문병석
(원자력의학원 RI 및 방사성의약품개발실)
,
김재홍
(원자력의학원 RI 및 방사성의약품개발실)
,
이교철
(원자력의학원 RI 및 방사성의약품개발실)
,
안광일
(원자력의학원 RI 및 방사성의약품개발실)
,
천기정
(원자력의학원 RI 및 방사성의약품개발실)
,
전권수
(원자력의학원 RI 및 방사성의약품개발실)
목적 : $[^{18}F]F_2\;(T_{1/2}=110\;min)$ 기체를 이용하여 친전자성 치환반응으로 방사성동위원소$^{18}F$을 표지하는 방법은 새로운 앙전자방출단층촬영용 방사성의약품 개발 분야에서 유용하게 이용되고 있다. 그림에도 불구하고 $[^{18}F]F_2$를 높은 생산수율과 비방사능으로 생산하기 위한 표적 개발 연구는 아직도 진행 중에 있다. 본 연구에서는 친핵성 치환반응으로 $^{18}F$을 도입하기 어려운 방사성의약품에 친전자성 치환반응으로 방사성동위원소를 도입할 수 있는 $[^{18}F]F_2$ 가스의 효율적인 생산에 관해 연구하였다. 대상 및 방법: 표적은 원추형 모양의 알루미늄 재질로 제작하였다. $[^{18}F]F_2$ 생산을 위한 핵반응으로 $^{18}O(p,n)^{18}F$를 사용하였으며, two-step 빔 조사방법을 이용하였다. 첫 번째 조사는 농축 $[^{18}O]O_2$가스를 표적에 충진한 후 빔 조사하여 $^{18}O(p,n)^{18}F$ 핵반응을 일으킴으로써 $^{18}F$를 생산한다. 생산된 $^{18}F$은 표적 챔버 기벽에 흡착된다. $[^{18}O]O_2$은 재사용을 위하여 냉각포획법으로 회수하였으며, $^{18}F$를 회수하기 위해 $[^{19}F]F_2/Ar$ 가스를 충진한 후, 두 번째 빔을 조사하여 방사성불소를 회수하는 방법으로 구성된다. 본 연구에서는 최적의 방사성불소 생산 조건을 찾기 위해 빔 조사 시간, 빔 전류 세기 농축 $[^{18}O]O_2$ 충진 압력 등의 변화에 따라 생산량을 평가하였다. 결과: 빔 조사 시간, 빔 전류, 농축 $[^{18}O]O_2$ 충진 압력 등의 조건을 변화시키면서 생산량을 평가한 결과 최적의 빔 조사 조건은 다음과 같다. 첫 번째 조사: 농축 $[^{18}O]O_2$을 약 15.0 bar충진, 13.2 MeV, 30 ${\mu}A$로 60-90분 조사; 두 번째 조사: 1% $[^{19}F]F_2/Ar$혼합가스 12.0 bar 충진, 13.2 MeV, 30 ${\mu}A$로 20-30분 조사 후 아르곤 가스로 회수하였을 때 EOB(end of bombardment) 기준으로 약 $34{\pm}6.0$ GBq(n>10)의 $[^{18}F]F_2$를 얻었다. 결론: $^{18}O(p,n)^{18}F$ 핵반응을 이용하여 친전자성 방사성동위원소 $[^{18}F]F_2$를 생산하였다. 표적 챔버는 알루미늄으로 제작하였으며 본 연구에서 연구된 $[^{18}F]F_2$가스는 친핵성 치환반응으로 방사성동위원소를 도입하기 어려운 다양한 방사성의 약품개발에 유용하게 이용될 수 있을 것이다.
