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문제 정의
- 6,8) 하지만 이온교환 수지의 특성상 입자상 물질의 제거는 큰 효과가 없는 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 MIEX® 적용에 따른 유기물 제거특성을 파악하고자 하였으며 막 분리공정의 전처리 공정으로 MIEX® 공정과 응집 공정을 적용하여 전처리 공정에 따른 유기물의 제거특성을 파악하였고 MIEX® 와 응집 공정 적용에 따른 UF 막의 fouling 특성과 투과 flux 변화를 조사하여 다양한 전처리 공정의 적용에 따른 입자상물질이 막 오염에 미치는 영향을 파악하고자 하였다.
제안 방법
- 2(a)는 친수성 재질의 막을 사용한 실험결과를 나타내었으며, Fig. 2(b)는 소수성 재질 막을 사용하여 나타난 결과로 UF 단독, 응집+UF, MIEX® + UF, MIEX® + 응집+UF 공정에 대하여 투과 flux 변화를 살펴보았다. Fig.
- DOC와 UV254는 0.2 ㎛ 멤브레인 필터로 여과 후 TOC analyzer(Sievers 820, Sievers, U.S.A.)와 UV-Vis spectropho- tometer(UV-2401 PC, Shimadzu, Japan)로 분석하였다. 소수성/친수성 (hydrophobic/hydrophilic) 유기물질 분류는 XAD-8 수지(Supelco, U.
- MIEX® 공정과 응집 공정을 UF 공정의 전처리 공정으로 적용하여 막의 재질에 따른 투과 Aux 변화를 살펴보았다. Fig.
- 하류 매리지역 원수(NOM)를 사용하였다. NOM 시료는 DOC 농도를 높이기 위하여 rotary evaporator(R205, Biichi, Germany)를 사용하여 30℃에서 2배 농축하여 GF/C 여지 (Whatman, England)로 입자성 물질을 제거한 여과수(filtered NOM)와 제거하지 않은 원수(unfiltered NOM)로 구분하여 실험하였다. 실험에 사용된 시료수의 성상을 Table 1에 나타내었다.
- )를 사용하여 입자상 물질의 크기와 개수를 측정하였다. 또한, MIEX®의표 면전 하는 Electrophoretic Light Scattering(ELS-8000, Otsuika, Japan)를 사용하여 측정하였다.
- 나타내었다. 물리·화학적 특성은 유기물 성상별 특성과 분자량 분포 특성에 대하여 각각 나타내었다. 시료수는 소수성 물질 58.
- )와 UV-Vis spectropho- tometer(UV-2401 PC, Shimadzu, Japan)로 분석하였다. 소수성/친수성 (hydrophobic/hydrophilic) 유기물질 분류는 XAD-8 수지(Supelco, U.S.A.)를 이용하였으며, 분자량 분포 측정은 UF 장치(Millipore, U.S.A.)를 사용하였다. 또한, 멤브레인 필터(Milli pore, U.
- 적용압력은 UF 막은 28 psi, MF막은 14 psi로 고정하였으며 막 투과 flux는 전자저울(PB5001-S, Mettler-toledo, Switzerland)을 이용하여 투과수의 무게를 측정하여 부피로 환산하였다. 시료수에 대한 막 분리 실험은 1 시간 동안 운전하였고, 투과 flux는 1분마다 측정하였다.
- 실험에 사용된 시료수의 성상을 Table 1에 나타내었다. 실험은 탁도물질(particle)의 유무에 따른 MIEX® + UF 공정에서의 막 오염 특성을 평가하였다.
- 유기물질 제거를 위한 응집 및 MIEX® 실험은 jar-tester (PB-700, phipps & bird, U.S.A.)에서 2 L jar를 사용하였으며, 응집제(coagulant)나 MIEX® 의 최적 주입량 결정은 처리 수의 DOC를 분석하여 DOC 제거율이 가장 높은 주입량을 최적 주입량으로 결정하였다. 응집제는 부산지역의 정수장에서 많이 사용되고 있는 알루미늄계 응집제인 PSO-M(서정화학, AI2O3 7%)을 사용하였으며, 급속혼화 250 rpm 1분, 완속혼화 30 rpm 5분의 조건으로 정치 조건 없이 수행하였다.
