[논문]우수한 정적, 동적 특성을 보이는 자동차 시트용 폴리우레탄 발포체

홍채환; 백한성; 김경만; 김성윤; 최석민; 황태원

문제 정의

발포체를 합성하였다. MDI 인덱스 및 MDI 변형에 따른 반응시스템의 반응속도 및 발포체의 구조적인 안정성, 형태학적 성질 및 정적 물성에 관하여 조사하였으며 이를 통하여 MDI 변형이 폴리우레탄 발포체 시스템에 어떤 영향을 미치는지 알아보았다.
대표적으로 우기가 긴 유럽지역에서는 습기에 의한 발포체의 동적 특성 변화가 운전자의 안락감에 많은 영향을 미치게 된다. 따라서 본 연구에서 개발하고자 하는 MDI 변성 폴리우레탄 발포체의 습한 조건에서의 동적 특성을 고찰하고자 하였다. 동적 특성 평가는 사각 몰드 발포체를 성형 후 30 ℃, 80% 상대습도의 조건에서 발포체를 12시간 유지 후 동적 특성을 평가하였다.
그런데, 이와 같이 장시간 운전을 하다 보면 시트가 딱딱해지는 것을 느낄 수가 있으며, 이 경우 시트 안락감 측면에서 좋지 않은 영향을 미치게 된다. 따라서 시트 안락감 특성의 비교를 위해서 발포체의 동적 특성을 살펴보고자 하였다. 평가 방법은 Figure 1과 같은 진동특성 평가 장비를 사용하여 평가하였다.
본 연구에서는 6 Hz 근방 영역에서의 진동 전달률이 낮은 발포체을 개발하기 위하여 폴리우레탄 발포체 셀 구조 및 고분자 분자 구조적 측면에서 새로운 재료를 개발하고자 하였다. 이를 위하여 기존의 폴리우레탄 발포체 시스템에서 적용되는 methylene diphenylene isocynate (MDI) 의 구조적 변형을 통하여 발포체 분자 구조를 변경시키고자 하였으며, 이러한 결과 얻어지는 신규 폴리우레탄 발포체의 정적 및 동적 물성 평가를 통하여 분자 구조적 변형 효과를 고찰하였디.
본 연구에서는 폴리우레탄 발포체 시스템의 원료 물질 중 이소시아네이트의 구조를 변형시키는 방법으로 최종 성형 발포체의 정적, 동적 물성을 변화시키고자 시도하였다. 이소시아네이트의 구조변경은 예비 중합 방법을 적용하여 MDI 분자량, 즉 점도를 올리는 방법을 사용하였다.
앞 진동 실험 결과로부터 변성 MDI 시스템의 경우 발포 성형 발포체 셀 구조의 변화가 있을 것으로 추측하였고, 변성 MDI 발포체의 경우 발포체 셀 구조가 균일하면서 개방된 셀 구조를 가질 것으로 예측하였다. 이를 검증하기 위하여 발 포체 셀 구조 분석을 투과전자 현미경으로 확인하고자 하였다. 조성비 A2 및 A5 성형 발포체에 대한 주사전자 현미경 분석결과는 Figure 6과 같다.