목적 : $[^{18}F]F_2\;(T_{1/2}=110\;min)$ 기체를 이용하여 친전자성 치환반응으로 방사성동위원소 $^{18}F$을 표지하는 방법은 새로운 앙전자방출단층촬영용 방사성의약품 개발 분야에서 유용하게 이용되고 있다. 그림에도 불구하고 $[^{18}F]F_2$를 높은 생산수율과 비방사능으로 생산하기 위한 표적 개발 연구는 아직도 진행 중에 있다. 본 연구에서는 친핵성 치환반응으로 $^{18}F$을 도입하기 어려운 방사성의약품에 친전자성 치환반응으로 방사성동위원소를 도입할 수 있는 $[^{18}F]F_2$ 가스의 효율적인 생산에 관해 연구하였다. 대상 및 방법: 표적은 원추형 모양의 알루미늄 재질로 제작하였다. $[^{18}F]F_2$ 생산을 위한 핵반응으로 $^{18}O(p,n)^{18}F$를 사용하였으며, two-step 빔 조사방법을 이용하였다. 첫 번째 조사는 농축 $[^{18}O]O_2$가스를 표적에 충진한 후 빔 조사하여 $^{18}O(p,n)^{18}F$ 핵반응을 일으킴으로써 $^{18}F$를 생산한다. 생산된 $^{18}F$은 표적 챔버 기벽에 흡착된다. $[^{18}O]O_2$은 재사용을 위하여 냉각포획법으로 회수하였으며, $^{18}F$를 회수하기 위해 $[^{19}F]F_2/Ar$ 가스를 충진한 후, 두 번째 빔을 조사하여 방사성불소를 회수하는 방법으로 구성된다. 본 연구에서는 최적의 방사성불소 생산 조건을 찾기 위해 빔 조사 시간, 빔 전류 세기 농축 $[^{18}O]O_2$ 충진 압력 등의 변화에 따라 생산량을 평가하였다. 결과: 빔 조사 시간, 빔 전류, 농축 $[^{18}O]O_2$ 충진 압력 등의 조건을 변화시키면서 생산량을 평가한 결과 최적의 빔 조사 조건은 다음과 같다. 첫 번째 조사: 농축 $[^{18}O]O_2$을 약 15.0 bar충진, 13.2 MeV, 30 ${\mu}A$로 60-90분 조사; 두 번째 조사: 1% $[^{19}F]F_2/Ar$혼합가스 12.0 bar 충진, 13.2 MeV, 30 ${\mu}A$로 20-30분 조사 후 아르곤 가스로 회수하였을 때 EOB(end of bombardment) 기준으로 약 $34{\pm}6.0$ GBq(n>10)의 $[^{18}F]F_2$를 얻었다. 결론: $^{18}O(p,n)^{18}F$ 핵반응을 이용하여 친전자성 방사성동위원소 $[^{18}F]F_2$를 생산하였다. 표적 챔버는 알루미늄으로 제작하였으며 본 연구에서 연구된 $[^{18}F]F_2$가스는 친핵성 치환반응으로 방사성동위원소를 도입하기 어려운 다양한 방사성의 약품개발에 유용하게 이용될 수 있을 것이다.
Purpose: electrophilic $^{18}F(T_{1/2}=110\;min)$ radionuclide in the form of $[^{18}F]F_2$ gas is of great significance for labeling radiopharmaceuticals for positron omission tomography (PET). However, its production In high yield and with high specific radioactivity is still...
