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문제 정의
- EPA, 1997)를 충족하는지 모니터 링하기위한 장비로 널리 사용되고 있다. 이 연구에서는 FRM 또는 FEM 채취기의 목록에 포함되어 있지는않지만, FRM 채취기로서의 조건을 충족하는 채취기로 알려져 있는 Andersen FH 95 Particulate Sampler (Thermo Electron Co.)를 사용함으로써 측정 결과에 대한 신뢰성을 높이고자 하였다.
- 이 연구는 도시의 특성에 따라 중규모의 도시인춘천, 대도시인 서울, 그리고 석유화학산업단지가위치한 울산 등의 세 도시를 선정한 후, 계절별로 PM2.5를 채취하여 질량 및 PAHs 농도의 지역 및계절별 분포 특성을 알아보고자 실시하였다. PAHs 는 고리의 개수 및 분자량에 따라 기체상과 입자상 사이에 분포하는 비율이 계절(온도)에 따라 다름에도 불구하고, 미세분진 중에 함유된 농도에 한정을 하였고 일부 PAHs에 대해 얻은 농도를 이용하여 세 지역간에 발암위해도를 비교하여 평가하였다
제안 방법
- 5를 채취하여 질량 및 PAHs 농도의 지역 및계절별 분포 특성을 알아보고자 실시하였다. PAHs 는 고리의 개수 및 분자량에 따라 기체상과 입자상 사이에 분포하는 비율이 계절(온도)에 따라 다름에도 불구하고, 미세분진 중에 함유된 농도에 한정을 하였고 일부 PAHs에 대해 얻은 농도를 이용하여 세 지역간에 발암위해도를 비교하여 평가하였다
- 필터는 채취 전후에 온도 20~23℃, 상대습도 30~40%를 유지한 연구실에서 데시케이터 안에 24~48시간 동안 넣어 두었다가, 0.01 mg까지 측정할 수 있는 전자저울 (Model AP250D, Ohaus사)로세 번 반복하여 칭량한 후에 평균치를 질량농도계산에 사용하였다. 무게를 잰 필터는 Petri dish에넣어 parafilm으로 밀봉한 후에 -21℃에서 보관하였다가 PAHs에 대해 분석하였다.
- 각 PAH별로 DCM을 용매로 사용하여 1차 표준용액을 제조한 후, 각 표준용액마다 일정한 부피를취해 CHKN에 혼합하여 희석함으로써 2차 표준용액을 제조하였다. 이 2차 표준용액을 공필터에 spike한 후에 분진시료와 동일한 과정을 따라 추출하고 농축한 후 HPLC로 분석하여 정량을 위한 검량선을 작성하였다.
- 제조하였다. 이 2차 표준용액을 공필터에 spike한 후에 분진시료와 동일한 과정을 따라 추출하고 농축한 후 HPLC로 분석하여 정량을 위한 검량선을 작성하였다.
- 감압회전증발기를 사용하여 여과액 중 대부분의용매를 제거한 후에, DCM 2mL를 사용하여 15 mL 의 원심분리관으로 옮기고 질소 기류로 용매를 제거하여 농축하였다. 농축된 분석 시료는 0.2 mL의 CHKN으로 재용해한 후에 20|iL를 HPLC에 주입하여 여섯 가지의 PAHs에 대해 분석하였다. Fig.
- PAHs 분석에 사용된 기기는 Varian사의 HPLC (ProStar Model 210) 이었으며, UV/VIS (Model ProStar 320, Varian사)와 형광검출기 (Model 470 Fluorescence Detector, Waters사)를 직렬로 연결하여 검출하였다. UV/VIS 검출기는 각 PAH 화합물의 머무름시간을 확인하기 위해, 그리고 형광검출기는 각 화합물에 대한 정량분석을 위해 사용되었다.
- 검출하였다. UV/VIS 검출기는 각 PAH 화합물의 머무름시간을 확인하기 위해, 그리고 형광검출기는 각 화합물에 대한 정량분석을 위해 사용되었다. 분리에 사용된 칼럼은 Hypersil Green PAH column (100 mm x 4.