제안 방법

재료 발포체 성형 제조에 사용된 화학물질은 다음과 같다. 기존 발포체의 경우 일반 MDI를 사용한 반면 본 연구에서는 이소시아네이트 NCO 함량이 32%인 수준에서 구조적 변형을 시도하였는데, 예비중합 방식을 적용하였다. 예비중합 결과 분자량기 증가하게 되는데 이는 점도 증가로 나타나게 된다.
차량이 주행시에 발생되는 진동은 타이어와 서스펜션, 차체 플로어, 시트를 통하여 인체에 전달된다. 다른 요소 영향을 배제하고 순수 시트 만의 진동특성을 고찰하기 위하여 일반 MDI를 사용한 조성비 A2 발포체 및 조성비 A5 발포체를 사용하여 시트 어셈블리를 제작 후 진동특성 평가를 하였고 그 결과는 Figure 2와 같다. 진동특성 평가 결과 일반 MDI 발포체를 사용한 조성비 A2의 경우 6 Hz 근처에서 최대 진동 전달률을 보여준다.
따라서 본 연구에서 개발하고자 하는 MDI 변성 폴리우레탄 발포체의 습한 조건에서의 동적 특성을 고찰하고자 하였다. 동적 특성 평가는 사각 몰드 발포체를 성형 후 30 ℃, 80% 상대습도의 조건에서 발포체를 12시간 유지 후 동적 특성을 평가하였다.
발포체 제조는 우선적으로 폴리올 레진 프리믹스를 제조하고 이후 미리 계량된 폴리이소시아네이트 부분과 레진 프리믹스를 혼합, 교반한 후 시험용 알루미늄 주형을 사용하여 발포체를 제조하였다. 또한 고압 기계식 발포기에서의 발포 특성을 조사하기 위하여 Krauss-Maffei 기계식 고압발포 장비를 사용하여 폴리우레탄 발포체를 제조하였다. 발포체 성형은 사각 금형 및 실제 자동차 시트용 성형 금형을 사용한 실제 시트 쿠션 및 백 발포체을 제조하였다.
발포체 밀도 조절을 위하여 발포제로 사용되는 물의 함량을 증대시켰다. 또한 실리콘 정포제(surfactant)의 함량을 증가시켰다. 일반적으로 실리콘 정포제의 기능은 발포체 시스템의 표면장력을 낮추어 원료 물질간 혼화성을 향상시키고 생성된 기포의 크기를 균일하게 하며 발포체 셀 구조를 조절함으로써 발포제에 안정성을 부여하는 역할을 하게 된다.
성형물이다. 발포체 밀도 조절을 위하여 발포제로 사용되는 물의 함량을 증대시켰다. 또한 실리콘 정포제(surfactant)의 함량을 증가시켰다.
발포체 제조. 발포체 제조는 우선적으로 폴리올 레진 프리믹스를 제조하고 이후 미리 계량된 폴리이소시아네이트 부분과 레진 프리믹스를 혼합, 교반한 후 시험용 알루미늄 주형을 사용하여 발포체를 제조하였다. 또한 고압 기계식 발포기에서의 발포 특성을 조사하기 위하여 Krauss-Maffei 기계식 고압발포 장비를 사용하여 폴리우레탄 발포체를 제조하였다.
발포체의 구조적 안정성 : 폴리올 혼합물(폴리올, 물, DEOA, Dabco 33LV, L-3002) 과 이소시아네이트의 반응물을 2L 플라스크 반응용기에 붓고 발포가 진행됨에 따른 발포체의 높이 변화를 관찰하여 RT에서의 발포체 높이와 RT 5분 후 발포체의 높이감소를 측정하였다. 발포체의 구조적인 안정성은 다음의 식에 따라 계산하였다.
Table 3과 같다. 비교평가 항목으로 밀도 compression load deflection(CLD), 히스테리시스 반발탄성, 인장강도 영구압축 변형률, 경화성 등을 비교, 평가하였다.
성형된 발포체의 물리적, 기계적 물성평가 결과는 Table 3과 같다. 비교평가 항목으로 밀도, 40% CLD, 50% CLD, 히스테리시스, 반발탄성, 인장강도, 영구 압축 변형률, 경화성 등을 측정 후 비교, 평가하였다.
