고준위 방사성 폐기물에 포함된 핵종을 고정화시킬 수 있는 유망한 물질의 하나인 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구결과가 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 다양한 조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출실험을 실시하였다. 증류수로부터의 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도가 각각 $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day$, 및 $7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$를 보임으로써 기존의 연구된 고화체에 대한 분석 자료와 비교 시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 알칼리 또는 산성조건에서의 용출실험 자료가 전무한 실정인 바, 이를 보완하기 위하여 0.01M-NaOH 및 0.01M-HCl 용액을 사용한 용출실험을 수행하였다. 실험결과, 0.01M-HCl 용액을 이용한 용출실험 결과 얻어진 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도는 각각 $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day$ 및 $3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$였다. 또한 0.01M-NaOH 용액으로부터의 용출속도는 Gd과 Ce의 경우, 각각 $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day$ 및 $1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$었다. 결과적으로 이들 산성과 알칼리성 조건에서의 고화체의 용출속도는 차후 고화체의 화학적 내구성에 대한 척도로써 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
고준위 방사성 폐기물에 포함된 핵종을 고정화시킬 수 있는 유망한 물질의 하나인 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구결과가 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 다양한 조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출실험을 실시하였다. 증류수로부터의 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도가 각각 $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day$, 및 $7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$를 보임으로써 기존의 연구된 고화체에 대한 분석 자료와 비교 시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 알칼리 또는 산성조건에서의 용출실험 자료가 전무한 실정인 바, 이를 보완하기 위하여 0.01M-NaOH 및 0.01M-HCl 용액을 사용한 용출실험을 수행하였다. 실험결과, 0.01M-HCl 용액을 이용한 용출실험 결과 얻어진 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도는 각각 $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day$ 및 $3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$였다. 또한 0.01M-NaOH 용액으로부터의 용출속도는 Gd과 Ce의 경우, 각각 $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day$ 및 $1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$었다. 결과적으로 이들 산성과 알칼리성 조건에서의 고화체의 용출속도는 차후 고화체의 화학적 내구성에 대한 척도로써 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
Garnet has been suggested as one of the most promising material for the immobilization of radionuclide in high level waste. But data on its chemical durability are sufficiently available. Accordingly, Gd and Ce garnets were synthesized as imitators for $Pu^{3+}\;and\;Pu^{4+}$ were synthes...
Garnet has been suggested as one of the most promising material for the immobilization of radionuclide in high level waste. But data on its chemical durability are sufficiently available. Accordingly, Gd and Ce garnets were synthesized as imitators for $Pu^{3+}\;and\;Pu^{4+}$ were synthesized, and their leaching rates, the parameters of the chemical durability were measured by changing the conditions. In distilled water, the ranges of leaching rates of Gd and Ce were $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day\;and\;7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$, respectively. A comparison with previous data suggests that the chemical durabilities of garnets synthesized from this study are superior to those of other waste forms. Additional leaching experiments were performed with 0.01M-HCl and 0.01M-NaOH solutions to see Gd and Ce leaching at acidic and alkalinity conditions. In 0.01 H-HCl solution, the ranges of leaching rates of Gd and Ce were $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day\;and\;3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$, respectively, while were $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day\;and\;1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$, respectively in 0.01M-NaOH solution. It is believed that leaching data can be used in understanding chemical durabilities of waste from garnets in acidic and alkaline conditions.
Garnet has been suggested as one of the most promising material for the immobilization of radionuclide in high level waste. But data on its chemical durability are sufficiently available. Accordingly, Gd and Ce garnets were synthesized as imitators for $Pu^{3+}\;and\;Pu^{4+}$ were synthesized, and their leaching rates, the parameters of the chemical durability were measured by changing the conditions. In distilled water, the ranges of leaching rates of Gd and Ce were $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day\;and\;7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$, respectively. A comparison with previous data suggests that the chemical durabilities of garnets synthesized from this study are superior to those of other waste forms. Additional leaching experiments were performed with 0.01M-HCl and 0.01M-NaOH solutions to see Gd and Ce leaching at acidic and alkalinity conditions. In 0.01 H-HCl solution, the ranges of leaching rates of Gd and Ce were $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day\;and\;3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$, respectively, while were $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day\;and\;1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$, respectively in 0.01M-NaOH solution. It is believed that leaching data can be used in understanding chemical durabilities of waste from garnets in acidic and alkaline conditions.
* AI 자동 식별 결과로 적합하지 않은 문장이 있을 수 있으니, 이용에 유의하시기 바랍니다.
문제 정의
석류석 구조가 고준위 방사성 폐기물 내에 함유된 핵종의 고정화에 유망한 구조의 하나로 알려져 있으나, 지금까지 석류석에 대한 용출자료는 매우 부족한 상태이다. 따라서 본 연구에서는 IAEA에서 권장하고 있는 MCC-1 법을 사용하여 합성된 석류석에 대한 화학적 내구성의 척도인 용출속도 자료를 제시코자 한다.