- 각 계절별로 세 지역을 순회하면서 분진시료를채취할 때마다 두 개의 공 필터를 petri dish에 넣어 현장으로 운반하여 공시료를 얻었으며, 이러한시료들은 분진시료를 분석하기 전에 분석하여 시료를 운반 또는 저장하는 동안에 PAHs로 오염되었는지의 여부를 점검하였다. 분석 결과 모든 공필터 시료에서 분석하고자 하는 PAHs의 성분들은검출되지 않는 것을 확인하였다.
- 이 연구에서 분석된 다섯 가지 PAH 각각의 측정 농도의 평균을 각각의 TEF와 곱하여 독성등가농도 (Toxic Equivalent. TEQ)를 산출한 후에 이들의 합을 발암위해도로 산출하여 지역간에 비교하였다 (Table 5). 각 지역별로 계산된 TEQ값은 춘천이 L73ng/m, 로 가장 높고, 서울 0.
- 중도시인 춘천, 대도시인 서울, 그리고 산업도시인 울산을 순회하면서 미세분진(PMh)을 채취하여질량농도 및 PAHs의 농도를 서로 비교한 결과 다음의 결론을 얻었다.
- 01 mg까지 측정할 수 있는 전자저울 (Model AP250D, Ohaus사)로세 번 반복하여 칭량한 후에 평균치를 질량농도계산에 사용하였다. 무게를 잰 필터는 Petri dish에넣어 parafilm으로 밀봉한 후에 -21℃에서 보관하였다가 PAHs에 대해 분석하였다.
- 시료의 정량분석을 위한 검량선은 제조한 표준용액을 공필터에 spike한 후에 분진시료와 동일한과정으로 추출하고 농축한 후 HPLC로 얻어진 결과를 이용하여 작성하였다. 각 PAH에 대해 작성된검량선의 결정계수(r2)는 모두 0.
대상 데이터
- 이 연구는 춘천, 서울, 그리고 울산의 세 도시를대상으로 실시되었다. 중도시 인 춘천은 주변이 산으로 둘러싸여 있는 분지이고, 인구는 약 26만 명이며, 시료를 채취한 강원대학교(자연대 2호관 4층건물 옥상) 주변에는 상가와 주택가가 분포하고 있다.
- 중도시 인 춘천은 주변이 산으로 둘러싸여 있는 분지이고, 인구는 약 26만 명이며, 시료를 채취한 강원대학교(자연대 2호관 4층건물 옥상) 주변에는 상가와 주택가가 분포하고 있다. 대도시인 서울은 인구가 약 1, 030만 명인 대도시이며, 시료의 채취는 한양대학교 제2의학관 4층건물 옥상에서 실시되었다. 울산은 109만 명 정도의 인구를 갖는 도시이고, 시료 채취가 실시된 선암초등학교(2층 건물 옥상) 인근에는 석유화학단지가 위치하고 있다.
- 세 지역에서 미세분진 (PM2.5)은 Thermo ESM Andersen사의 FH 95 Particulate Sampler (이하 FH 95)를 사용하여 채취하였다. 이 분진채취기는 16.
- )가 사용되었다. 2002년가을(9월)부터 2004년 2월까지 각 계절별로 세 지역을 순회하면서 24시간 분진시료를 5~6일 내외로 연속해서 채취하였다. 단, 춘천에서 2003년 봄에는 황사 현상이 발생하여 15개의 시료를 채취하였다.
- 2002년가을(9월)부터 2004년 2월까지 각 계절별로 세 지역을 순회하면서 24시간 분진시료를 5~6일 내외로 연속해서 채취하였다. 단, 춘천에서 2003년 봄에는 황사 현상이 발생하여 15개의 시료를 채취하였다. 비나 눈이 올 경우에는 시료 채취를 중단하고, 하루 이상이 경과한 후에 시료 채취를 재개하였다.