습한 조건에서의 동적 특성 분석. 습한 조건에서의 폴리우레탄 발포체 동적 특성 변화를 고찰하고자 변형 MDI를 사용하여 제조된 발포체 중 일반 기후 조건에서 가장 동적 특성이 우수한 것으로 나타난 조성비 A2 발포체에 대하여 습한 조건에서의 동적 특성 평가를 하였으며 그 결과는 Figure 3과 같다.
습한 조건에서의 동적 특성 분석. 습한 조건에서의 폴리우레탄 발포체 동적 특성 변화를 고찰하고자 변형 MDI를 사용하여 제조된 발포체 중 일반 기후 조건에서 가장 동적 특성이 우수한 것으로 나타난 조성비 A2 발포체에 대하여 습한 조건에서의 동적 특성 평가를 하였으며 그 결과는 Figure 3과 같다.
시료 1 g을시험관에 넣고 8% NaCl 수용액을 가하여 용해하였다. 용액을 가열 또는 냉각하여 투명상으로 만들고 이를 다시 냉각하면서 용액이 혼탁하게 되는 시점의 온도를 측정하며 이를 흐림점으로 하였다.
CT* 발포 조성물들(폴리올, 발포제, 가교제, 촉매, 실리콘 계면활성제, 이소시아네이트)의 혼합시작부터 이들 반응 혼합물의 부피와 점도의 변화가 시각적으로 관찰되는 시점까지의 시간간격을 나타내며, RT는 발포조성물의 혼합부터 발포체의 rising이 끝날 때까지의 시간을 나타낸다. 위의 발포체 제조방법과 동일한 절차에 따라 폴리올 혼합물(폴리올, 물, diethanolamine, Dabco 33LV, L-3002) 과 이소시아네이트를 혼합하여 시험용 주형에 붓고 반응이 진행됨에 따라 초시계를 사용하여 육안으로 CT와 RT를 측정하였다.
측면에서 새로운 재료를 개발하고자 하였다. 이를 위하여 기존의 폴리우레탄 발포체 시스템에서 적용되는 methylene diphenylene isocynate (MDI) 의 구조적 변형을 통하여 발포체 분자 구조를 변경시키고자 하였으며, 이러한 결과 얻어지는 신규 폴리우레탄 발포체의 정적 및 동적 물성 평가를 통하여 분자 구조적 변형 효과를 고찰하였디..
동적 물성을 변화시키고자 시도하였다. 이소시아네이트의 구조변경은 예비 중합 방법을 적용하여 MDI 분자량, 즉 점도를 올리는 방법을 사용하였다. 이를 통하여 기준 발포체에 비하여 10% 밀도를 감소시킨 조건에서도 반발 탄성률 및 히스테리시스 특성이 우수한발 포체를 얻을 수 있음을 확인할 수 있었다 또한 진동 전달 특성면에서도 기준 발포체가 나타내었던 6 Hz 근방의 공진 특성이 변성 MDI를 적용하여 제조한 발포체의 경우 3.
즉 반응물에서 약 1 g의 시료를 취하고 여기에 과잉의 di- butylamine을 포함하는 o~dichlorobenzene 용액을 가하여 아민과 이소시아네이트를 반응시키고 반응 후 남아있는 아민을 0.1 NHC₁ 용액으로 적정하여 측정하였다.
평가 방법은 Figure 1과 같은 진동특성 평가 장비를 사용하여 평가하였다. 측정 방법은 시트(seat) 어셈블리를 진동 판(plate) 위에 올린 후 주파수를 변경시키면서 일정한 진동을 준 후 전달되는 진동 전달률 및 공진주파수 등을 측정하였다. 가진 주파수는 10 Hz 영역까지의 변화시키면서 측정하였다.
폴리올, 물, 가교제, 아민촉매, 실리콘 계면활성제를 함유하는 폴리올 레진 프리믹스와 이소시아네이트의 반응을 통하여 폴리우레탄 발포체를 합성하였다. MDI 인덱스 및 MDI 변형에 따른 반응시스템의 반응속도 및 발포체의 구조적인 안정성, 형태학적 성질 및 정적 물성에 관하여 조사하였으며 이를 통하여 MDI 변형이 폴리우레탄 발포체 시스템에 어떤 영향을 미치는지 알아보았다.

