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문제 정의
- 따라서 본 논문에서는 탈착용액으로 분리된 "C 핵종의 WCO2 기체화 특성을 평가하였으며, 이러한 기체화 특성 자료는 기체흡착 공정의 성능 평가를 위한 기초자료로 활용된다. HCO3 이온이 흡착되어 있는 IRN-150 혼합수지로부터 HCO3 이온의 탈 착용액으로 분리 및 CO2 기 체로의 전환특성을 용액 의 농도 변화에 따라 평가하였으며, 탈착용액으로는 NaNO3, Na3PO4, NH4H2PO4, H3PO4, NaOH, HNO3, HC1 을 사용하였다.
제안 방법
- 따라서 "C핵종(HCO3 이온)을 Na3PO4 및 NaNO3 탈착용액을 이용하여 용액내로 분리시킨 후 탈 착용액 내 존재하는 HCO3 이온의 CO2로의 기체화 특성 분석을 위하여 기초; 실험으로서 0.005 N NaHCO3 용액 100ml내에 0.1N HNO3 용액 일정량을 첨가하여 CO2로 기체화하여 제거한 후 잔류 용액내 C 농도를 측정하여 탈착 기체화 율을 측정하였다.
- 모든 실험에서 탈착용액의 농도는 수지내 흡착된 C-14 총량의 3배가 되도록 하였으며 , 이는 앞서 수행한 연구(양 호연 외, "IRN-150 혼상수지의 이온 흡착 특성 및 폐수지로부터 탈착용액을 이용한 14C 핵종의 제거 특성' )에서 얻은 결과를 토대로 하였다.
- % 표준기체를 사용하여 구하였다. CO2 분석을 위한 GC 조건을 Table 2에 수록하였으며 , auto sampler를 통하여 시간에 따른 CO2 농도 변화를 자동으로 측정하였다.
- 활용된다. HCO3 이온이 흡착되어 있는 IRN-150 혼합수지로부터 HCO3 이온의 탈 착용액으로 분리 및 CO2 기 체로의 전환특성을 용액 의 농도 변화에 따라 평가하였으며, 탈착용액으로는 NaNO3, Na3PO4, NH4H2PO4, H3PO4, NaOH, HNO3, HC1 을 사용하였다. 아울러 월성 원자력발전소에 저장 중인 실제 폐수지를 이용하여 NH4H2PO4, H3PO4 탈 착용액을.
- 공기와의 접촉을 최소화하기 위하여 용기의 밀봉을 철저히 하였고, 24시간 동안의 탈착실험 후 질소 기체 분위기 하의 글로브박스내에서 수지와 탈착용액을 분리하여 기체화 실험용 탈착용액을 준비하고 초기 C 농도를 TOC 기기를 이용하여 측정하였다. 수지와 분리 된 탈착용액으로부터 HCO3 이온의 CO2로의 기체화 실험은 Fig.
- 두 가지 탈착용액을 반응기 에 채운 후 질소 기체를 공급하면서 CO2 기체를 측정하였으며 Fig. 5에 나타난 바와 같이 CO2 기체화는 일어나지 않았다. 그러나 질산용액 1ml를 주입한 후(Na3PO4 : Table 2-15 실험 No.
- 따라서 Na3PO4 및 NaNO3 용액을 사용할 경우 수지와 탈착용액을 분리한 후 용액 자체만을 사용하여 산 용액 첨가에 따른 CO2 기체화 실험을 수행하였다. 두 가지 탈착용액을 반응기 에 채운 후 질소 기체를 공급하면서 CO2 기체를 측정하였으며 Fig.
- 따라서 수지로부터 탈착실험시 공기와의 접촉을 최소화하고 탈착 실험 완료후 수지와 탈 착용액을 분리하여 용액내 hco3- 이온의 CO2 기체화 실험을 수행하였다. Table 2에 제시된 바와 같이 Na3PO4 용액의 실험조건은 실험 No.