를 보인다는 점에서 증류수로부터 얻은 결과보다 빠른 용출속도를 보였다. 따라서 산성을 띠는 지하수가 흐르는 처분장에 부적합한 것으로 판단된다고 생각되지만 현재까지 산성용액에 대한 용출속도 측정치가 축적되어 있지 않기 때문에 본 고에서는 이에 대한 판단을 유보하고자 한다.
제안 방법
용출실험은 고화체의 용출실험으로 널리 사용되고 있는 MCC-1 법을 사용하였다. 모든 실험은 "C에서 수행되었으며 이때 사용된 용액과 용출시간은 증류수의 경우 1, 3, 7, 14 및 31일, 0.01M-HC1 인 경우 1, 2, 7 및 20일 및 O.OlM-NaOH인 경우 1, 7 및 20일이었다. 화학적 안정도의 척도인 용출속도는 다음과 같은 식에 의해 계산되었다.
합성된 시료의 :상동정을 위하여, 흑연 모노크로메터 (monochrometer)가 부착된 Phillip사의 X-선 분말 회절기 (Model명:X'pert MPD powder diffractometer; Cu-Ka tube; accelerate volatage: 40 k\ current: 30 mA)를 사용하였다. 또한 각 상들에 대한 분포양상 및 성분분석을 위해, SEM/EDS 0SM-5300/ Oxford Link ISIS EDS) 장치를 이용하였다. 이때의 가속전압은 25 kV 빔의 크기는 1~3 pm였으며 , 오차범위는 0.
심처 처분장에 존재하는 다양한 지하수의 특성을 고려하여 중성, 산성 및 알칼리성 용액에서의 고화체의 화학적 내구성을 측정하고자 증류수, 0.01M-HCl 및O.OlM-NaOH 용액을 사용하여 용출실험을 실시하였다.
본 연구에서는 고화체로써.유망한 물질의 하나로써 간주되고 있는 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구를 위해 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 # 및 #조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출 실험을 실시하였다.
If). 이상과 같은 6가지 조성의 석류석으로부터 용출실험을 실시하였다.
대상 데이터
본 연구에서는 고화체로써.유망한 물질의 하나로써 간주되고 있는 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구를 위해 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 # 및 #조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출 실험을 실시하였다.
초기출발 물질인 CaCO3 (High Purity Chemicals, 4N), Gd2O3 (Cerac Co., 3N), ZrO2 (Rare Metallic Co., Ltd., 3N), Fe2O3 (Hayashi Pure Chemical Industries, Ltd, 3N), A12O3 (Aldrich Co., 3N) 및 Ce02 Johnson Mattey 3N) 등 고순도 2 성분계 화합물을 # 및 #인 조성으로 평량한 후 혼합하였다. 혼합된 시료는 상온에서 WOkg/cn?의 압력으로 성형한 후, U00~1400℃ 범위에서 소결시켰다.
이론/모형
용출실험은 고화체의 용출실험으로 널리 사용되고 있는 MCC-1 법을 사용하였다. 모든 실험은 "C에서 수행되었으며 이때 사용된 용액과 용출시간은 증류수의 경우 1, 3, 7, 14 및 31일, 0.
성능/효과
0.01M-HCl 용액을 사용한 경우, Fig. 3에서 보이듯 이 용출시점(1일 동안 용출)에서 증류수로부터 얻은 결과와 유사하지만, LDS-2 시료의 경우 Gd 및 Ce의 함량은 7일 동안 용출시 가장 높은 특성을 보이고 있으며, 20일 동안의 용출시에조차 상당히 높은 용출속 도를 보였다. 각 원소별 용출속도는 용출시점(1일 간의 용출기간)과 20일 간의 용출시에 Ca의 경우, 각각 # Gd의 경우, # 및 #Ce의 경우, # 및 #였다.
31일간의 용출실험 결과 얻어진 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도가 각각 1.2x10-4~4.6x10-6g/m2/ day, 및 7.5x105~ 1.8x10-7 g/nf/day를 보임으로써 기존의 분석자료(Eble 2)와 비교시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 LDS-8의 경우 모든 용출기간에 걸쳐 매우 낮은 용출속도를 보임으로써 본 실험에서 합성된 시료 중 가장 내용출성이 우수한 것으로 확인되었다.
5f). O.OlM-NaOH를 사용하였을 때, 전반적으로 모든 시료의 표면이 붉은 색조가 짙어지는 경향을 보였으며, 특히 LDS-7의 경우 용액과의 반응에 의한 붉은색의 반정이 관찰되었다(Fig. 5e). 또한 0.
4). 그러나 Gd의 용출속도는 0.01M-HCl 용액으로부터 얻은 결과와 같이, LDS-2 시료를 7일 동안 반응시 가장 높은 특성을 보인다는 점에서 유사하지만, 20일 동안의 반응시에는 다른 원소들과 유사한 값을 보인다는 점에서 차이를 보였다.
고화체는 장기간 동안 지하 심처에 처분된다는 점에서 본 실험 중 가장 길었던 용출시간인 31일간의 용 출속도가 특히 중요하다. 또한 본 연구에서 3가와 4가의 Pu 모조제 (imitator)로써 사용된 Gd과 Ce의 용출 속도는 결과적으로 핵종의 자연계 유출속도를 간접적 이나마 지시한다는 점에서 그 의의가 매우 크다.