- 채취한 분진시료는 대기에서 흔히 검출되는 여섯 가지 종류의 PAHs, 즉 벤젠고리가 3개 이고 분자량이 178.23인 anthracene (ANT), 고리가 4개 이고 분자량이 202.26인 fluoranthene (FLU)과 pyrene (PYR), 고리가 4개 이고 분자량이 228.29인 benzo [ajanthracene (BaA)과 chrysene (CHR), 그리고 고리가 5개이고 분자량이 252.32인 benzo[a]pyrene (BaP)에 대해 분석하였다.
- 각 PAH의 표준물질 중 ANT (99%), FLU (98%), PYR(98%) 및 CHR(98%)은 Sigma-Aldrich사에서, BaA(98%)와 BaP(98%)는 Fluka Chemie사에서, 그리고 추출용매로 사용된 dichloromethane (DCM, 99.5%)은 DC Chemical사에서, 그리고 이동상으로사용된 acetonitrile (CH3CN, 99.9%)은 Duksan사로부터 구입하였다.
- )이었다. 이동상으로는 CHQN과 물의혼합용매를 사용하였으며, ImL/min의 유속으로 5 분 동안 두 용매의 비를 50:50으로 유지하다가, 25 분까지 CH3CN의 비율이 50%에서 100%가 되도록 gradient elution> 한 후에, CHKN이 100%인 조건에서 10분 동안 용매를 흘려주었다. 연속적으로 시료를 분석할 경우 분석칼럼의 평형상태를 유지하기 위해 두 이동상의 비율을 초기의 조건인 CH3CN50%에서 5분 동안 흘려주어, 시료 한 개당소요되는 분석시간은 총 45분이었다 HPLC에 사용된 두 종류의 검출기의 운용 조건은 Table 1에나타내었다.
성능/효과
- 백성옥과 최진수(1998)의 연구에서는 phenathrene 이나 anthracene과 같은 벤젠고리가 3개인 PAHs는입자상으로 여름철에는 평균 5% 이하, 그리고 겨울철에는 30% 이하로 존재하는 것으로 나타나 대부분이 기체상으로 존재하는 것으로 나타났다. 반면에 fluoranthene, pyrene, benzo|a|anthracene, chry- sene 등과 같은 벤젠고리가 4개인 PAHs에 대해서는 입자상이 차지하는 분율이 분자량에 따라 차이가 크게 나타났다. 앞의 두 종의 PAHs (MW 202.
- 반면에 fluoranthene, pyrene, benzo|a|anthracene, chry- sene 등과 같은 벤젠고리가 4개인 PAHs에 대해서는 입자상이 차지하는 분율이 분자량에 따라 차이가 크게 나타났다. 앞의 두 종의 PAHs (MW 202.26)의 입자상 비율이 여름에는 3~6%이고 겨울에는 50% 내외였던 반면에, 뒤의 두 PAHs(MW 228.29)의 입자상 비율은 여름 및 겨울에 각각 40% 및 90% 정도를 차지하였다 한편 고리가 5개인 benzolalpyrcne(MW 252.32)의 여름 및 겨울에입자상이 차지하는 분율은 각각 90 및 99%로 계절에 관계없이 대부분이 입자상에 분포하는 것으로 나타났다.
- 여부를 점검하였다. 분석 결과 모든 공필터 시료에서 분석하고자 하는 PAHs의 성분들은검출되지 않는 것을 확인하였다.
- 012~0.029 ng/n?의 범위를 나타냈고, 회수율 (recovery, %)은 ANT의 81.2%에서부터 PYR의 115.0%까지 분포하였다. 그렇지만, 공필터에 표준물질을 직접 spike 하여 시료의 분석과 동일한 절차를 따라 추출하고농축하여 분석한 결과를 가지고 검량선을 만들었기 때문에, 시료 중에 함유된 PAHs를 정량할 때각 PAH별로 회수율에 대해 별도로 보정할 필요는없었다.