- 이는 응집 공정의 특성상 입자상 물질이 존재하는 경우 입자상 물질이 존재하지 않는 시수에 비하여 보다 큰 floc이 형성되어 막 표면에서 다공성 케이크 층을 형성하여 용존 유기물질로만 구성된 시료수에 비하여 투과 flux 감소율이 더 낮게 나타나는 것으로 판단된다. 이러한 현상을 규명하기 위하여 MIEX® 와 응집 공정 적용시 수중의 입자상 물질의 변화특성을 살펴보았다.
- )는 MWCO(Molecular Weight Cutoffs) 가 1, 3, 10, 100 kDa인 것을 사용하였다. 입자상 물질의 측정은 입도분석기(Model 770A, Accusizer, U.S.A.)를 사용하여 입자상 물질의 크기와 개수를 측정하였다. 또한, MIEX®의표 면전 하는 Electrophoretic Light Scattering(ELS-8000, Otsuika, Japan)를 사용하여 측정하였다.
- )를 사용하였다. 적용압력은 UF 막은 28 psi, MF막은 14 psi로 고정하였으며 막 투과 flux는 전자저울(PB5001-S, Mettler-toledo, Switzerland)을 이용하여 투과수의 무게를 측정하여 부피로 환산하였다. 시료수에 대한 막 분리 실험은 1 시간 동안 운전하였고, 투과 flux는 1분마다 측정하였다.
- 원수를 응집 및 MIEX® 처리하여 5 L 용량의 스테인레스 스틸 저류조에 .주입 후, 고순도 질소가스를 이용하여 28 psi의 투과압력으로 300 mL 용량의 UF cell에 주입하여 막 분리를 하였으며, 막 분리 실험 시 UF cell에 부착된 교반장치는 사용하지 않고 실험을 진행하였다. 사용된 UF 막은 pore size가 100 kDa, 투과면적 45.
대상 데이터
- )를 사용하였다. 또한, 멤브레인 필터(Milli pore, U.S.A.)는 MWCO(Molecular Weight Cutoffs) 가 1, 3, 10, 100 kDa인 것을 사용하였다. 입자상 물질의 측정은 입도분석기(Model 770A, Accusizer, U.
- MIEX® 실험조건은 MIEX®를 시료수에 주입하여 100 rpm 으로 30분 동안 접촉시킨 후 15분간 정치하였다. 본 실험에 사용된 batch형 UF 멤브레인 장치 (Millipore, U.S.A.)는 막 힘형 형태(dead-end flow)를 사용하였다. 원수를 응집 및 MIEX® 처리하여 5 L 용량의 스테인레스 스틸 저류조에 .
- 물리·화학적 특성은 유기물 성상별 특성과 분자량 분포 특성에 대하여 각각 나타내었다. 시료수는 소수성 물질 58.2%, 친수성 물질 41.8%로 나타났다. 분자량 분포 특성결과 1 kDa 이하의 물질이 43.
- 실험에 사용된 시수는 부산시의 상수원수로 이용되고 있는 낙동강 하류 매리지역 원수(NOM)를 사용하였다. NOM 시료는 DOC 농도를 높이기 위하여 rotary evaporator(R205, Biichi, Germany)를 사용하여 30℃에서 2배 농축하여 GF/C 여지 (Whatman, England)로 입자성 물질을 제거한 여과수(filtered NOM)와 제거하지 않은 원수(unfiltered NOM)로 구분하여 실험하였다.
- )에서 2 L jar를 사용하였으며, 응집제(coagulant)나 MIEX® 의 최적 주입량 결정은 처리 수의 DOC를 분석하여 DOC 제거율이 가장 높은 주입량을 최적 주입량으로 결정하였다. 응집제는 부산지역의 정수장에서 많이 사용되고 있는 알루미늄계 응집제인 PSO-M(서정화학, AI2O3 7%)을 사용하였으며, 급속혼화 250 rpm 1분, 완속혼화 30 rpm 5분의 조건으로 정치 조건 없이 수행하였다. MIEX® 실험조건은 MIEX®를 시료수에 주입하여 100 rpm 으로 30분 동안 접촉시킨 후 15분간 정치하였다.
