[논문]저온 플라즈마 반응에 의해 생성된 반응활성종을 이용한 원소상 수은의 제거

정주영; 정종수

doi:10.5322/jes.2006.15.5.479

문제 정의

본 연구는 저온플라즈마 반응에 의해 반응기 내에 생성시킨 반응 활성 종에 의해 원 소상 수은을 산 화제 거 할 수 있는지 조사하기 위한 연구이다. 즉, 다양한 반응 활성 종에 의해 원 소상 수은을 기존의 후 처리 설비에 의해 제거할 수 있는 산화수은의 형태로 전환되는지를 조사하기 위한 목적으로 수행되었다.
본 연구는 플라즈마 반응에 의해 발생되는 반응 활성 종을 이용한 원 소상 수은의 제거 가능성을 확인하고, 운전조건에 따른 제거 특성을 조사하기 위한 목적으로 수행되었으며, 결론은 다음과 같다.
본 연구에서는 다양한 반응 활성 종을 활용한 원소 상 수은의 산화제거 기술에 대해 검토하였으며, 반 응 활성 종을 생성시키는 방식으로 저온 플라즈마 방식을 채택하였다. 최근이 플라즈마 공정을 이용하여 연소 가스 중 대기오염물질을 제거하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다 DT5).
본 연구는 저온플라즈마 반응에 의해 반응기 내에 생성시킨 반응 활성 종에 의해 원 소상 수은을 산 화제 거 할 수 있는지 조사하기 위한 연구이다. 즉, 다양한 반응 활성 종에 의해 원 소상 수은을 기존의 후 처리 설비에 의해 제거할 수 있는 산화수은의 형태로 전환되는지를 조사하기 위한 목적으로 수행되었다. 이를 위해 운전조건(체류 시간, 초기농도, 인가전압) 에 따른 원 소상 수은의 제거 특성을 조사하였고, 또한 NOx의 동시 제거 효과에 대해서도 검토하였다.
이태규 등脚은 소각로에서 광촉매 입자를 in-situ로 생성 시 킨 후 광촉매 표면에서 발생하는 라디칼을 이용해 원 소상 수은을 산화. 흡착 시켜 제거하는 기술에 대해 보고하였다. 이 기술은 기존의 전기집진기 운영 시 발생하는 UV를 활용할 수 있기 때문에 성능과 경제적으로 우수한 기술로 평가되고 있다.

제안 방법

)에서 일정한 농도로 발생 시켜 반응기 내로 주입하였다. NO 가스의 공급은 표준 농도로 제조된 가스를 이용하였고, 수은 함유 가스와 함께 혼합하여 반응기 내로 도입하였다.
5는 동일한 반응조건에서 원 소상 수은의 단독 존재 시와 NO 가스가 공존했을 때 각각의 조건에서 수은 제거율을 비교하여 나타낸 것이다. 또한 수은의 경우와 유사하게 NO 가스의 제거율을 단독 존재 시와 수은과 공존했을 때를 비교하여 제시하였다. 실험 결과, 수은의 제거율은 단독 존재 시보다 NO 가스가 공존할 경우 약간 감소하는 것으로 조사되었다.
반응기 내로 공급되는 원 소상 수은의 농도 차이에 따른 수은 제거율의 변화를 조사하였다. Fig.
이때 예비실험을 통해 상기 설정 온도에서는 원 소상 수은 농도에는 영향을 주지 않는 것을 확인하였고, 또한 플라즈마 반응에 의해 산화된 수은이 재차 환원되는 현상도 발생하지 않았다. 배 가스 중 NO 가스의 측정은 연소 가스 자동 연속 분석 모니터(QUINTOX, Kane-May Co. Ltd.)에 의해 측정하였다. 플라즈마 반응기 내에서 생성된 입자상 물질을 제거하기 위해 반응기 후단에 고효율의 필터 (HEPA)를 설치하였다.
본 실험은 수은의 제거 시 공정변수의 영향을 알아보기 위해 인가전압(4KV-15KV), 체류 시간(0.22 초-0.55 초), 초기농도 (100-1200〃g/m3) 를 변화 시켜 실험을 수행하였다. 모든 실험 결과들은 3회 이상의 실험을 실시한 후 측정값의 평균치를 사용하였다.
플라즈마 인가전압 변화에 따른 원 소상 수은의 제거 효과에 대한 실험을 실시하였다. 실험은 반응기로 인가되는 펄스 주파수와 체류 시간 및 초기농도를 일정하게 유지한 채, 인가전압을 증가 시켜 가면서 수은의 제거 효과를 조사하였고, 그 실험 결과를 Fig. 2에 나타내었다. 본 실험에서 설정한 반응조건에서 4.
3은 원 소상 수은의 제거에 미치는 반응 기내 체류 시간의 영향을 나타낸 실험 결과이다. 실험은 체류 시간 변화와 함께 인가전압을 증가 시켜 제거되는 수은의 농도를 조사하였다. 실험 결과, 동일한 인가전압의 공급조건에서 체류 시간이 0.
즉, 다양한 반응 활성 종에 의해 원 소상 수은을 기존의 후 처리 설비에 의해 제거할 수 있는 산화수은의 형태로 전환되는지를 조사하기 위한 목적으로 수행되었다. 이를 위해 운전조건(체류 시간, 초기농도, 인가전압) 에 따른 원 소상 수은의 제거 특성을 조사하였고, 또한 NOx의 동시 제거 효과에 대해서도 검토하였다.
)에 의해 측정하였다. 플라즈마 반응기 내에서 생성된 입자상 물질을 제거하기 위해 반응기 후단에 고효율의 필터 (HEPA)를 설치하였다.
플라즈마 인가전압 변화에 따른 원 소상 수은의 제거 효과에 대한 실험을 실시하였다. 실험은 반응기로 인가되는 펄스 주파수와 체류 시간 및 초기농도를 일정하게 유지한 채, 인가전압을 증가 시켜 가면서 수은의 제거 효과를 조사하였고, 그 실험 결과를 Fig.