Purpose: electrophilic $^{18}F(T_{1/2}=110\;min)$ radionuclide in the form of $[^{18}F]F_2$ gas is of great significance for labeling radiopharmaceuticals for positron omission tomography (PET). However, its production In high yield and with high specific radioactivity is still a challenge to overcome several problems on targetry. The aim of the present study was to develop a method suitable for the routine production of $[^{18}F]F_2$ for the electrophilic substitution reaction. Materials and Methods: The target was designed water-cooled aluminum target chamber system with a conical bore shape. Production of the elemental fluorine was carried out via the $^{18}O(p,n)^{18}F$ reaction using a two-step irradiation protocol. In the first irradiation, the target filled with highly enriched $^{18}O_2$ was irradiated with protons for $^{18}F$ production, which were adsorbed on the inner surface of target body. In the second irradiation, the mixed gas ($1%[^{19}F]F_2/Ar$) was leaded into the target chamber, fellowing a short irradiation of proton for isotopic exchange between the carrier-fluorine and the radiofluorine absorbed in the target chamber. Optimization of production was performed as the function of irradiation time, the beam current and $^{18}O_2$ loading pressure. Results: Production runs was performed under the following optimum conditions: The 1st irradiation for the nuclear reaction (15.0 bar of 97% enriched $^{18}O_2$, 13.2 MeV protons, 30 ${\mu}A$, 60-90 min irradiation), the recovery of enriched oxygen via cryogenic pumping; The 2nd irradiation for the recovery of absorbed radiofluorine (12.0 bar of 1% $[^{19}F]fluorine/argon$ gas, 13.2 MeV protons, 30 ${\mu}A$, 20-30 min irradiation) the recovery of $[^{18}F]fluorine$ for synthesis. The yield of $[^{18}F]fluorine$ at EOB (end of bombardment) was achieved around $34{\pm}6.0$ GBq (n>10). Conclusion: The production of $^{18}F$ electrophilic agent via $^{18}O(p,n)^{18}F$ reaction was much under investigation. Especially, an aluminum gas target was very advantageous for routine production of $[^{18}F]fluorine$. These results suggest the possibility to use $[^{18}F]F_2$ gas as a electrophilic substitution agent.
Purpose: electrophilic $^{18}F(T_{1/2}=110\;min)$ radionuclide in the form of $[^{18}F]F_2$ gas is of great significance for labeling radiopharmaceuticals for positron omission tomography (PET). However, its production In high yield and with high specific radioactivity is still a challenge to overcome several problems on targetry. The aim of the present study was to develop a method suitable for the routine production of $[^{18}F]F_2$ for the electrophilic substitution reaction. Materials and Methods: The target was designed water-cooled aluminum target chamber system with a conical bore shape. Production of the elemental fluorine was carried out via the $^{18}O(p,n)^{18}F$ reaction using a two-step irradiation protocol. In the first irradiation, the target filled with highly enriched $^{18}O_2$ was irradiated with protons for $^{18}F$ production, which were adsorbed on the inner surface of target body. In the second irradiation, the mixed gas ($1%[^{19}F]F_2/Ar$) was leaded into the target chamber, fellowing a short irradiation of proton for isotopic exchange between the carrier-fluorine and the radiofluorine absorbed in the target chamber. Optimization of production was performed as the function of irradiation time, the beam current and $^{18}O_2$ loading pressure. Results: Production runs was performed under the following optimum conditions: The 1st irradiation for the nuclear reaction (15.0 bar of 97% enriched $^{18}O_2$, 13.2 MeV protons, 30 ${\mu}A$, 60-90 min irradiation), the recovery of enriched oxygen via cryogenic pumping; The 2nd irradiation for the recovery of absorbed radiofluorine (12.0 bar of 1% $[^{19}F]fluorine/argon$ gas, 13.2 MeV protons, 30 ${\mu}A$, 20-30 min irradiation) the recovery of $[^{18}F]fluorine$ for synthesis. The yield of $[^{18}F]fluorine$ at EOB (end of bombardment) was achieved around $34{\pm}6.0$ GBq (n>10). Conclusion: The production of $^{18}F$ electrophilic agent via $^{18}O(p,n)^{18}F$ reaction was much under investigation. Especially, an aluminum gas target was very advantageous for routine production of $[^{18}F]fluorine$. These results suggest the possibility to use $[^{18}F]F_2$ gas as a electrophilic substitution agent.