- 상기의 실험은 비방 사성 폐수지를 이용하여 수행한 결과로서 , 월성발전소 현장에 저장중인 실제 폐수지를 이용하여 Mc 핵종의 제거 및 , 4co2 기체로의 전환특성을 평가할 필요가 있다. 따라서 저장탱크에서 채취한 IRN-150 폐 수지를 이용하여 6.75X 10-3 mol/L 농도의 NH4H2PO4> H3PO4 탈착용액을 사용하여 폐수 지로부터 14C 핵종의 시간에 따른 제거 특성을 분석하였으며, 이를 Fig. 10에 도식하였다. NH4H2PO4 및 H3PO4를 사용하여 폐수지로부터 "C 핵종의 제거 속도는 비방사성 실험결과와 유사하게 약 20분 이내에 거의 완료되어 매우 빠른 제거 성능을 나타내었다.
- 따라서 탈착용액으로부터 HCO3- 이온의 CO2 로의기체화 완료 시간을 줄이기 위하여 질산용액 추가량 변화에 따른 영향을 평가하였으며, 이를 Fig. 6(Na3PO4 용액)과 Fig.7(NaNO3 용액)에 도식하였다. 그림에서 보는 바와 같이, 질산 추가량이 증가함에 따라 반응초기에 방출되는 CO2 기체의 농도는 크게 증가하여 140, 000 ~ 180, 000 ppm까지 증가한 후 빠르게 감소하여 CO2 기체화가 완료되는 반응시간은 예상한 바와 같이 30분 이내로 나타났다.
- 8에 나타낸 바와 같이, NH4H2PO4 탈 착용액을 사용할 경우에는 수지로부터 탈착된 HCO3 이온은 용액의 pH 등과 같은 화학적 특성으로 인하여 CO2기체로 동시에 전환되어 질소기체와 함께 배출된다. 따라서 폐수지와 탈착용액의 분리단계가 필요 없으며 CO2 기체로의 효과적인 전환을 위한 운전변수로 용액과 수지의 질소기체 에 의한 bubbling 효과를 분석하였다(Table 2의 실험 No. 11 ~ 13). Fig.
- 즉 NH4H2PO4 탈착용액을 이용할 경우 탈착용액과 HCO3 이온이 함유된 수지와 접촉과 동시에 기체화가 일어나므로 다음과 같은 실험방법을 사용하여 탈착/기체화 실험을 수행하였다. 먼저 1단계로서 탈 착용액 15 ~ 30 ml을 반응기에 채운 후 질소기체로 반웅기 내부를 세척하고 용액을 bubbling 하면서 기체 내 CO2 농도를 기체크로마토그래피를 이용하여 측정, Ct, 농도가 검출되지 않는 것을 확인한다.
- 먼저 HCO3 이온이 함유된 IRN-150 수지(4g)와 Na3PO4, NaNO3, NH4H2PO4 탈착용액을 반응기에 동시에 투입하고 질소기체로 용액을 bubbling 하면서 질소기체내 CO2 농도 변화를 측정하였으며 , 실험 결과를 Fig. 4에 제시하였다. 그림 4에서 보는 바와 같이, NasPQ와 NaNO3 용액의 경우 질소기체내 CO2 농도는 검출되지 않았으나 NH4H2PO4 용액의 경우는 시간에 따라 CO2 농도가 증가한 후 완만하게 감소하였다.