대상 데이터

한편, 본 연구에서 사용한 플라즈마 방식은 무성 방전(Dielectric barrier discharge)으로서 반응기는 와이어/실린더형으로, 실린더의 내경이 15 mm이고, 길이는 250 mm이며, 반응기 재질은 Pyrex이다. 코로나 발생 전극은 반응기 중간에 설치된 스테인레 스 선(직경 0.5mm)이며, 접지전극을 위해 반응기 외 벽에 250mm의 길이를 가진 원통형의 구리판을 도포하였다. 원 소상 수은 농도의 측정은 253.
한편, 본 연구에서 사용한 플라즈마 방식은 무성 방전(Dielectric barrier discharge)으로서 반응기는 와이어/실린더형으로, 실린더의 내경이 15 mm이고, 길이는 250 mm이며, 반응기 재질은 Pyrex이다. 코로나 발생 전극은 반응기 중간에 설치된 스테인레 스 선(직경 0.

데이터처리

55 초), 초기농도 (100-1200〃g/m3) 를 변화 시켜 실험을 수행하였다. 모든 실험 결과들은 3회 이상의 실험을 실시한 후 측정값의 평균치를 사용하였다.

이론/모형

5mm)이며, 접지전극을 위해 반응기 외 벽에 250mm의 길이를 가진 원통형의 구리판을 도포하였다. 원 소상 수은 농도의 측정은 253.7nm 파장을 광원으로 사용하는 cold vapor atomic adsorp- tion(CVAA)방식의 수은 연속측정 모니터(Mercury vapor monitor, VM-3000, Mercury Instruments Inc.)를 이용하였다. 한편, CVAA 측정 방식은 가스 중에 오존이 존재할 경우 간섭을 받기 때문에 가스를 약 400℃로 가열한 전기로를 통과 시켜 오존을 선택적으로 열분해시킨 후 측정기에 도입하였다.