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제안 방법
표적 챔버는 원자력의학원에서 알루미늄으로 자체 제작하였으며. 13.2 MeV의 양성자 빔을 조사하고, 빔전류 세기, 빔 조사 시간, [18O]O2 충진 압력 등을 변화시키면서 [18F]F2의 생산수율의 최적화 조건을 연구하였다.
조사하였다. 4-sector carbon collimator를 표적 전면에 부착하여 빔 크기 및 방향을 조정하였으며 보다 정확한 빔 방향과 전류를 측정하기 위해 최적의 빔 조건에서 조사 초기 압력의 증감이 ± 0.3 bar 범위 안에서 조사하였다.
2 MeV), 발생하는 열은 약 20℃ 물로 냉각하였다. Fig. 2에서 보여 주듯이 에너지 감쇠용 알루미늄 두께(0.7 ㎜ × 2)와 냉각수의 두께 (3.7 ㎜)는 Williamson의 stopping power로 계산하여 최종 13.2 MeV의 양성자가 표적 물질에 조사되도록 설계하였다.
5에 나타내었다. [18F]F2의 회수율은 여기함수10)를 이용하여 계산한 이론적인 생산수율(14.7 mCi/μA, 조사조건: 13.2 MeV, 10분 빔조사)과 실제 표적 장치에서 생산한 [18F]F2 생산량을 비교하여 계산하였다.
첫 번째 빔 조사 후 액체 질소를 이용하는 냉각포획법으로 [18O]O2를 보관통으로 회수한다. 기벽에 흡착되어 있는[18F]F2를 회수하기 위하여 1% [19F]F2/Ar 가스를 충진한 다음 양성자 빔을 조사하여 생산된 [18F]F2 가스 형태의 방사성동위원소를 회수한다.
0 bar로 충진한 후 두 번째 빔 조사를(5-10분) 하였다(두 번째 조사). 두 번째 조사 후 액체 질소를 이용한 냉각포획(-196℃) 방법으로 75 mL stainless steel 실린더로 회수하여 [18F]fluorine의 생산량을 측정하였다.
0 GBq 정도, 회수율은 30% 정도이었다. 본 연구에서는 2 단계 조사 방법으로 수행하였고, 첫 번째 빔 조사는 충진물질 18O2에 18O(p,n)18F 핵반응을 통한 18F을 생성하는 단계이다. Fig.
표적 챔버의 모양은 원추형 (전단부 직경 16 ㎜, 후단부 직경 30 ㎜) 제작하였으며, 그 각도는 표적 챔버에서 양성자 입자의 산란 각도를 TRIM 코드12)를 이용하여 계산하였다. 원추형 표적 챔버는 빔이 표적 기벽과 충돌하지 않고 18O(p,n)18F 핵반응만 일어나게 설계하였다. 표적에 13.
0 bar를 채우고 양성자 빔(10 μA-40 μA)을 10분간 조사하였다(첫 번째 조사). 첫 번째 빔 조사 후 [18O]O2를 냉각포획(-196℃) 방법으로 회수하고, 기벽에 흡착된 18F를 회수하기 위해 1% [19F]F2/Ar를 표적 챔버에 약 12.0 bar로 충진한 후 두 번째 빔 조사를(5-10분) 하였다(두 번째 조사). 두 번째 조사 후 액체 질소를 이용한 냉각포획(-196℃) 방법으로 75 mL stainless steel 실린더로 회수하여 [18F]fluorine의 생산량을 측정하였다.
최적화된 빔 조사 조건(1st irradiation beam current: 30 μA, 2nd irradiation beam current: 30 μA)으로 실제로 친전자성 표지 반응에 이용될 수 있는 양을 생산하기 위해서 빔 전류는 30 μA, 조사시간은 18F를 생산하기 위해 약 60-90분, [18F]F2를 회수하기 위해 20-30분 조사하였다. [18O]O2 충진압력은 약 15.
