지 않고 수용액에 옥살레이트 착물형태로 존재하므로 스트론튬 및 아메리슘을 토양 메트릭스 성분으로부터 완벽하게 분리할 수 있었다. 또한 철에 공침된 Am에 대하여 음이온 교환수지 (Cl- form)를 이용하여 철을 제거한 후 음이온 교환수지 (NO3- form)를 사용하여 란탄나이드 성분 및 210Po를 제거하여 순수한 Am만을 분리하였다. Am 분석에 대한 회수율 평균은 69 ± 6 %로 기존의 Am 분석법(65 %이하)보다 약간 증가되었다.
- 아메리 슘 동위원소는 옥살산 공침 및 철공침법을 이용하여 무기이온 및 스트론튬과 분리한 후 음이온 교환수지를 이용하여 순수분리하였다. 순수분리된 Pu 및 Am 동위원소를 각각 전기전착하여 Pu 및 Am 방사능을 측정하였다. Pu 및 Am 축차 분석법에 대한 검출한계치는 기존 분석법에 비해 향상되었다; 스트론튬-90은 옥살산 공침 및 Sr-Spec 수지를 사용하여 순수분리한 후 액체 섬광계수기로 Sr-90 베타선 스펙트럼을 측정하였다.
- 을 사용하여 Pu 산화상태를 +4가로 조절한 다음 음이온 교환수지를 이용하여 Pu 성분만을 순수분리하였다. 아메리 슘 동위원소는 옥살산 공침 및 철공침법을 이용하여 무기이온 및 스트론튬과 분리한 후 음이온 교환수지를 이용하여 순수분리하였다. 순수분리된 Pu 및 Am 동위원소를 각각 전기전착하여 Pu 및 Am 방사능을 측정하였다.
- 1 g를 첨가한 후 가열하였다. 음이온 교환수지 (Dowex 1 X 8, 100-200 mesh, NO3' form, 내경; 1 cm, 높이; 8 cm)를 사용하여 Pu 동위원소를 컬럼에 흡착시켰다. 컬럼을 8 M 질산 100 ml로 세정한 후 여액과 세정액은 Am 및 Sr 분석에 사용하였다.
- 철공침에는 Am 뿐만 아니라 희토류원소 및 소량의 우라늄이 함유되어서 음이온교환수지를 사용하여 방해원소를 제거하였다. 철공침시료를 9 M HCl 20 ml로 녹인 후 9 M HCH로 전처리한 음이온 교환수지(C1- form, 내경; 1cm, 높이; 3 cm)에 통과시켰다.
- 최근 Moreno[9]등은 옥살산에 공침된 스트론튬을 분리하기 위해서 TRU Spec resin를 이용하였으나 TRU resin 단가가 비싼 단점이 있으므로, 본 연구에서는 철공침으로 스트론튬을 아메리슘 성분들과 분리하였다. pH 8에서 대부분의 Am3*은 철에 공침되나 Sr2*는 철에 공침되지 않는 특성을 이용하여 Sr 성분을 Am으로부터 분리하였다.
대상 데이터
- 음이온 교환수지 (Dowex 1 X 8, 100-200 mesh, NO3' form, 내경; 1 cm, 높이; 8 cm)를 사용하여 Pu 동위원소를 컬럼에 흡착시켰다. 컬럼을 8 M 질산 100 ml로 세정한 후 여액과 세정액은 Am 및 Sr 분석에 사용하였다. 9 M 염산으로 컬럼을 세정하여 토륨을 제거한 후 음이온 교환컬럼에 흡착된 Pu성분을 20 ml 0.