성능/효과

이는 플라즈마 반응기 내에서 반응 활성 종과 원 소상 수은이 산화 반응을 일으켜 원 소상 수은이 아닌 다른 수은 산화물로 변환됨을 의미한다. 4.7 KV에서 50% 수준인 수은의 제거율은 인가전압을 증가시킴에 따라 수은의 제거율이 급격히 상승하였으며, 인가전압이 9 KV 이상일 경우 수은의 제거율은 99% 이상이 되었다.
2에 나타내었다. 본 실험에서 설정한 반응조건에서 4.7 KV 이하의 인가전압에서는 원 소상 수은의 출구 농도와 입구 농도가 동일하였지만, 4.7 KV 이상의 전압이 인가되면 Fig. 2에 나타낸 바와 같이 반응기 출구에서 수은의 농도가 매우 빠르게 감소되었다. 이는 플라즈마 반응기 내에서 반응 활성 종과 원 소상 수은이 산화 반응을 일으켜 원 소상 수은이 아닌 다른 수은 산화물로 변환됨을 의미한다.
플라즈마 반응기에 인가되는 전압이 증가되면 반 응활성종의 생성이 촉진되기 때문에 원소상 수은의 제거율이 증가하였다. 본 실험에서 인가 전압이 9KV 이상 주어지면 1200“g/m3의 고농도의 원소상 수은도 완전히 제거되는 것으로 조사되었다. 인가전압이 낮으면 반응기내 체류시간의 영향이 크지만, 높은 전압이 인가되면 체류시간에 관계없이 높은 수은 제거율이 얻어지는 것으로 나타났다.
실험은 체류 시간 변화와 함께 인가전압을 증가 시켜 제거되는 수은의 농도를 조사하였다. 실험 결과, 동일한 인가전압의 공급조건에서 체류 시간이 0.2초에서 Q55초 까지 증가함에 따라 수은의 제거율이 증가하였다. 인가전압이 7.
또한 수은의 경우와 유사하게 NO 가스의 제거율을 단독 존재 시와 수은과 공존했을 때를 비교하여 제시하였다. 실험 결과, 수은의 제거율은 단독 존재 시보다 NO 가스가 공존할 경우 약간 감소하는 것으로 조사되었다. 또한 NO 가스 제거율도 수은의 경우와 유사하게 수은이 공존할 경우 약간 감소되는 경향을 나타냈다.
이는 수은의 공급농도가 증가하면 낮은 인가전압 조건에서 생성되는 반응 활성 종의 양으로는 수은의 산화 반응에 참여하는 반응 활성 종이 부족하게 되어 수은의 제거율이 저하되지만, 높은 인가전압에서는 높은 농도의 수은의 유입량에 대해서도 충분히 반응할 수 있는 다량의 반응 활성 종이 발생되기 때문에 높은 제거율이 유지되는 것으로 판단된다. 본 실험에서는 9KV 이 상으로 유지하면 수은 농도 100~1200 “g/n? 의 비교적 넓은 범위의 농도에 대해 높은 제거율을 얻을 수 있는 것으로 확인되었다.
한편, CVAA 측정 방식은 가스 중에 오존이 존재할 경우 간섭을 받기 때문에 가스를 약 400℃로 가열한 전기로를 통과 시켜 오존을 선택적으로 열분해시킨 후 측정기에 도입하였다. 이때 예비실험을 통해 상기 설정 온도에서는 원 소상 수은 농도에는 영향을 주지 않는 것을 확인하였고, 또한 플라즈마 반응에 의해 산화된 수은이 재차 환원되는 현상도 발생하지 않았다. 배 가스 중 NO 가스의 측정은 연소 가스 자동 연속 분석 모니터(QUINTOX, Kane-May Co.
한편 본 실험에서는 동일한 인가전압의 조건 하에서 원 소상 수은의 제거율이 NO의 제거율에 비해 훨씬 높은 것으로 나타났다. 이상의 결과로부터 실제 연소 배기가스 중 NOx 처리 설비로서 플라즈마 공정을 도입할 경우 추가적 설비의 도입 없이 NOx의 제거와 동시에 원 소상 수은의 제거 효과를 얻을 수 있을 것으로 사료된다.
이는 인가전압이 낮은 경우 반응기 내에 생성되는 반응 활 성종의 양이 불충분하여 체류 시간이 짧으면 수은과 반응 활성 종과의 반응이 효과적으로 일어나지 않지만, 인가전압이 높은 경우에는 수은과 반응할 수 있는 풍부한 활성 라디칼이 존재하기 때문에 짧은 체 류시간에도 충분한 효과가 나타나는 것으로 사료된다. 이상의 실험 결과는 반응 활성 종을 이용한 원 소상 수은의 제거에 있어서 일정 이상의 전압을 공급하면 짧은 체류 시간에도 높은 제거율을 유지할 수 있다는 것을 의미하고 있다.