- 그렇지만, 공필터에 표준물질을 직접 spike 하여 시료의 분석과 동일한 절차를 따라 추출하고농축하여 분석한 결과를 가지고 검량선을 만들었기 때문에, 시료 중에 함유된 PAHs를 정량할 때각 PAH별로 회수율에 대해 별도로 보정할 필요는없었다. 일곱 개의 반복 시료에 대해 얻어진 변동계수(CV)는 1.2~5.8%의 분포를 보여 비교적 좋은 재현성을 나타냈다. Table 2에는 각 화합물별로 MDL과 회수율을 나타냈다.
- 모든 자료에 대한 PM*의 질량농도는 평균을 기준으로 볼 때 서울 (43.3 ㎍/㎥), 울산 (41.3 ㎍/㎥), 춘천 (36.3 ㎍/㎥)의 순서로 농도가 높았지만, 일원배치 분산분석 결과 세 지역간의 평균값에는 차이가 없었다(P=0.430). 중앙값을 기준으로 볼 때에는서울 (41.
- 이 연구에서 얻어진 PM*의 질량농도를 미국 NAQQS 의 24시간 PM25 일일 평균 기준치인 65 Hg/m3 (U.S. EPA, 1997)와 비교하여 초과일수 및초과비율을 알아보았다 2002년 가을과 2003년 여름에는 세 지역 모두에서 기준치를 초과하는 일수가 단 하루도 없었던 반면에, 2002년 겨울과 2003년 봄에는 초과일수가 높게 나타났다. 2002년 겨울에 춘천과 울산에서는 채취일 중 각각 50%(3/6)가이 기준치를 초과하였고, 서울에서는 6일 중 하루 (17%)가 초과하였다.
- 중앙값과 표준편차를 이용하여 계절별로 다섯가지 PAHs의 총 농도를 지역간에 비교하였을 때, 2002년 겨울(24.0ng/m3)과 2003년 여름(12.2ng/m3) 에는 춘천에서 다른 두 지역에 비해 약 6~8배 높은 값을 나타내었고, 2002년 가을에는 서울 (12.0 ng/n?) 이 울산 및 춘천에 비해 각각 7배 및 18배높은 값을 나타내어, 각 계절별로 세 지역간에는큰 차이를 나타내었다. 이는 통계적으로 비모수검정 중 독립 K-표본 Kruskal-Wallis 검정을 실시하였을 때, 2002년 가을에는 신뢰수준 90%에서, 2003년 봄과 겨울에는 95% 수준에서, 그리고 2002년겨울과 2003년 봄 및 가을에는 99%의 신뢰수준에서 각 계절별로 지역간에 유의한 차이를 나타내었다.
- 1 ng/n? 이었다. 자료가 정규분포가 아니고 분산도 서로 동일하지 않기 때문에 비모수검정인 Kruskal- Wallis 검정을 실시한 결과, 지역간의 총 PAHs의농도는 99%의 유의수준에서 통계적으로 모두 같지는 않아 울산이 춘천 및 서울보다 측정한 다섯가지 PAHs의 총 농도가 낮았다.
- 4에서는 각 지역별로 모든 계절을 통틀어각 PAH의 농도의 평균을 모두 더한 값의 분포를보여주고 있다. 세 지역에서 모두 CHR의 농도가가장 높은 비율을 차지하였고, 특히 울산에서는 다른 두 지역에 비해 농도가 낮기는 하지만 CHR의비율이 약 40%에까지 이르렀다. 춘천과 울산에서는 CHR>PYR>FLU>BaP>BaA의 분포를 보인반면에서, 서울에서는 CHR>FLU>PYR>BaA >BaP의 분포를 나타냈다.