이론/모형
- 포화 탄산 암모늄 2 ml을 Sr이 함유된 용출용액에 첨가한 후 암모니아수 (25 %)로 pH를 9로 조절하여 스트론튬 카보네트 침전을 만들어서 Sr 화학수율을 결정하였다. 0.1 M HC1 10 ml을 사용하여 침전물을 녹인 후 폴리에틸렌 용기(20 ml) 로 옮긴 후 액체섬광체(Ultima Gold LLT, Packard Instrument) 10 ml를 가한후 액체섬광계수기내에 내장된 spectrum unfolding 기법 [11-13]을 사용하여 90Sr을 정량하였다.
성능/효과
- Am 분석에 대한 회수율 평균은 69 ± 6 %로 기존의 Am 분석법(65 %이하)보다 약간 증가되었다. 241Am의 검출하한치는 0.00482 Bq/kg-dry로 기존 독립적인 분석법을 사용한 경우의 검출하한치인 0.00870 Bq/kg-dry와 비교하면 약간 감소되었다.
- Pu 및 Am 축차 분석법에 대한 검출한계치는 기존 분석법에 비해 향상되었다; 스트론튬-90은 옥살산 공침 및 Sr-Spec 수지를 사용하여 순수분리한 후 액체 섬광계수기로 Sr-90 베타선 스펙트럼을 측정하였다. 90Sr, 239,240Pu 및 241Am 축차 분리법을 IAEA Reference 시료에 적용한 결과, 239,240Pu, 241Am 및 90Sr 방사능 농도는 95 % 신뢰구간에서 잘 일치하였다.
- 또한 철에 공침된 Am에 대하여 음이온 교환수지 (Cl- form)를 이용하여 철을 제거한 후 음이온 교환수지 (NO3- form)를 사용하여 란탄나이드 성분 및 210Po를 제거하여 순수한 Am만을 분리하였다. Am 분석에 대한 회수율 평균은 69 ± 6 %로 기존의 Am 분석법(65 %이하)보다 약간 증가되었다. 241Am의 검출하한치는 0.
- 따라서 본 연구에서는 NaNO2 1 g과 Na2SO3 2 g을 사용하여 Pu 산화상태를 +4가로 조절하였다. Pu 분석에 대한 검출하한치는 0.00450 Bq/kg로 기존분석법의 검출하한치인 0.00519 Bq/kg와 비교하면 약간 감소하여 분석신뢰도가 향상되었다.
- Pu 분석에서 H2O2 혹은 NaNO2등의 산화/환원제만을 독립적으로 사용할 경우 종종 토양에서 추출된 무기/유기 원소들이 산화/환원제에 의한 Pu의 산화/환원 작용을 억제할 가능성을 있다. 결과적으로 추출용액에서 Pu 산화상태가 +4로 완벽하게 조절이 되지 않아서 Pu 회수율이 감소되었다고 생각된다. 또한 NaNO2등/N2H5OH을 사용한 경우 NaNO2/Na2SO3를 사용한 경우와 242Pu 회수율이 비슷하게 측정되었으나, 이 방법을 사용할 경우 N2H5OH가 폭발성이 강하여 사용시에 상당한 주의를 필요로 한다.
- 27 MeV와 비슷하여 아메리슘 방사능 농도값은 실제 농도보다 과소 평가될 위험성이 있다. 따라서 기존의 Am 분석법은 이러한 방해원소들을 제거하기 위해 여러단계의 분석 조작이 필요하여 결과적으로 Pu 분석법보다 낮은 화학수율이 측정되었다. 본 연구에서는 Am 분석에 중요한 영향을 주는 pH 변화에 따른 옥살산 공침효율을 조사하였다.
- 또한 철에 공침되지 않는 Sr, Ba 및 Ca 이온들은 화학수율 결정 및 액체섬광 측정시 악영향을 주므로 Sr만을 순수분리하기위해 Sr Spec resin 를 사용하여 Sr만을 순수분리한후 화학수율을 측정한 결과 Sr 회수율의 평균은 68 ± 8 %로 기존의 발연질산법의 회수율과 유사하였으나 분석단계가 많이 축소되어 기존의 분석법에 비해 분석시간 및 분석단가가 절약되는 경제성이 있다. 또한 기존의 가스비례 계수기로 베타선을 측정할 경우 스펙트럼 분석이 불가능한데 비해 액체섬광계수기를 사용할 경우 Sr-90 스펙트럼 분석이 가능하 였다.