- 먼저 hco3 이온의 운전변수 변화에 따른 co2 기체화 기초 실험을 위하여 월성 원자력발전소에서 사용되고 있는 이온교환수지인 IRN-150 혼합수지를 사용하고 비방사성 이온을 이용하여 수행하였으며, 기초 실험을 토대로 월성 원자력 발전소에 저장중인 실제 폐수지(IRN-150 혼상수지)를 이용하여 비교 평가실험을 수행하였다. IRN-150은 Amberlite IRN-77 강산성 양이온 교환수지와 IRN-78 강염기성 음이온 교환수지가 당량비 1:1로 혼합되어 있으며, IRN-77과 78의 물리화학적 특성은 Table 1에 나타낸 바와 같다 [10L
- 공기와의 접촉을 최소화하기 위하여 용기의 밀봉을 철저히 하였고, 24시간 동안의 탈착실험 후 질소 기체 분위기 하의 글로브박스내에서 수지와 탈착용액을 분리하여 기체화 실험용 탈착용액을 준비하고 초기 C 농도를 TOC 기기를 이용하여 측정하였다. 수지와 분리 된 탈착용액으로부터 HCO3 이온의 CO2로의 기체화 실험은 Fig.l에 도식한 장치를 사용하여 수행하였으며 , 두 가지 탈착용액 30 ml를 반응기 에 채운 후 질소 기체로 반응기 내부를 세척하고 용액을 bubbling하면서 기체내 co2 농도를 기체크로마토그래피를 이용하여 측정하였다. 질소기체로 bubbling 하면서 질소 기체 내 CO2 농도를 시간에 따라 측정한 후, HNO3 및 HC1 용액 일정량을 반응기에 투입하고 시간에 따른 질소기체내 CO2 농도를 측정하였으며, 기체화 실험 완료후 용액내 C 농도를 TOC 기기를 이용하여 측정하고 초기 탈착용액내 C 농도와 비교하여 기체화 정도를 확인하였다.
- 폐수지로부터 제거되어 NaOH용액에 포집된 "C 핵종의 누적량을 기준으로 계산된 폐수지내 14C 핵종의 비방사능은 약 2 Ci/trf이었다. 아울러 실험이 완료된 후 H3PO4 용액내 존재하는 감마핵종(Cs-134, Cs- 137, Co-60)의 방사능을 측정하였으며 이를 Table 5 에 정리하였다.
- 이상의 실험은 탈착용액 부피를 30nH로 한 경우이며 보다 세부적인 실험을 위하여 탈착용액 부피를 200ml로 증가시키고 용액 pH 변화에 따른 CO2 기체화 실험을 수행한 후 잔류 용액내 C 농도 변화를 분석하였다. Table 4에 제시한 바와 같이, 잔류 용액내 C 농도는 pH가 낮아짐에 따라 검출되지 않고 전량이 CO2 기체로 전환되었으며 pH 4인 경우에도 O.
- 아울러 월성 원자력발전소에 저장 중인 실제 폐수지를 이용하여 NH4H2PO4, H3PO4 탈 착용액을. 이용한 폐수지내 14C 핵종의 UCO2 기체화 특성을 평가하였고, 탈착후 잔류용액내 감마핵종을 분석하였다. 주요 실험변수로는 수지 처리량/용액 부피 비 , 질소기체 bubbling 여부, HNO, 및 HC1 첨가 부피, Na3PO4 및 NaNO3 용액 의 pH 변화 등에 따른 영향을 들 수 있다.
- 즉 NH4H2PO4 탈착용액을 이용할 경우 탈착용액과 HCO3 이온이 함유된 수지와 접촉과 동시에 기체화가 일어나므로 다음과 같은 실험방법을 사용하여 탈착/기체화 실험을 수행하였다. 먼저 1단계로서 탈 착용액 15 ~ 30 ml을 반응기에 채운 후 질소기체로 반웅기 내부를 세척하고 용액을 bubbling 하면서 기체 내 CO2 농도를 기체크로마토그래피를 이용하여 측정, Ct, 농도가 검출되지 않는 것을 확인한다.
- l에 도식한 장치를 사용하여 수행하였으며 , 두 가지 탈착용액 30 ml를 반응기 에 채운 후 질소 기체로 반응기 내부를 세척하고 용액을 bubbling하면서 기체내 co2 농도를 기체크로마토그래피를 이용하여 측정하였다. 질소기체로 bubbling 하면서 질소 기체 내 CO2 농도를 시간에 따라 측정한 후, HNO3 및 HC1 용액 일정량을 반응기에 투입하고 시간에 따른 질소기체내 CO2 농도를 측정하였으며, 기체화 실험 완료후 용액내 C 농도를 TOC 기기를 이용하여 측정하고 초기 탈착용액내 C 농도와 비교하여 기체화 정도를 확인하였다.