친전자성 핵종 [18F]F2를 생산하기 위해 원자력의학원에서 알루미늄 표적장치를 자체 제작하였고, 제작된 표적의 특성을 빔 전류와 조사시간의 함수로 회수율에 대한 최적조건을 확립하였다. 최적의 대량 생산 조건에서 일회 생산량은 34.
two-step 조사 방법을 사용하였다. 표적 내부에 고순도 [18O]O2 가스를 약 15.0 bar를 채우고 양성자 빔(10 μA-40 μA)을 10분간 조사하였다(첫 번째 조사). 첫 번째 빔 조사 후 [18O]O2를 냉각포획(-196℃) 방법으로 회수하고, 기벽에 흡착된 18F를 회수하기 위해 1% [19F]F2/Ar를 표적 챔버에 약 12.
그 길이는 [18O]O2의 충진 압력(15 bar), 빔조사 중 챔버내에서 발생하는 [18O]O2의 밀도감소 현상 등을 고려하여 결정하였다. 표적 챔버의 모양은 원추형 (전단부 직경 16 ㎜, 후단부 직경 30 ㎜) 제작하였으며, 그 각도는 표적 챔버에서 양성자 입자의 산란 각도를 TRIM 코드12)를 이용하여 계산하였다. 원추형 표적 챔버는 빔이 표적 기벽과 충돌하지 않고 18O(p,n)18F 핵반응만 일어나게 설계하였다.
대상 데이터
1% F2/Ar(99.99%)를 사용하였으며, 표적 챔버는 알루미늄으로 제작하였고, 표적의 모양은 원추형 형태로 제작하였다.
18O]O2 기체표적을 위한 표적 챔버를 Fig. 1과 같이 설계 제작하였다. 구성은 표적 챔버, 표적 냉각용 재킷, 빔 에너지 감쇠기/표적전면부 판, 빔 전송 연결 장치 등으로 구성하였고, 재질은 알루미늄을 사용하여 가공하였다.
3과 같이 설계 제작하였다. 구성은 표적 조사 부분, [18O]O2 충진 및 회수용 냉각 포획 장치, 진공펌프, 진공 게이지, thermocouple, 농축표적 [18O]O2 공급 장치 1% [19F]F2/Ar 공급 장치 등으로 구성하였고, 모든 tubing은 고순도 1/8” ss tubing을 사용하였으며, 밸브는 높은 청정도를 유지해야 하므로 VCR type을 사용하였다. System 구성에 사용한 부품은 Table 1에 나타내었다.
1과 같이 설계 제작하였다. 구성은 표적 챔버, 표적 냉각용 재킷, 빔 에너지 감쇠기/표적전면부 판, 빔 전송 연결 장치 등으로 구성하였고, 재질은 알루미늄을 사용하여 가공하였다. 표적 챔버의 길이는 Williamson의 stopping power11)를 이용하여 계산하였으며 157 ㎜로 제작하였다.
본 실험의 빔 조사는 원자력의학원의 MC-50 가속기를 사용하였으며 30 MeV 양성자 빔을 표적에 조사하였다. 4-sector carbon collimator를 표적 전면에 부착하여 빔 크기 및 방향을 조정하였으며 보다 정확한 빔 방향과 전류를 측정하기 위해 최적의 빔 조건에서 조사 초기 압력의 증감이 ± 0.
본 연구에 사용된 가스는 [18O]O2(농축도 97%). 1% F2/Ar(99.
얻기 위해서 two-step 방법을 사용하였다. 표적 챔버는 원자력의학원에서 알루미늄으로 자체 제작하였으며. 13.
이론/모형
18F]Fluorine의 생산을 위한 프로토콜은 생성을 위한 조사 단계와 생성된 [18F]F2 회수를 위한 조사 단계로 구성된 two-step 조사 방법을 사용하였다. 표적 내부에 고순도 [18O]O2 가스를 약 15.
