수돗물내의 불쾌한 이취미는 수도사업자에게 여러 가지 문제를 일으킨다. 비록 이취미는 건강상에 유해하지는 않지만 소비자들에게 수돗물의 안정성을 의심하게 되는 주된 요인이 되고 있다. 본 연구에서는 낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수에 함유된 geosmin에 대한 오존과 오존/과산화수소 공정에서 접촉시간별 제거경향을 조사한 결과, 오존 단독공정에 비하여 오존과 과산화수소혼합공정이 오존 단독공정 보다 접촉시간별로 geosmin 제거율이 월등히 증가하였다. 오존과 과산화수소 투입농도에 따른 여과수 중의 geosmin과 2-MIB의 제거특성 평가에서 2-MIB 보다 geosmin이 오존 및 오존/과산화수소 공정에서 제거가 용이한 것으로 나타났다. 원수 및 여과수에 함유된 geosmin과 여과수에 함유된 2-MIB에 대해 오존 주입농도 $0.5\sim2.0$ mg/L 범위에서 오존과 과산화수소 주입비율 $(H_2O_2/O_3)$에 따른 각각의 반응 속도상수 k의 변화를 조사한 결과, 오존 및 오존과 과산화수소의 주입비율이 증가할수록 반응 속도상수 k가 급격히 증가하였으며 오존과 과산화수소의 주입비율이 어느 한계 이상에 도달하면 반응 속도상수 k는 더 이상 증가하지 않는 것으로 나타났다. 따라서 오존 주입농도 $0.5\sim2.0$ mg/L 범위에서 오존 대비 과산화수소의 적정 주입비율($(H_2O_2/O_3)$$1\sim2$ 사이인 것으로 나타났다. 급속 모래여과 처리수에서 보다는 오존과 OH 라디칼 소비물질이 많이 존재하는 원수에서의 반응속도 상수가 더 낮은 것으로 나타났다. 호존 주입농도별로 과산화수소 주입농도에 대한 급속 모래여과 처리수중의 geosmin이 제거되는 반감기를 조사한 결과, 오존과 과산화수소 주입농도가 증가할수록 geosmin의 반감기는 급격히 줄어들었으며, 오존만 2 mg/L 주입하여 geosmin을 산화시킨 경우보다 오존 2 mg/L와 과산화수소 10 mg/L를 함께 주입한 경우 반감기가 38.9분에서 4.6분으로 8.5배 정도 감소되는 것으로 나타났다.
수돗물내의 불쾌한 이취미는 수도사업자에게 여러 가지 문제를 일으킨다. 비록 이취미는 건강상에 유해하지는 않지만 소비자들에게 수돗물의 안정성을 의심하게 되는 주된 요인이 되고 있다. 본 연구에서는 낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수에 함유된 geosmin에 대한 오존과 오존/과산화수소 공정에서 접촉시간별 제거경향을 조사한 결과, 오존 단독공정에 비하여 오존과 과산화수소 혼합공정이 오존 단독공정 보다 접촉시간별로 geosmin 제거율이 월등히 증가하였다. 오존과 과산화수소 투입농도에 따른 여과수 중의 geosmin과 2-MIB의 제거특성 평가에서 2-MIB 보다 geosmin이 오존 및 오존/과산화수소 공정에서 제거가 용이한 것으로 나타났다. 원수 및 여과수에 함유된 geosmin과 여과수에 함유된 2-MIB에 대해 오존 주입농도 $0.5\sim2.0$ mg/L 범위에서 오존과 과산화수소 주입비율 $(H_2O_2/O_3)$에 따른 각각의 반응 속도상수 k의 변화를 조사한 결과, 오존 및 오존과 과산화수소의 주입비율이 증가할수록 반응 속도상수 k가 급격히 증가하였으며 오존과 과산화수소의 주입비율이 어느 한계 이상에 도달하면 반응 속도상수 k는 더 이상 증가하지 않는 것으로 나타났다. 따라서 오존 주입농도 $0.5\sim2.0$ mg/L 범위에서 오존 대비 과산화수소의 적정 주입비율($(H_2O_2/O_3)$$1\sim2$ 사이인 것으로 나타났다. 급속 모래여과 처리수에서 보다는 오존과 OH 라디칼 소비물질이 많이 존재하는 원수에서의 반응속도 상수가 더 낮은 것으로 나타났다. 호존 주입농도별로 과산화수소 주입농도에 대한 급속 모래여과 처리수중의 geosmin이 제거되는 반감기를 조사한 결과, 오존과 과산화수소 주입농도가 증가할수록 geosmin의 반감기는 급격히 줄어들었으며, 오존만 2 mg/L 주입하여 geosmin을 산화시킨 경우보다 오존 2 mg/L와 과산화수소 10 mg/L를 함께 주입한 경우 반감기가 38.9분에서 4.6분으로 8.5배 정도 감소되는 것으로 나타났다.