보임으로써 기존의 분석 자료와 비교시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 0.
20일 간의 용출실험 결과. 얻어진 Gd에 대한 모든 시료의 용출속도는 대체로 증류수와 유사하였으며, Ce 의 경우에는 증류수와 0.01M-HCl로부터 얻어진 결과의 중간에 해당되는 값을 보였다. 특히 Ce에서의 비교적 빠른 용출속도를 보이는 LDS-5 시료를 제외한 나머지 시료들은 중성내지 알칼리성 지하수가 배태된 지역에서도 적용 가능할 것으로 보였다.
8x10-7 g/nf/day를 보임으로써 기존의 분석자료(Eble 2)와 비교시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 LDS-8의 경우 모든 용출기간에 걸쳐 매우 낮은 용출속도를 보임으로써 본 실험에서 합성된 시료 중 가장 내용출성이 우수한 것으로 확인되었다.
후속연구
01M-HCl로부터 얻어진 결과의 중간에 해당되는 값을 보였다. 특히 Ce에서의 비교적 빠른 용출속도를 보이는 LDS-5 시료를 제외한 나머지 시료들은 중성내지 알칼리성 지하수가 배태된 지역에서도 적용 가능할 것으로 보였다.
특히 본 실험을 통하여 얻은 산성과 알칼리성 조건에서의 고화체의 용출속도는 현재까지 많은 연구가 수행되어 있지 않기 때문에 비교자료로써 유용할 것으로 사료된다.
장영남, 채수천, 배인국, Yudintsev, S.V. (2002) 새로운 파이로클로어의 합성 및 결정화학적 특정. 한국광물학회지, 15권, p. 78-84
Burakov B.E. and Anderson, E.B. (1998) Development of Crystalline ceramic for immobilization of TRU wastes in V.G. Khlopin Radium Institute. Proc. of the NUCEF '98 International Conference, JAERI-Conf. 99-004(Part 1), Hitachinaka, Ibaraki, Japan, 16-17/11/98, p. 307-326
Burakov, B.E. and Strykanova, E.E. (1998) Garnet Solid Solution of $Y_3Al_5O_{12}-Gd_3Ga_5O_{12}-Y_3Ga_5O_{12}& (YAG-GGGYGG) as a Prospective Crystalline Host-Phase for Pu Immobilization in the Presence of Ga. Proceedings of the International Conference Waste Management'98, WM conference, Tucson, Arizona, USA, 1-5/03/1998, CD version, http://Jocalhost:6017/html/sess34/34-05/34-05.htm
Burakov, B.E., Anderson, E.B., Knecht, D.A. (1999) Ceramic Forms for Immobilizing Pu Using Zr, Y, Al Metal Additives. Environmental Issues and Waste Management Technologies IV, American Ceramic Society, Westerville, Ohio, p. 349-356
Burakov, B.E., Anderson, E.E., Zamoryanskaya, M.V., and Petrova, M.A. (2000) Synthesis and study of 239Pu-dopedgadolinium-aluminum garnet. Proceedings of Mat. Res. Soc. Symp. Proc., v. 608, p. 419-422
Ewing, R.C., Weber, W.J. and Clinard Jr., W. (1995) Radiation effects in nuclear waste forms for high-level radioactive waste. Progress in Nuclear Energy, v. 29, p. 63-127
Harker, A.B. (1988) Tailored ceramics. In: Radiactive waste forms for the future. Lutze, W. and Ewing, R.C. (Eds.), Elsevier, North-Holland, Amsterdam, Netherlands, p. 335-392
Luo S., Zhu X., Tang B. (1998) Actinides containment by using zirconolite-rich Synroc. In: Proceedings of International Meeting on Nuclear and Hazardous Waste Management (Spectrum 98), American Nuclear Society, La Grange Park, IL, p. 829-833
Ringwood, A.E., Kesson, S.E., Reeve, K.D., Levins, D.M., and Ramm, E.J. (1988) Synroc; Radioactive waste forms for the future. Edited by W. Lutze and Ewing, R.C., Elsevier, North-Holland, Amsterdam, Netherlands, p. 233-334
Vance E.R, Begg B.D., Day R.A., Ball C.J. (1995) Zirconolite- rich ceramics for actinide wastes. In: Scientific Basis for Nuclear Waste Management-XVIII. MRS Symposia Proceedings, v. 353, p.767-774
Yudintsev, S.V. (2001) Incorporation of U, Th, Zr, and Gd into the garnet-structured host. Proc. of the ICEM' 01 (the 8-th Int. Conf. Rad. Waste Mangement and Environ. Remed.), ICEM, Brugge, Belgium, Sept. 30-Oct. 04, 2001
Yudintsev, S.V., Lapina, M.J., Ptashkin, A.G., Ioudintseva, T.S., Utsunomiya, S., Wang, L.M. and Ewing, R.C. (2002) Accommodation of Uranium into the Garnet Structure. Proc. of the MRS Symp., Materials Research Society, v. 713, JJ11.28.1-4
AI-Helper
※ AI-Helper는 부적절한 답변을 할 수 있습니다.