- 질소기체로 계속 bubbling하면서 흡착 실험으로부터 얻은 C 함량이 일정한 수지 4 ~ 6g를 탈 착용액 내에 넣고 질소기체내 CO2 농도를 시간에 따라 측정하며, 일정 시간 후 질소기체 분위기하의 글로브박스 내에서 반응기내 수지와 탈착용액을 분리하고 분리된 용액내 C 농도를 TOC 기기를 이용하여 측정하고 초기 탈착용액내 C 농도와 비교하여 기체화 정도를 확인하였다.
- 탈착된 HCO3 이온의 CC>2로의 기체화 특성 분석을 위해서 기체크로마토그래피(GC)를 이용하여 CO2 농도를 분석하였다. 농도 보정을 위한 검량곡선 (Calibration curve)은 1.
대상 데이터
- HCO3 이온이 흡착되어 있는 IRN-150 혼합수지로부터 HCO3 이온의 탈 착용액으로 분리 및 CO2 기 체로의 전환특성을 용액 의 농도 변화에 따라 평가하였으며, 탈착용액으로는 NaNO3, Na3PO4, NH4H2PO4, H3PO4, NaOH, HNO3, HC1 을 사용하였다. 아울러 월성 원자력발전소에 저장 중인 실제 폐수지를 이용하여 NH4H2PO4, H3PO4 탈 착용액을. 이용한 폐수지내 14C 핵종의 UCO2 기체화 특성을 평가하였고, 탈착후 잔류용액내 감마핵종을 분석하였다.
- 회분식 흡착 실험을 통하여 IRN-150 이온교환수 지내 hco3- 이온의 흡착량이 일정한 수지(C 흡착량이 12 mg-C/g-수지)를 탈착 실험에 사용하였다. 공기와의 접촉을 최소화하기 위하여 용기의 밀봉을 철저히 하였고, 24시간 동안의 탈착실험 후 질소 기체 분위기 하의 글로브박스내에서 수지와 탈착용액을 분리하여 기체화 실험용 탈착용액을 준비하고 초기 C 농도를 TOC 기기를 이용하여 측정하였다.
성능/효과
- NH4H2PO4 를 사용할 경우는 탈착용액의 총 몰수가 초기 흡착된 C 함량을 기준으로 200%수준으로 유지하여야 효과적으로 "C 핵종을 분리할 수 있는 반면에 H3PO4 인산 용액을 사용할 경우 HCO3 이온을 100% 탈착하기 위해서 150%수준의 몰수값이 필요한 것으로 분석되었다.
- 따라서 혼상 폐수지로부터 탈 착용액으로서 NH4H2PO4 및 H3PO4를 사용한 "C 핵종 제거 효용성을 입증하였다.
- 9에 나타내었다. NH4H2PO4를 사용할 경우는 탈착용액의 총 몰수가 초기 흡착된 C 함량을 기준으로 200%수준(C 함량 몰수의 2배)을 유지하여야 효과적으로 MC 핵종을 분리할 수 있는 반면에 인산을 사용할 경우는 HCQ;-이온을 100% 탈착을 위해서 150% 수준(C 함량 몰수의 1.5배)의 몰수값이 필요한 것으로 확인되었다.
- 그러나 방출된 14CO2 기체처리 시스템 측면에서 보면 시스템으로의 CO2 농도가 낮을수록 흡착 제의 기체 처리 성능은 증가할 것으로 판단된다. 따라서 !4CO2 기체처리 성능평가를 통하여 이러한 특성이 규명되어야 할 것이다.
- 그러나 본 공정은 I4C 핵종은 14CO2 기체 전환시간이 매우 빠르다는 장점이 있으나 여러가지 단점을 가지고 있다. 먼저 폐수지와 탈착용액의 분리단계 및 산 용액을 추가하여야 하는 점이며 이로 인하여 탈착용액 이외에 산용액을 사용함으로서 이차폐기물 발생량이 증가하고 아울러 산 용액을 사용함으로서 장치의 부식문제 및 NOx 기체의 발생 가능성이 있다는 점이다. 아울러 산 용액 사용에 의하여 기체화 반응초기에 CO2 농도가 급격히 증가하여 100,000 ppm이상 나타나 WC 핵종의 안정화 생성물로의 전환을 위하여 필수적인 기체 후처리 공정 에 상당한 부담을 줄 수 있다.