대상 데이터

발포제 및 분석용제로 사용된 물은 증류한 후 Millipore 정수장치를 통한 탈이온수를 사용하였다. 가교제는 diethanolamine(KPC, 98.5%), 발포 촉매는 triethylenediamine (Dabco 33 LV, Air Products), 실리콘 계면활성제는 poly siloxane - poly oxy alky lene copolymer (L-3002, Air Pro- ducts) 를 사용하였다.
사용된 폴리올은 폴리에테르 폴리올을 사용하였으며 3관능기의 분자량 6500인 산화프로필렌과 산화에틸렌의 공중합체를 사용하였다. 발포제 및 분석용제로 사용된 물은 증류한 후 Millipore 정수장치를 통한 탈이온수를 사용하였다. 가교제는 diethanolamine(KPC, 98.
또한 고압 기계식 발포기에서의 발포 특성을 조사하기 위하여 Krauss-Maffei 기계식 고압발포 장비를 사용하여 폴리우레탄 발포체를 제조하였다. 발포체 성형은 사각 금형 및 실제 자동차 시트용 성형 금형을 사용한 실제 시트 쿠션 및 백 발포체을 제조하였다. 발포체 성형 배합비는 Table 1과 같으며, 본 연구에서 적용한 변성 MDI의 물성 특성은 Table 2와 같다.
예비중합 결과 분자량기 증가하게 되는데 이는 점도 증가로 나타나게 된다. 사용된 폴리올은 폴리에테르 폴리올을 사용하였으며 3관능기의 분자량 6500인 산화프로필렌과 산화에틸렌의 공중합체를 사용하였다. 발포제 및 분석용제로 사용된 물은 증류한 후 Millipore 정수장치를 통한 탈이온수를 사용하였다.