Unpleasant tastes and odors in drinking water cause same problems for water utilities across Korea. Even though tastes and odors do not create health problems, they are main concerns for consumers who determine the safety of their drinking water. In this study, two different odor producing compounds...
Unpleasant tastes and odors in drinking water cause same problems for water utilities across Korea. Even though tastes and odors do not create health problems, they are main concerns for consumers who determine the safety of their drinking water. In this study, two different odor producing compounds(geosmin 2-MIB) in the Nakdong river water and rapid sand filtered rater were treated by advanced oxidation of $O_3/H_2O_2$ process. The experimental results showed that the removal efficiency of geosmin with the use of 5 mg/L of $O_3$ and $H_2O_2$ was higher than efficiency with the use of $O_3$ alone for both the raw water and the sand filtered water. And in general, the removal efficiency of geosmin was higher than 2-MIB in the sand filtered water. Under the range of $O_3$ concentration $0.5\sim2.0$ mg/L, the removal rate constants(k) of geosmin for the raw and sand filtered waters, and the one of 2-MIB in the sand filtered water were increased rapidly as doses of $O_3$, and $H_2O_2$, increased. The removal rate constants(k) do not increase any more when $H_2O_2/O_3$ ratio increases above the optimum ratio. The optimum ratio of $H_2O_2/O_3$, dose was $1.0\sim2.0$ for both geosmin and 2-MIB. The removal rate constant(k) becomes lower when OH radical consuming materials are present in raw water. The half-life of geosmin decreased rapidly as the $O_3$ and $H_2O_2$ doses increase in the sand filtered water. The half life decreased about 8.5 times with the use of 2 mg/L of $O_3$ and 10 mg/L of $H_2O_2$ than with the use of 2 mg/L of $O_3$ alone for the sand filtered water.
Unpleasant tastes and odors in drinking water cause same problems for water utilities across Korea. Even though tastes and odors do not create health problems, they are main concerns for consumers who determine the safety of their drinking water. In this study, two different odor producing compounds(geosmin 2-MIB) in the Nakdong river water and rapid sand filtered rater were treated by advanced oxidation of $O_3/H_2O_2$ process. The experimental results showed that the removal efficiency of geosmin with the use of 5 mg/L of $O_3$ and $H_2O_2$ was higher than efficiency with the use of $O_3$ alone for both the raw water and the sand filtered water. And in general, the removal efficiency of geosmin was higher than 2-MIB in the sand filtered water. Under the range of $O_3$ concentration $0.5\sim2.0$ mg/L, the removal rate constants(k) of geosmin for the raw and sand filtered waters, and the one of 2-MIB in the sand filtered water were increased rapidly as doses of $O_3$, and $H_2O_2$, increased. The removal rate constants(k) do not increase any more when $H_2O_2/O_3$ ratio increases above the optimum ratio. The optimum ratio of $H_2O_2/O_3$, dose was $1.0\sim2.0$ for both geosmin and 2-MIB. The removal rate constant(k) becomes lower when OH radical consuming materials are present in raw water. The half-life of geosmin decreased rapidly as the $O_3$ and $H_2O_2$ doses increase in the sand filtered water. The half life decreased about 8.5 times with the use of 2 mg/L of $O_3$ and 10 mg/L of $H_2O_2$ than with the use of 2 mg/L of $O_3$ alone for the sand filtered water.
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문제 정의
본 연구는 낙동강 원수중의 난분해성 물질들을 효과적으로 처리하기 위하여 연구되고 있는 고도 산화공정중 O3/H2O2 공정을 이용하여 이취미 물질의 산화 제거 정도를 살펴보기 위하여 수행되었다. 본 실험에서는 O3/H2O2 공정에서O3 및 H2O2 주입농도별 낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수 중의이취미 물질에 대한 산화능을 조사하였으며, 특히 geosmin과 2-MIB에 대한 반응 속도상수 k와 반감기 l1/2를 구하여 각각의 반응조건에서의 산화효율을 평가하였다.
제안 방법
매리원수의 경우는 침전 가능한 입자를 30분 정도 침전 시켜 제거한 후 실험에 사용하였으며, 급속모래여과 처리 수는 별도의 전처리 없이 실험에 사용하였다. Table 1에 실험에 사용한 시료수의 성상을 나타내었다.
수행되었다. 본 실험에서는 O3/H2O2 공정에서O3 및 H2O2 주입농도별 낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수 중의이취미 물질에 대한 산화능을 조사하였으며, 특히 geosmin과 2-MIB에 대한 반응 속도상수 k와 반감기 l1/2를 구하여 각각의 반응조건에서의 산화효율을 평가하였다.
