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문제 정의
- 개질 반응에서 가장 좋은 성능을 보인 Ni-YSZ- CeO 촉매 상에서 반응조건에 따른 촉매 활성을 조사하였다. 반응온도에 따른 이산화탄소와 메탄의 전환율과 생성물 분포는 Fig.
- 본 연구에서는 기존의 이산화탄소 개질반응용 Ni계 촉매의 단점을 극복하기 위하여 Ni-YSZ계촉매에 CeQ와 MgO를 첨가한 새로운 Ni계 촉매와 페롭스카이트계 촉매를 각각 제조하였으며, 이산화탄소의 촉매개질반응에 대한 촉매의 내구성 및 반응특성을 고찰하였다. 제조된 촉매는 고체 산화물 연료전지(SOFC)의 음극 촉매로 적용시켜 합성가스와 전기를 동시에 제조하는 이산화탄소의내부개질(internal reforming)용- SOFC 시스템에의 적용 가능성을 조사하였다.
- 본 연구에서는 메탄에 의한 이산화탄소의 촉매 개질 반응용 Ni-YSZ계 촉매의 반응특성과 탄소 침적에 대한 내구성을 조사하였으며, SOFC 시스템에서 내부개질용 음극촉매로의 사용 가능성을 제안하였다. Ni계 촉매 상에서 메탄과 이산화탄소의 전환율을 80% 이상 얻어졌으나, 반응 시간이 경과 함에 따라 탄소 침적이 심하게 발생하였다.
제안 방법
- 또한 반응 온도 750 °C 이상에서 수소와 일산화탄소의 조성은 각각 50%와 45%로서 일정하게 생성되는 것을 알 수 있었다. Ni-YSZ-CeCb 촉매의 내구성을 고찰하기 위하여 반응온도 800 °C 에서 30시간 동안 개질반응실험을 수행하였다. Fig.
- Ni계 촉매에 대한 반응 전후의 물리화학적 특성을 분석하기 위하여 BET 표면적과 total pore volume 을 측정하였다. 이산화탄소의 촉매개질반응 전후 촉매의 물리적 특성은 Table 2에 정리하였다.
- Ni-MgO 촉매 상에서 메탄과 이산화탄소의 전환율은 각각 85%와 90%로 높게 얻어졌다. SOFC의 음극 재료를 목적으로 전해질과의 접합성을 높이기 위해 Ni-MgO 촉매에 YSZ 를 첨가한 Ni-YSZ-MgO 촉매는 그보다 다소 낮은 80%를 나타내었다. 반면 SOFC 시스템에서 음극의 재료로 가장 널리 사용되고 있는 페롭스카이트 형태의 촉매인 LSNC 촉매의 경우 메탄과 이산화탄소의 전환율은 각각 50%와 65% 정도로 매우 낮은 활성을 보였다.
- 99% 순도의 신양가스(주)의 제품을 사용하였다. 기상 반응물은 각각의 질량 유량 조절계(MFC)를 사용하여 일정량씩 반응기에 공급하였다. 반응 온도는 반응기 내부의 촉매 층에 설치된 열전쌍(thermocouple)에 의해 측정하였으며, PID 온도 조절기를 사용하여 +1 °C가 유지되도록 제어하였다.
- )분말을 일정량 첨가한 후 ball mill을 통해 혼합촉매를 제조하였다. 또한 LaSrNim 촉매는 일정량의 La(NO3)2-6H2O1 SrNCh-6H2O, Ni(NO3)2-6H2O 그리고 CHNQD/HzO를 증류수에 녹인 후 3 h 동안 교반한 다음 100 笆에서 2 h 동안 건조하였으며 900 笆 에서 3 h 소성시켜 제조하였다. 제조한 촉매의 조성은 Table 1에 정리하였다.
- 또한 상기의 Ni-YSZ 계 촉매를 SOFC용 음극에 코팅시킨 후 합성가스와 전기의 동시 생산을 위한 이산화탄소의 내부 개질 반응 특성을 조사하였다 7, 18-19).
- 메탄에 의한 이산화탄소의 촉매개질반응은 Fig. 1에 도시된 상압 고정층 유통식 반응기에서 수행하였다. 반응기는 외경이 0.
- 메탄에 의한 이산화탄소의 촉매개질반응은 반응온도 650 -850 °C, 공간속도 17, 000 h-1 및 상압에서 수행하였으며 메탄과 이산화탄소는 질량유량계를 사용하여 등 몰로 반응기에 공급하였다. Fig.
- 기상 반응물은 각각의 질량 유량 조절계(MFC)를 사용하여 일정량씩 반응기에 공급하였다. 반응 온도는 반응기 내부의 촉매 층에 설치된 열전쌍(thermocouple)에 의해 측정하였으며, PID 온도 조절기를 사용하여 +1 °C가 유지되도록 제어하였다. 반응생성물은 Carbosphere column0] 장착된 on-line GC(Hewlett Packard 6890) 에 의해 분석하였으며, 열전도감지기 (thermal conductivity detectorX 사용하였다.