이론/모형

수산기값(OH-Value) : ASTM D 4274의 절차에 따라 측정하였다. 냉각기가 부착된 삼각 플라스크에 시료 약 6 g과 분석용 용액(피리딘 700 mL에 무수프탈산 116 g을 용해하여 만든 용액)25 mL를 추가하여 120 ℃의 유욕에서 1시간 동안 환류시키면서 반응시켰다.
이소시아네이트 함량 : 발포 중에 일어나는 우레탄 생성반응 및우레아 생성반응의 속도를 조사하기 위하여 반응물 중에 잔존하는이소시아네이트의 함량을 ASTM D 2572의 절차에 따라 측정하였다. 즉 반응물에서 약 1 g의 시료를 취하고 여기에 과잉의 di- butylamine을 포함하는 o~dichlorobenzene 용액을 가하여 아민과 이소시아네이트를 반응시키고 반응 후 남아있는 아민을 0.
흐림점 : ASTM D 2024의 절차에 따라 측정하였다. 시료 1 g을시험관에 넣고 8% NaCl 수용액을 가하여 용해하였다.

성능/효과

그러나 경도의 경우 MDI 함량이 증가됨에 따라 증가되는 것을 알 수 있다. 또한 인장강도의 경우에도 MDI 함량 증가에 따라 증가하는 경향을 보임을 알 수 있다. 반면 영구압축 변형률의 경우 MDI 함량 증가에 따라 소량감소하는 것을 알 수 있으나 그 변화폭이 크지는 않다.
이는 높은 점도를 가지는 변성 MDI의 경우 발포체 형성 과정에서 좀더 조밀하며 균일한 셀 구조를 형성할 수 있는 가능성이 있기 때문인데 이유는 초기의 높은 점도 및 빠른 젤화는 물과의 반응에 의해 발생되는 이산화탄소 및 공기의 발포체성형체 표면으로의 이동을 억제하는 효과를 가지게 되어 좀더 균일한 셀 구조를 가지게 되기 때문으로 추측된다. 또한 일반 폴리우레탄 발포체의 단점으로 지적되고 있는 습한 조건에서의 발포체 동적 특성 변화에 관하여 본 연구에서 적용한 변성 MDI 방식 발포체의 경우 습한 조건에서도 동적 물성 손실이 미미함을 확인하였다. 이러한 연구결과는 MDI 화학구조 변경에 따른 발포체 물성 변화에 대한 매우 중요한 결과를 밝히는 것으로 향후 안락감이 높은 시트설계 및 폴리우레탄 발포체 설계에 있어 매우 중요한 기본 정보를 제공하는 것으로 그 의미가 크다고 할 수 있다.
즉 폴리우레탄 분자구조 중 강직 (stiff) 구조 부분의 수소결합이 수분에 의하여 Figure 5와 같이 파괴될 수 있는 가능성이 있기 때문이다. 본 연구에서 개발된 MDI 변성 폴리우레탄 발포체의 경우 습한 조건에서 측정한 동적 특성이 일반 기후 조건에서 측정한 동적 특성과 큰 차이를 보이지 않는다. 이러한 특징은 MDI 변성에 의해 수분에 의한 고분자 사슬 구조의 변형이 적게 일어나기 때문으로 추측할 수 있다.
일반적으로 실리콘 정포제의 기능은 발포체 시스템의 표면장력을 낮추어 원료 물질간 혼화성을 향상시키고 생성된 기포의 크기를 균일하게 하며 발포체 셀 구조를 조절함으로써 발포제에 안정성을 부여하는 역할을 하게 된다. 본 조성비에서는 이러한 저밀도 조건에서 40% CLD 값을 측정한 결과 조성비 A2에 비하여 약 0.8 정도의 낮은 값을 보여주었다. 이러한 현상은 밀도 감소에 의하여 나타나는 일반적인 현상으로 고밀도 발포체의 경우 저밀도 발포체에 비하여 압축 변형시 더 높은 저항성을 보이게 되는 현상과 유사한 결과로 생각된다.
조성비 A2 및 A5 성형 발포체에 대한 주사전자 현미경 분석결과는 Figure 6과 같다. 분석결과 조성비 A2의 경우 셀 최소 크기가 244 μm로 나타났으며, A5의 경우 셀 최소 크기가 134 μm로 나타났다. 또한 전체 셀 구조적 측면에서 A5의 경우 A2에 비하여 더욱 조밀하고 균일한 구조를 관찰할 수 있었다.
발포체 형태학적 분석. 앞 진동 실험 결과로부터 변성 MDI 시스템의 경우 발포 성형 발포체 셀 구조의 변화가 있을 것으로 추측하였고, 변성 MDI 발포체의 경우 발포체 셀 구조가 균일하면서 개방된 셀 구조를 가질 것으로 예측하였다. 이를 검증하기 위하여 발 포체 셀 구조 분석을 투과전자 현미경으로 확인하고자 하였다.
그러나 반발 탄성률의 경우 조성비 A2 물성 결과와 비교하여 동등한 수준을 보여주는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 매우 의미있는 결과로서 밀도를 낮추는 조건에서도 반발 탄성률을 동등 수준으로 유지시킬 수 있는 방법을 제안한 결과라고 할 수 있다.이러한 저밀도 조건에서도 반발 탄성률을 유지한다는 의미는 폴리우레탄 분자구조 측면에서 구조의 변형이 성형발포체의 정적 물성을 변형시킬 수 있음을 의미한다고 할 수 있다
8 Hz 근방으로 이동이 됨을 알 수 있었으며 그 진폭 또한 감소되었음을 확인할 수 있었다. 이러한 결과로부터 예비 중합방식에 의한 MDI 구조 변형 방법은 최종 성형 발포체의 분자 자체의 탄성 특성을 증대시킬 수 있으며, 또한 발포체 셀 구조가 미세하면서도 균일하게 분포되게 할 수 있다는 것을 확인할 수 있었다. 이는 높은 점도를 가지는 변성 MDI의 경우 발포체 형성 과정에서 좀더 조밀하며 균일한 셀 구조를 형성할 수 있는 가능성이 있기 때문인데 이유는 초기의 높은 점도 및 빠른 젤화는 물과의 반응에 의해 발생되는 이산화탄소 및 공기의 발포체성형체 표면으로의 이동을 억제하는 효과를 가지게 되어 좀더 균일한 셀 구조를 가지게 되기 때문으로 추측된다.
이소시아네이트의 구조변경은 예비 중합 방법을 적용하여 MDI 분자량, 즉 점도를 올리는 방법을 사용하였다. 이를 통하여 기준 발포체에 비하여 10% 밀도를 감소시킨 조건에서도 반발 탄성률 및 히스테리시스 특성이 우수한발 포체를 얻을 수 있음을 확인할 수 있었다 또한 진동 전달 특성면에서도 기준 발포체가 나타내었던 6 Hz 근방의 공진 특성이 변성 MDI를 적용하여 제조한 발포체의 경우 3.8 Hz 근방으로 이동이 됨을 알 수 있었으며 그 진폭 또한 감소되었음을 확인할 수 있었다. 이러한 결과로부터 예비 중합방식에 의한 MDI 구조 변형 방법은 최종 성형 발포체의 분자 자체의 탄성 특성을 증대시킬 수 있으며, 또한 발포체 셀 구조가 미세하면서도 균일하게 분포되게 할 수 있다는 것을 확인할 수 있었다.

후속연구

또한 현대자동차의 앨라바마 공장 가동과 미국 빅 3의 본격적인 할인 판매 등 세계의 자동차 시장은 이제 전장 없는 전투를 벌이고 있다. 따라서, 이러한 자동차 시장의 환경변화에 대응하기 위해 소비자 욕구를 신속히 충족시킬 수 있는 생산방식의 선진화 및 기술개발 노려 제품의 품질수준 향상 등의 연구가 필요한 시기로 생각된다. 자동차 내장재 제품의 품질수준 향상과 관련하여 자동차 내장재 부품업계는 제품의 고급화, 차별화를 해야만 세계 자동차 시장에서 국제경쟁력을 확보할 수 있을 것으로 사료된다.

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