- 사용된 UF 막은 pore size가 100 kDa, 투과면적 45.34 cn?인 친수성 재질인 regenerated cellulose(YM100, Miliipore, U.S.A.)와 소수성 재질인 polyethersulfbne(PBHK, Millipore, U.S.A.)을 사용하였으며, MF막은 pore size가 0.22 ㎛이고 친수성 재질인 mixed cellulose ester(GVHP, Millipore, U.S.A.)를 사용하였다. 적용압력은 UF 막은 28 psi, MF막은 14 psi로 고정하였으며 막 투과 flux는 전자저울(PB5001-S, Mettler-toledo, Switzerland)을 이용하여 투과수의 무게를 측정하여 부피로 환산하였다.
성능/효과
- 1) 원수의 물리·화학적 특성 분석결과 사용된 원수의 경우 소수성 물질 58.2%, 친수성 물질 41.8%로 나타났다. 분자량 분포 특성결과 1 kDa 이하의 물질이 43.
- 2) 분자량 크기별 제거특성에서는 10 kDa 미만의 유기물질에 대해서는 MIEX® 처리가 우수한 제거능을 나타내었으나, 10 kDa 이상의 유기물질은 응집 공정에서 높은 제거 능을 가지는 것으로 나타났다.
- 4) 막의 공극 크기에 대한 투과 flux 실험결과 UF 공정에 비하여 MF 공정에서의 투과 flux 감소율이 낮게 나타나고 있으며 MF공정에 적용된 전처리 공정 중 MIEX® + MF 공정의 경우 응집 +MF 공정에 비하여 투과 flux 감소율이 낮게 나타나고 있다.
- 5) MIEX® + UF 공정의 경우 입자상 물질의 존재 유무에 상관없이 거의 유사한 경향을 보이고 있으나 응집 + UF 공정의 경우 용존성 유기물질만이 존재하는 시수에 비하여 입자상 물질이 존재하는 경우 투과 flux 감소율은 작게 나타났다.
- 6) 응집 공정의 적용후 다양한 입도분포 변화가 발생하였으며, pH 7에서 MIEX® 입자의 제타전위 측정결과 MIEX® 입자의 전하는 평균 -2.3 mV로 나타나 전기화학적으로 입자상 물질의 흡착이 가능하며 MIEX®가 침전됨에 따라 입자상 물질이 sweep되어 입도분포 변화를 보였다.
- MIEX® 공정의 경우는 총 DOC 제거율이 69%로 나타나 응집 공정에 비해 32% 정도 높은 제거율을 보였고, 친수성 및 소수성 물질의 제거율도 각각 56%, 78%로 조사되어 응집 보다 MIEX® 처리가 친수성과 소수성 유기물질의 제거율에 효과적인 것으로 나타났다. MIEX® + 응집 공정의 경우 총 DOC 제거율이 76%로 나타났으며, 친수성과 소수성 물질의 제거율도 각각 64%, 85%로 나타났다. Lee 등의 연구8)에서도 MIEX®를 이용한 NOM의 제거시에 응집과 비교하여 trans-philic과 hydrophilic acid의 제거효율이 높게 나타났다고 보고하고 있다.
- 따라서 MIEX®를 12 mL凡 처리 후에는 원수에 비하여 미세입자의 분포가 현저히 줄어들어 투과 flux 감소율도 낮게 나타나고 있다. MIEX® 12 mL/L 처리 후 응집제를 40 mg/L 투입하여 응집하였을 경우 MIEX®를 단독으로 처리한 경우에 비하여 7 pm 이하의 입자들이 감소하고, 7~ 20 pm 사이의 입자들이 증가하는 것으로 나타났다. MIEX® 를 처리 후 응집 공정을 적용함에 따라 응집 공정에 의하여 미세입자와 용존성 유기물질의 응집이 발생하여 입도 분포가 변화하였고, 이에 따라 전처리 공정으로 MIEX®를 단독으로 적용한 경우 보다 MIEX® + 응집 +UF 공정의 경우가 투과 flux 감소가 낮게 나타나고 있음을 알 수 있다.