- 5 중에 함유된 PAHs에 대한흡입노출과 관련된 건강위해도는 춘천>서울>울산의 순인 것으로 나타났다. 이 연구에서는 기체상의 PAHs가 측정되지 않았을 뿐만 아니라 다른 PAHs 성분들이 측정되지 않아 춘천이 다른 두 지역에 비해 PAHs로 인한 발암위해도가 높다고 단정할 수는 없지만, 일반적으로 청정한 공기를 보유하고 있는 것으로 생각되어 왔던 춘천이 대도시인서울 수준으로 미세분진과 PAHs로 오염되어 있다는 것을 알 수 있다
- 97ng/m3) 지역에서는 입자상이 발암위해도에 약간 더 높게 기여하는 것으로 나타났다. 그리고 입자상과 기체상으로 통틀어 BaP TEQ를 비교하였을 때에는 산업지역>도시지역> 시골 지역의 순이었지만, 입자상만을 고려하였을때에는 시골지역>도시지역>산업지역의 순으로나타나 도시의 특성에 따라 입자상과 기체상의 PAHs의 분포가 달라 기여하는 발암위해도가 다르다는 것으로 보여주었다.
- 다섯 가지 PAHs의 총 농도를 계절별로 나누어지역간에 비교하였을 때, 모든 경우에 통계적인 차이를 나타내었고, 춘천 또는 서울에서 가장 높은농도를 나타냈다. 특히 화석연료의 사용이 증가하는 겨울에 높은 PAHs의 농도를 나타냈고, 춘천을제외하고 여름 또는 가을에 가장 낮은 농도를 나타냈다.
- 특히 화석연료의 사용이 증가하는 겨울에 높은 PAHs의 농도를 나타냈고, 춘천을제외하고 여름 또는 가을에 가장 낮은 농도를 나타냈다. 그리고 모든 시료를 통틀었을 때 세 지역모두에서 PAHs 중 chrysene의 농도가 가장 높은비율을 나타내, 디젤 차량으로 인한 배출이 PAHs 배출의 주요한 부분을 차지하는 것을 보여주었다. 다섯 가지 PAHs에 대하여 BaP 독성등가계수 (TEF)를 적용시켜 산출한 발암위해도는 춘천>서울>울산의 순으로 나타났다.
- 그리고 모든 시료를 통틀었을 때 세 지역모두에서 PAHs 중 chrysene의 농도가 가장 높은비율을 나타내, 디젤 차량으로 인한 배출이 PAHs 배출의 주요한 부분을 차지하는 것을 보여주었다. 다섯 가지 PAHs에 대하여 BaP 독성등가계수 (TEF)를 적용시켜 산출한 발암위해도는 춘천>서울>울산의 순으로 나타났다.
- 따라서 이 연구에서 측정된 다섯 가지의 PAHs 만을 고려할 때, PM2.5 중에 함유된 PAHs에 대한흡입노출과 관련된 건강위해도는 춘천>서울>울산의 순인 것으로 나타났다. 이 연구에서는 기체상의 PAHs가 측정되지 않았을 뿐만 아니라 다른 PAHs 성분들이 측정되지 않아 춘천이 다른 두 지역에 비해 PAHs로 인한 발암위해도가 높다고 단정할 수는 없지만, 일반적으로 청정한 공기를 보유하고 있는 것으로 생각되어 왔던 춘천이 대도시인서울 수준으로 미세분진과 PAHs로 오염되어 있다는 것을 알 수 있다
후속연구
- 이와 같은 결과로 미루어 볼 때, 일반적으로 청정한 공기를 보유하고 있는 것으로 알려진 춘천이서울이나 울산과 같은 대도시나 산업도시와 거의유사한 수준으로 미세분진에 의해 오염되어 있어, 이로부터 비롯되는 건강영향 연구와 더불어 미세분진에 의한 대기오염의 원인을 밝히기 위한 후속연구가 차후에 필요할 것으로 사료된다. 반면에 석유화학단지가 위치하고 있는 울산은 다른 두 지역과 유사한 수준으로 미세분진에 의해 오염되어 있기는 하지만, 많은 발암물질을 함유하고 있는 PAHs에 덜 오염되어 있음을 알 수 있다.
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