- 반응 온도는 반응기 내부의 촉매 층에 설치된 열전쌍(thermocouple)에 의해 측정하였으며, PID 온도 조절기를 사용하여 +1 °C가 유지되도록 제어하였다. 반응생성물은 Carbosphere column0] 장착된 on-line GC(Hewlett Packard 6890) 에 의해 분석하였으며, 열전도감지기 (thermal conductivity detectorX 사용하였다.
- 반응특성을 고찰하였다. 제조된 촉매는 고체 산화물 연료전지(SOFC)의 음극 촉매로 적용시켜 합성가스와 전기를 동시에 제조하는 이산화탄소의내부개질(internal reforming)용- SOFC 시스템에의 적용 가능성을 조사하였다.
- 제조된 촉매의 환원 특성은 TPR 실험을 수행하여 조사하였으며 그 결과를 Fig. 2에 도시하였다. 승온속도 10 °C/min으로 5% H?/Ar를 50 ml/min 로 흘려주면서 상온에서 1100 °C까지 측정하였다.
- 제조된 촉매의 환원특성은 Micromeritics 사의 흡착장치 (AutoChemll 2920)를 사용하여 TPR (temperature programed reduction) 실험을 수행하여 조사하였다. 촉매의 결정구조는 Shimaz 사의 XRD(XRD-6000)> 사용하여 측정하였다.
대상 데이터
- 제조하였다. Ni-MgO 촉매는 Ni(NO3)2-6H2O 와 Mg(NQ3)2-6H2O 를 100 ml 증류수에 녹인 후 일정 농도의 암모니아 수용액을 첨가시켜 제조하였다. 침전물은 과량의 물로 세척한 후 100 °C 오븐에서 건조시킨 다음 900 °C 전기로에서 3 h 동안 소결 시켜 제조하였다.
- 09 m인 스테인레스 반응기를 사용하였다. 반응원료인 메탄과 이산화탄소는 각각 99.99% 순도의 신양가스(주)의 제품을 사용하였다. 기상 반응물은 각각의 질량 유량 조절계(MFC)를 사용하여 일정량씩 반응기에 공급하였다.
- 제조된 촉매의 환원특성은 Micromeritics 사의 흡착장치 (AutoChemll 2920)를 사용하여 TPR (temperature programed reduction) 실험을 수행하여 조사하였다. 촉매의 결정구조는 Shimaz 사의 XRD(XRD-6000)> 사용하여 측정하였다.
이론/모형
- Ni계 촉매는 함 침법과 물리적 혼합법에 의해 각각 제조하였다. Ni-MgO 촉매는 Ni(NO3)2-6H2O 와 Mg(NQ3)2-6H2O 를 100 ml 증류수에 녹인 후 일정 농도의 암모니아 수용액을 첨가시켜 제조하였다.
- 반응 전후 촉매의 BET 표면적과 total pore volume은 Quantachrome 사의 흡착 장치 (Autosorb TC)를 사용하여 N2 물리흡착법으로 측정하였다. 제조된 촉매의 환원특성은 Micromeritics 사의 흡착장치 (AutoChemll 2920)를 사용하여 TPR (temperature programed reduction) 실험을 수행하여 조사하였다.
성능/효과
- Ni-YSZ-CeCfe 촉매 상에서 탄소침적은 Ni-YSZ-MgO 에 비해 약 20% 정도 감소하였으며 반응 후 NiC peak 가 관찰되었다.
- Ni-YSZ-MgO 촉매 상에서는 120 mg C/g catalyst, Ni-YSZ-GeC疝 촉매 상에서는 104 mg C/g catalyst 의 탄소가 침적됨을 확인할 수 있었다. Ni-YSZ-CeCfe 촉매 상에서 탄소침적은 Ni-YSZ-MgO 에 비해 약 20% 정도 감소하였으며 반응 후 NiC peak 가 관찰되었다.
- Ni계 촉매 상에서 메탄과 이산화탄소의 전환율을 80% 이상 얻어졌으나, 반응 시간이 경과 함에 따라 탄소 침적이 심하게 발생하였다. 그러나 NiO-YSZ-CeQ; 촉매 상에서는 탄소침 적 현상이 상당히 억제되었으며, 주어진 반응조건 하에서 30시간 동안 촉매의 안정성은 유지되었다. Ni- YSZ-Ce(, 계 촉매는 이산화탄소의 개질 반응에 의해 합성가스를 제조하거나, SOFC 시스템에서내부개질반응에 의해 합성가스와 전기를 동시에 제조하기 위한 음극 촉매로서 사용 가능할 것으로 판단된다.
- Ni계 촉매에서 발생하는 탄소침적은 Ni-MgO 촉매의 경우, MgO와 NiC의 2。값이 유사하기 때문에 탄소 침적을 XRD로 관찰할 수 없었다 9). 또한 Ni-YSZ-MgO와 Ni-YSZ-CeO2 촉매 상에서 이산화탄소의 촉매 개질 반응을 수행할 경우 탄소침적양은 Ni-MgO 촉매에 비해 감소되는 것을 확인할 수 있었다.