챔버의 포일이 손상될 가능성이 높아진다. 본 연구에서 수행한 바와 같이 two-step 방법으로 빔을 조사할 때 빔 전류변화에 대한 표적 내의 압력변화를 Fig. 4에 나타내었다. 초기에 표적 내에 충진된 가스(18O2) 압력 15.
본 연구에서는 [18F]fluorine의 높은 생산수율과 높은 비방사능을 얻기 위해서 two-step 방법을 사용하였다. 표적 챔버는 원자력의학원에서 알루미늄으로 자체 제작하였으며.
구성은 표적 챔버, 표적 냉각용 재킷, 빔 에너지 감쇠기/표적전면부 판, 빔 전송 연결 장치 등으로 구성하였고, 재질은 알루미늄을 사용하여 가공하였다. 표적 챔버의 길이는 Williamson의 stopping power11)를 이용하여 계산하였으며 157 ㎜로 제작하였다. 그 길이는 [18O]O2의 충진 압력(15 bar), 빔조사 중 챔버내에서 발생하는 [18O]O2의 밀도감소 현상 등을 고려하여 결정하였다.
성능/효과
F 두 가지 방법이 있다. 두 핵반응의 누적 생산수율은 약 13 MeV의 입자를 사용할 경우 각각 약 70 mCi/μAh와 200 mCi/μAh로 18O(p,n)18F 핵 반응이 세 배 정도 수율이 높고 또한 양성자 빔 조사가 중양자 빔 조사보다 용이하므로 후자의 핵반응을 사용하는 것이 보다 유리하다.9,10) 그러나 후자의 핵 반응은 고가의 농축표적 [18O]O2 가스를 사용하므로 [18F]F2 생산 후 재사용을 위한 농축표적회수기술 확보가 필수적이기 때문에 장치가 복잡한 단점이 있다.
오히려 감소하는 양상을 보여준다. 이는 본 연구에서 제작된 표적 시스템에서 30 μA가 최적의 빔 전류 조건임을 알 수 있으며, 회수를 위한 두 번째 조사 시간의 증가는 20 μA일 때 시간에 따라 증가하지만, 최적의 빔 전류 조건인 30 μA 일 때는 빔 조사 시간의 증가에 따라 생산수율은 감소하고 40 μA조건에서는 거의 변화 없음을 관찰하였다. [19F]F2의 농도에 따른 [18F]F2의 생산수율은 [19F]F2의 충진 압력이 12.
확립하였다. 최적의 대량 생산 조건에서 일회 생산량은 34.0 GBq 정도, 회수율은 30% 정도이었다. 본 연구에서는 2 단계 조사 방법으로 수행하였고, 첫 번째 빔 조사는 충진물질 18O2에 18O(p,n)18F 핵반응을 통한 18F을 생성하는 단계이다.
후속연구
이 과정에서 회수율을 높이기 위해서는 첫 번째 단계와는 반대로 양성자 빔을 많이 산란시켜 벽에 흡착된 18F을 탈착시킴으로써 회수물질에 반응이 높도록 해야 하지만, 두 번의 양성자 빔 조사 조건을 달리 해야 하는 어려움이 있다. 본 연구 결과는 친전자성 치환 반응을 이용하여 다양한 방사성의약품 개발에 유용하게 이용될 것이다.
이는 양성자와 벽에 흡착된 18F과의 상호작용으로 벽으로부터 탈착되어 손실이 발생함으로 고려되며, 빔이 표적물질과의 충돌로 인해 퍼짐성이 커짐으로 이해된다. 이러한 상호작용을 줄이기 위해서는 표적의 직경을 크게 하거나 냉각을 충분히 하면 높은 전류로 빔 조사가 가능하여 생산량이 증가 할 것으로 기대된다. 두 번째 단계의 빔 조사는 벽에 흡착된 18F을 분리하여 충진물질(1% [18F]F2/Ar)과의 반응을 유도하는 단계이다.
참고문헌 (13)
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