- pH 8에서 대부분의 Am3*은 철에 공침되나 Sr2*는 철에 공침되지 않는 특성을 이용하여 Sr 성분을 Am으로부터 분리하였다. 또한 철에 공침되지 않는 Sr, Ba 및 Ca 이온들은 화학수율 결정 및 액체섬광 측정시 악영향을 주므로 Sr만을 순수분리하기위해 Sr Spec resin 를 사용하여 Sr만을 순수분리한후 화학수율을 측정한 결과 Sr 회수율의 평균은 68 ± 8 %로 기존의 발연질산법의 회수율과 유사하였으나 분석단계가 많이 축소되어 기존의 분석법에 비해 분석시간 및 분석단가가 절약되는 경제성이 있다. 또한 기존의 가스비례 계수기로 베타선을 측정할 경우 스펙트럼 분석이 불가능한데 비해 액체섬광계수기를 사용할 경우 Sr-90 스펙트럼 분석이 가능하 였다.
- 1) 보다 높게 측정되었다. 이 결과치는 IAEA-300 해저토에 대한 90Sr 순수분리시 소량의 137Cs (1066 Bq/kg)이 제거되지 않고 Sr 성분에 함유되어서 액체섬광 계수기로 측정시 90Sr 스펙트럼에 영향을 주어 90Sr 농도가 과대평가 되었다고 사료된다. 따라서 차후 이러한 단점을 보완하기 위해서는 Sr-Spec Spec resin양를 증가시켜 90Sr을 137Cs으로부터 완벽하게 분리하여야 한다고 생각된다.
- 본 연구에서는 Am 분석에 중요한 영향을 주는 pH 변화에 따른 옥살산 공침효율을 조사하였다. 일정량의 방사능 추적자(232U; 124 dpm, 241Am; 543 dpm) 및 무기이온 (Ca2+, Sr2+; Fe3+, Al3+, Y3+) 50 ppm을 모의시료에 첨가하고 pH 변화(0.5, 1, 1.5, 2,2.5, 3, 3.5, 4)에 따른 옥살산 공침효율을 ICP-AES, 감마 및 알파스펙트로메타로 측정한 결과, 그림 2에 나타낸것처럼 pH 3에서 무기이온 (Ca2*, Sr2*), 232U 및 241Am등은 옥살산에 90 %이상 공침되나 토양 메트릭스 주성분인 Fe3+, Al3+; Y3+ 등은 pH 3에서 옥살산에 거의 공침이 되지 않고 수용액에 옥살레이트 착물형태로 존재하므로 스트론튬 및 아메리슘을 토양 메트릭스 성분으로부터 완벽하게 분리할 수 있었다. 또한 철에 공침된 Am에 대하여 음이온 교환수지 (Cl- form)를 이용하여 철을 제거한 후 음이온 교환수지 (NO3- form)를 사용하여 란탄나이드 성분 및 210Po를 제거하여 순수한 Am만을 분리하였다.
후속연구
- 이 결과치는 IAEA-300 해저토에 대한 90Sr 순수분리시 소량의 137Cs (1066 Bq/kg)이 제거되지 않고 Sr 성분에 함유되어서 액체섬광 계수기로 측정시 90Sr 스펙트럼에 영향을 주어 90Sr 농도가 과대평가 되었다고 사료된다. 따라서 차후 이러한 단점을 보완하기 위해서는 Sr-Spec Spec resin양를 증가시켜 90Sr을 137Cs으로부터 완벽하게 분리하여야 한다고 생각된다.
※ AI-Helper는 부적절한 답변을 할 수 있습니다.