- 1(a)를 살펴보면 응집 공정에 의한 총 DOC 제거율은 37%로 나타났고, 소수성 물질 제거율이 46%로 친수성 유기물질 25%에 비하여 높은 제거율을 보였다. MIEX® 공정의 경우는 총 DOC 제거율이 69%로 나타나 응집 공정에 비해 32% 정도 높은 제거율을 보였고, 친수성 및 소수성 물질의 제거율도 각각 56%, 78%로 조사되어 응집 보다 MIEX® 처리가 친수성과 소수성 유기물질의 제거율에 효과적인 것으로 나타났다. MIEX® + 응집 공정의 경우 총 DOC 제거율이 76%로 나타났으며, 친수성과 소수성 물질의 제거율도 각각 64%, 85%로 나타났다.
- 1(b)는 N0M 시료수의 분자량분포 별 제거특성을 나타낸 것으로 응집처리시에는 1 kDa 미만의 유기물질은 7% 정도의 제거율을 나타내었고, 1~3 kDa, 3~10 kDa 및 10 kDa 이상의 유기물질의 경우 각각 44%, 64% 및 76%의 제거율을 나타내어 저분자에서 고분자 유기물로 갈수록 응집에 의한 제거율은 상승하였다. MIEX® 처리에 의해서는 1 kDa 미만의 유기물질이 60%, 1~10 및 10 kDa 이상의 유기물질 제거율은 각각 85%, 47%로 나타나 MIEX® 처리에 의해서는 10 kDa 이상의 고분자 유기물질들에 대한 제거율이 저분자 유기물질에 비해 낮은 것으로 나타났다. Lee 등의 연구결과*에 따르면 MIEX® 처리에 의한 NOM 제거 mechanism은 MIEX® 표면의 chloride ion과 nega tive charge를 띠는 NOM과의 이온교환에 의한 것으로서 저분자 유기물질과 높은 전하밀도를 띠고 있는 NOM 성분이 MIEX® 처리에 의하여 더 선택적으로 제거된다고 보고하고 있다.
- 각 공정의 운전조건은 MIEX® 주입 량은 12 mL/L, 응집 제 주입 량은 100 mg/L, MIEX® + 응집 공정의 경우 MIEX® 12 mL/L, 응집제 주입량 20 mg/ L에서 운전하였다. NOM 시료수의 유기물 성상별 제거 특성을 나타낸 Fig. 1(a)를 살펴보면 응집 공정에 의한 총 DOC 제거율은 37%로 나타났고, 소수성 물질 제거율이 46%로 친수성 유기물질 25%에 비하여 높은 제거율을 보였다. MIEX® 공정의 경우는 총 DOC 제거율이 69%로 나타나 응집 공정에 비해 32% 정도 높은 제거율을 보였고, 친수성 및 소수성 물질의 제거율도 각각 56%, 78%로 조사되어 응집 보다 MIEX® 처리가 친수성과 소수성 유기물질의 제거율에 효과적인 것으로 나타났다.
- 2(a)와 (b)와 동일한 실험조건에서 MF 막을 이용하여 투과 Aux 변화를 살펴보았다. 그림에서 나타난 바와 같이 MF 공정 적용결과 UF 공정 적용과 상반된 결과를 보이고 있으며, 응집 +MF 공정의 경우 투과 flux 감소율이 가장 크게 나타나고 있으며 MIEX® + MF 공정의 경우 응집 +MF 공정에 비하여 투과 flux 감소율이 낮게 나타나고 있다. 이러한 현상은 MF 막의 경우 잔류하는 유기물질의 분자량 분포보다 공극의 크기가 크기 때문으로 flux 감소에 미치는 영향은 MIEX®에 의하여 제거되지 않고 잔존하는 고분자 유기물질들 보다 응집에 의해 형성된 미세 floc 들이 MF 막의 표면에서 cake 층을 형성하기 보다는 막의 공극을 막는 clogging 현상을 유발하여 나타난 결과로 판단된다.
- 특히 100 kDa 이상의 고분자 유기물질에 대해서 응집공정과 MIEX® 공정의 제거율은 상당한 차이를 보이는 것으로 나타났다. 따라서, 분자량 크기별 제거특성에서는 10 kDa 미만의 유기물질에 대해서는 MIEX® 처리가 우수한 제거 능을 나타내었으나, 10 kDa 이상의 유기물질은 응집 공정에서 높은 제거능을 가지는 것으로 나타났다.