반응 가스 중에 원소상 수은과 함께 100 ppm의 NO 가스가 공존할 때 반응 활성종에 대한 경쟁 효과로 인해 수은의 제거율이 약간 감소되는 경향을 나타냈다. 이상의 연구결과는 연소시설에서 NOx 제거를 위해 최근 주목받고 있는 플라즈마 공정을 적용할 경우 추가 적 설비의 도입 없이 NOx의 제거와 동시에 원소상 수은의 제거가 가능하다는 것을 시사하고 있다. 또한 이상의 연구결과는 향후 플라즈마 반응 외에 반응 활성종을 발생시키는 단파장 UV 램프 조사 등의 방법에 의한 수은과 NOx의 동시 제거에 대한 활발한 연구가 기대된다.
본 실험에서 인가 전압이 9KV 이상 주어지면 1200“g/m3의 고농도의 원소상 수은도 완전히 제거되는 것으로 조사되었다. 인가전압이 낮으면 반응기내 체류시간의 영향이 크지만, 높은 전압이 인가되면 체류시간에 관계없이 높은 수은 제거율이 얻어지는 것으로 나타났다. 동일인가전압 에서는 공급되는 수은의 농도가 낮을수록 보다 높은 수은 제거율이 얻어졌다.
한편, 체류 시간에 따라 수은 제거율이 상승하는 정도는 인가전압이 증가하면 감소되었다. 즉, 인가전압이 상대적으로 낮은 4.7KV에서는 체류 시간이 감소함에 따라 수은의 제거율이 급격히 저하되는 반면, 15KV 이상의 인가전압에서는 체류 시간의 변화와 관계없이 매우 높은 제거율을 보였다. 이는 인가전압이 낮은 경우 반응기 내에 생성되는 반응 활 성종의 양이 불충분하여 체류 시간이 짧으면 수은과 반응 활성 종과의 반응이 효과적으로 일어나지 않지만, 인가전압이 높은 경우에는 수은과 반응할 수 있는 풍부한 활성 라디칼이 존재하기 때문에 짧은 체 류시간에도 충분한 효과가 나타나는 것으로 사료된다.
4에서 알 수 있는 바와 같이, 수은의 공급농도가 증가하면 수은의 제거율이 감소하였다. 특히, 수은 제거율의 감소 경향은 공급하는 인가전압의 영향을 크게 받아서, 저농도 영역에서는 비교적 낮은 전압에 서도 높은 제거율이 얻어지는 반면, 고농도에서 높은 제거율을 얻기 위해서는 보다 높은 인가전압의 공급이 필요한 것으로 확인되었다. 이는 수은의 공급농도가 증가하면 낮은 인가전압 조건에서 생성되는 반응 활성 종의 양으로는 수은의 산화 반응에 참여하는 반응 활성 종이 부족하게 되어 수은의 제거율이 저하되지만, 높은 인가전압에서는 높은 농도의 수은의 유입량에 대해서도 충분히 반응할 수 있는 다량의 반응 활성 종이 발생되기 때문에 높은 제거율이 유지되는 것으로 판단된다.
한편 본 실험에서는 동일한 인가전압의 조건 하에서 원 소상 수은의 제거율이 NO의 제거율에 비해 훨씬 높은 것으로 나타났다. 이상의 결과로부터 실제 연소 배기가스 중 NOx 처리 설비로서 플라즈마 공정을 도입할 경우 추가적 설비의 도입 없이 NOx의 제거와 동시에 원 소상 수은의 제거 효과를 얻을 수 있을 것으로 사료된다.

후속연구

이상의 연구결과는 연소시설에서 NOx 제거를 위해 최근 주목받고 있는 플라즈마 공정을 적용할 경우 추가 적 설비의 도입 없이 NOx의 제거와 동시에 원소상 수은의 제거가 가능하다는 것을 시사하고 있다. 또한 이상의 연구결과는 향후 플라즈마 반응 외에 반응 활성종을 발생시키는 단파장 UV 램프 조사 등의 방법에 의한 수은과 NOx의 동시 제거에 대한 활발한 연구가 기대된다.

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