- 이산화탄소와 메탄의 전환율은 온도가 증가함에 따라서 증가하였으며, 750 °C 이상의 온도에서 이산화탄소의 전환율은 100%가 얻어졌다. 또한 반응 온도 750 °C 이상에서 수소와 일산화탄소의 조성은 각각 50%와 45%로서 일정하게 생성되는 것을 알 수 있었다. Ni-YSZ-CeCb 촉매의 내구성을 고찰하기 위하여 반응온도 800 °C 에서 30시간 동안 개질반응실험을 수행하였다.
- 반면 SOFC 시스템에서 음극의 재료로 가장 널리 사용되고 있는 페롭스카이트 형태의 촉매인 LSNC 촉매의 경우 메탄과 이산화탄소의 전환율은 각각 50%와 65% 정도로 매우 낮은 활성을 보였다. 반면, 본 실험에서 가장 좋은 촉매활성을 나타낸 Ni-YSZ-CeCfe 촉매 상에서 메탄과 이산화탄소의 전환율은 각각 85%와 100%로 높게 얻어졌다.
- 이산화탄소의 촉매개질반응 전후 촉매의 물리적 특성은 Table 2에 정리하였다. 반응후의 Ni-MgO, Ni-YSZ-MgO 및 Ni-YSZ-CeC疝 촉매의 BET 표면적은 모두 약 65% 증가하였으며, 전체 공극 부피 (total pore volume) 는 각각 40%, 60% 및 57%가 증가하는 것으로 나타났다. 이와 같은 결과는 반응 후에 Ni 표면위에 탄소가 침적되어 기인된 현상임을 XRD, 원소분석 및 SEM을 통해서도 확인할 수 있었다 48).
- 6은 Ni-YSZ-MgO와 Ni-YSZ-Ce(由 촉매 상에서 이산화탄소의 촉매개질반응 전후 촉매의 XRD pattern을 도시하였다. 이산화탄소 촉매개질반응 후 Ni-YSZ-MgO 촉매와 Ni-YSZ-CeOz 촉매 모두에서 NiC가 생성되었지만 Ni-YSZ- CeQ; 촉매의 경우 30시간 동안 안정된 촉매 활성을 보여주었다.
- 4에 나타내었다. 이산화탄소와 메탄의 전환율은 온도가 증가함에 따라서 증가하였으며, 750 °C 이상의 온도에서 이산화탄소의 전환율은 100%가 얻어졌다. 또한 반응 온도 750 °C 이상에서 수소와 일산화탄소의 조성은 각각 50%와 45%로서 일정하게 생성되는 것을 알 수 있었다.
후속연구
- 그러나 NiO-YSZ-CeQ; 촉매 상에서는 탄소침 적 현상이 상당히 억제되었으며, 주어진 반응조건 하에서 30시간 동안 촉매의 안정성은 유지되었다. Ni- YSZ-Ce(, 계 촉매는 이산화탄소의 개질 반응에 의해 합성가스를 제조하거나, SOFC 시스템에서내부개질반응에 의해 합성가스와 전기를 동시에 제조하기 위한 음극 촉매로서 사용 가능할 것으로 판단된다.
- 5에서 보인 바와 같이 촉매의 활성에는 주어진 반응조건하에서 커다란 변화가 없었으며 약 85%의 메탄 전환율과 100%의 높은 이산화탄소 전환율을 보였다. 따라서 Ni-YSZ-CeO2 촉매는 이산화탄소의촉매개질 반응에 의해 합성가스를 제조하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 판단된다.
- 것으로 예측된다. 따라서 이산화탄소의 개질 반응에 일정량의 산소와 스팀을 공급하면 탄소 침적은 크게 억제될 것으로 예측되기 때문에 생성된 합성가스의 조성은 메탄올을 제조하는데 사용하거나 개질가스의 조성에 일정량의 수소가 공급되면 DME 를 제조하는 공정에 효과적으로 적용될 수 있을 것으로 판단된다.
- 메탄에 의한 이산화탄소의 촉매개질반응에서생성된 压와 CO는 고부가가치 화합물(high valued chemical)을 제조하거나 고체산화물 연료전지 (SOFC)와 용융 탄산염 연료전지 (MCFC)와같은 고온 연료전지 시스템에서 연료로 사용될 수 있으며 합성가스(syn帽as)는 메탄올 또는 DME의 제조 공정에 이용될 수 있을 것으로 판단된다. 일반적으로 DME는 아래와 같은 반응식(9)에 의해 메탄올을 제조한 다음 탈수과정을 거쳐 최종 생산물인 DME가 제조된다.
- 따라서 수소에너지는 새로운 대체에 너지로서 주목받고 있다. 수소의 생산단가가 화석연료의 생산단가보다 낮아지는 2015년을 전후해서 수소에너지 시대를 맞이할 것으로 예상된다. 현재 수소는 탄화수소의 스팀개질 (steam reforming, SR), 부분산화 (partial oxidation, POX) 및 자열개질 (autothermal reforming, ATR) 에 의해 주로 제조되고 있다.
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