- 아울러 NH4H2PO4 및 H3PO4를 사용하여 월성발 전소 현장에 저장중인 실제 폐수지로부터 MC 핵종의 제거는 20분이내에 거의 완료되어 매우 빠른 제거 성능을 나타내었고, 양이온 교환수지로부터 감마핵종 (Co-60, Cs-134, 137)의 탈착율은 5% 미만으로 낮게 나타났다. 따라서 혼상 폐수지로부터 탈 착용액으로서 NH4H2PO4 및 H3PO4를 사용한 "C 핵종 제거 효용성을 입증하였다.
- 앞서 언급한 바와 같이 탈착용액으로서 NH4H2PO4 및 H3PO4를 사용할 경우 폐수지내 함유된 14c 핵종을 제거하고 이를 14co2 기체로 전환시키는데 효과적임을 알 수 있었다. 상기의 실험은 비방 사성 폐수지를 이용하여 수행한 결과로서 , 월성발전소 현장에 저장중인 실제 폐수지를 이용하여 Mc 핵종의 제거 및 , 4co2 기체로의 전환특성을 평가할 필요가 있다.
- 이러한 실험 결과로부터 탈착용액내 존재하는 HCO3 이온의 CC>2로의 기체화를 위해서는 용액 pH 를 3이하로 하면 충분할 것으로 판단되었다. 단 공존 이온에 대한 영향으로 인하여 적정 pH 범위는 약간의 변화가 있을 것으로 여겨진다.
- 이상의 실험결과로부터 14C 핵종을 함유한 폐수 지로부터 탈착용액을 이용하여 "C 핵종을 14CC>2로 기체화하기 위해서는 먼저 폐수지내 C 함량의 3배 정도의 농도를 가지는 Na3PO4, NaNO, 용액을 사용하여 14c 핵종을 탈착시키고, 탈착용액과 폐수지를 분리한 후 용액내에 산 용액을 첨가하여 pH 3이하로유지시킬 경우 용액내 14C 핵종은 UCO2 기체로 전량전환시킬 수 있는 것으로 파악되었다. 그러나 본 공정은 I4C 핵종은 14CO2 기체 전환시간이 매우 빠르다는 장점이 있으나 여러가지 단점을 가지고 있다.
후속연구
- 12]. 특히 염산, 질산용액을 이용하여 폐수지 내의 14C를 99.9%이상(실험실규모)의 높은 효율로 제거되는 것으로 보고되었으나, 이 경우 다른 대부분의 양이온 핵종도 동시에 제거되기 때문에 산 용액을 이용한 본 기술의 타당성을 증대시키기 위해서는 동반 분리된 여러 종류 핵종이온으로부터 "C핵종만을 분리하는 방법이 개발되어야 한다. 만일 이러한 기술이 정립되면 처리된 폐수지에는 14C 방사성핵종이 거의없으므로 중수로형 원전에서 발생하는 폐수지의 유리화 또는 소각처 리도 동시에 가능하다.
- 효과적임을 알 수 있었다. 상기의 실험은 비방 사성 폐수지를 이용하여 수행한 결과로서 , 월성발전소 현장에 저장중인 실제 폐수지를 이용하여 Mc 핵종의 제거 및 , 4co2 기체로의 전환특성을 평가할 필요가 있다. 따라서 저장탱크에서 채취한 IRN-150 폐 수지를 이용하여 6.
- 아울러 산 용액 사용에 의하여 기체화 반응초기에 CO2 농도가 급격히 증가하여 100,000 ppm이상 나타나 WC 핵종의 안정화 생성물로의 전환을 위하여 필수적인 기체 후처리 공정 에 상당한 부담을 줄 수 있다. 즉 반응 초기 방출된 고농도 CO2 기체로 인하여 기체 처리시스템으로의 CO2 기체 주입 특성이 매우 복잡하므로 여러가지 운전 변수에 따른 기체 흡착 성능평가가 다양하게 수행되어야 할 것이다.
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