- 경우. 막오염 유발물질이 막 표면과 빠르게 반응하여 친수성 막에 비하여 투과 flux 감소율이 더 크게 나타났다.
- 8%로 나타났다. 분자량 분포 특성결과 1 kDa 이하의 물질이 43.3%, 10 kDa 이상의 물질이 14.8%를 차지하고 있으며 대부분의 유기물질이 10 kDa 미만의 저분자 물질들로 구성되어져 있는 것으로 나타났다. 따라서 낙동강 원수의 분자량 분포 특성에 의하면 MWC0 30 kDa UF막을 단독으로 적용할 경우 UF막의 공극 크기보다 적은 저분자량의 유기물은 여과효율이 저조하여 효과적인 유기물 제거를 기대할 수 없다고 판단되었으며, Laine의 연구9)에서도 적절한 전처리 없이 UF 공정을 단독으로 적용할 경우 효과적으로 유기물 제거를 할 수 없다고 보고하였다.
- 이는 원수 증에 함유된 입자상 물질이 MIEX® 처리 후 침전시키는 동안 M4EX®가 침전됨에 따라 입자상 물질이 sweep되어 입도분포 변화를 나타내는 것으로 판단되며, 또한 입자의 전하가 음전하를 띄고 있어 MIEX® 수지 표면의 활성점(active site)에서 이온교환 작용에 의해 제거된 것으로 판단된다. 이는 MIEX® 입자의 제타전위 측정 결과 pH 7의 중성에서 전하는 평균 -2.3 mV로 나타나 전기화학적으로 입자상 물질을 충분히 흡착할 수 있다는 것을 알 수 있다. 따라서 MIEX®를 12 mL凡 처리 후에는 원수에 비하여 미세입자의 분포가 현저히 줄어들어 투과 flux 감소율도 낮게 나타나고 있다.
- 4는 입자상 물질이 존재하는 경우 전처리 조건에 따른 수중의 입도분포 변화를 나타내었다. 입자상 물질이 존재하는 경우 응집 공정 후 수중의 입자들이 보다 큰 floc으로 전환되어 15(im 이하의 입자들은 감소하고, 15 - 40 ㎛ 사이의 입자들이 증가하는 것으로 나타났다. 따라서 응집+UF 공정의 경우 원수에 존재하는 미세입자가 큰 floc를 형성함으로서 막 표면에서 다공성 케이크 층을 형성하여 투과 Aux 감소가 낮게 나타나고 있다.
- Lee 등의 연구결과*에 따르면 MIEX® 처리에 의한 NOM 제거 mechanism은 MIEX® 표면의 chloride ion과 nega tive charge를 띠는 NOM과의 이온교환에 의한 것으로서 저분자 유기물질과 높은 전하밀도를 띠고 있는 NOM 성분이 MIEX® 처리에 의하여 더 선택적으로 제거된다고 보고하고 있다. 특히 100 kDa 이상의 고분자 유기물질에 대해서 응집공정과 MIEX® 공정의 제거율은 상당한 차이를 보이는 것으로 나타났다. 따라서, 분자량 크기별 제거특성에서는 10 kDa 미만의 유기물질에 대해서는 MIEX® 처리가 우수한 제거 능을 나타내었으나, 10 kDa 이상의 유기물질은 응집 공정에서 높은 제거능을 가지는 것으로 나타났다.
- 2의 실험 결과와는 달리 입자상 물질이 존재할 경우 적용된 전처리 공정에 따라 투과 flux의 변화는 크게 나타나고 있다. 특히 MIEX® + UF 공정의 경우는 입자상 물질의 존재 유무에 상관없이 거의 유사한 경향을 보이고 있으나 응집 +UF 공정의 경우 용존성 유기물질만이 존재하는 시수에 비하여 입자상 물질이 존재하는 경우 투과 Aux 감소율은 작게 나타났다. 이는 응집 공정의 특성상 입자상 물질이 존재하는 경우 입자상 물질이 존재하지 않는 시수에 비하여 보다 큰 floc이 형성되어 막 표면에서 다공성 케이크 층을 형성하여 용존 유기물질로만 구성된 시료수에 비하여 투과 flux 감소율이 더 낮게 나타나는 것으로 판단된다.
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