시료 채수는 20분간 접촉이 끝난 후 시료 채수구를 통하여 1 L를 채수하여 이취미 물질을 분석하였다. 분석 전에 시료수중의 잔류오존을 제거하기 위해 Na2S2O3(Junsei Chemical, Japan)를 20 mg/L 이하의 농도가 되도록 투입하였으며, 또한 잔존하는 과산화수소의 활성을 방지하기 위해 0.5% ca- talase(79% protein, Sigma-Aldrich, USA.)를 시료 1 L에 0.5 mL를 주입하여 과산화수소의 활성을 방지하였다13)
1 ~10 mg/L 범위로 투입하여 실험하였다. 시료 채수는 20분간 접촉이 끝난 후 시료 채수구를 통하여 1 L를 채수하여 이취미 물질을 분석하였다. 분석 전에 시료수중의 잔류오존을 제거하기 위해 Na2S2O3(Junsei Chemical, Japan)를 20 mg/L 이하의 농도가 되도록 투입하였으며, 또한 잔존하는 과산화수소의 활성을 방지하기 위해 0.
접촉조는 직경 10 cm, 높이 150 cm이며, 기 . 액 접촉반응의 효율을 높이기 위해 하부에 원형 diffuser 를 설치하여 주입되는 오존을 효과적으로 용해시켰으며, 연결 관을 부식 및 오존과의 반응을 고려하여 실리콘 관을 사용하였다. 오존 발생장치는 OZAT® CFS-lA(Ozonia, Switzer- land)를 이용하였으며, 오존 투입농도를 측정하기 위하여 오존 모니터 (PCI Ozone & Control System Inc.
액 접촉반응의 효율을 높이기 위해 하부에 원형 diffuser 를 설치하여 주입되는 오존을 효과적으로 용해시켰으며, 연결 관을 부식 및 오존과의 반응을 고려하여 실리콘 관을 사용하였다. 오존 발생장치는 OZAT® CFS-lA(Ozonia, Switzer- land)를 이용하였으며, 오존 투입농도를 측정하기 위하여 오존 모니터 (PCI Ozone & Control System Inc., U.S.A.)를 설치하였다. 접촉조로 유입되는 가스유량은 1 L/min으로 일정하게 주입하였으며, 과산화수소는 정량펌프를 이용하여 5 mL/min 유속으로 주입되도록 설치하였고, 실험조건에 따라 과산화수소 용액의 농도를 조절하였다.
오존/과산화수소 접촉실험은 20분으로 고정하여 실험하였으며, 오존은 0.1 ~20 mge 범위로 투입하였으며, 과산화수소의 경우는 0.1 ~10 mg/L 범위로 투입하여 실험하였다. 시료 채수는 20분간 접촉이 끝난 후 시료 채수구를 통하여 1 L를 채수하여 이취미 물질을 분석하였다.
원수와 급속 모래여과 처리수의 UV-254와 DOC는 0.2 pm 멤브레인 여지(Sartorius, Germany)로 여과한 후 그 여액을 사용하여 UV-Vis spectrophotometer(UV-2401 PC, Shimadzu,Japan)와 TOC analyzer(Sievers 820, Sievers, USA)로 분석하였으며, 탁도는 탁도계(2100AN, HACH, U.S.A.)를 이용하여 분석하였다.
하였다. 이취미 물질 전처리는 시료수 10 mL를 20 mL vial에 취한 후 길이 10 mm, 두께 3.2 mm인 교반막대(Twister) 를 투입하여 1, 200 rpm으로 90분 동안 회전시키면서 시료 수에 함유된 이취미 물질을 흡착 추출한 후 수분이 제거되고 이 취미 물질이 흡착되어 있는 교반막대를 auto sampler가 부착되어 있는 TDS-2 system(Gerstel, Germany)을 이용하여 28CTC까지 열을 가하여 5분 동안 이취미 물질을 탈착시켰다. 탈착된 이취미 물질은 GC 도입부(injector)에 설치되어 있는 CIS4 PTV(Gerstel, Germany)에서 액체질소에 의해 -120℃로 응축되어 있다가 일시에 GC/MSD로 주입되어 분석된다.
)를 설치하였다. 접촉조로 유입되는 가스유량은 1 L/min으로 일정하게 주입하였으며, 과산화수소는 정량펌프를 이용하여 5 mL/min 유속으로 주입되도록 설치하였고, 실험조건에 따라 과산화수소 용액의 농도를 조절하였다.
대상 데이터
본 실험에 사용된 이취미 물질들은 geosmin(trans-1, 10- dimethyl-trans-9-decalol)과 2-MIB(2-methylisobomeol), 2종이며, 순도 99.9% 이상의 표준물질급 시약RSupelco, U.S.A.)을사용하였다.
시료수 조제는 낙동강 하류 매리지역의 원수와 매리 원수를 정수 처리하는 pilot-plant의 급속모래여과 처리수에 각각의 이 취미 물질을 500 ng/L의 농도로 희석하여 실험에 사용하였다. 매리원수의 경우는 침전 가능한 입자를 30분 정도 침전 시켜 제거한 후 실험에 사용하였으며, 급속모래여과 처리 수는 별도의 전처리 없이 실험에 사용하였다.
이론/모형
PolydimethyIsiloxane(PDMS)코팅되어 있는 교반막대 (Twister™, Gerstel, Germany)에 이취미 물질을 흡착시켜 수중에서 분리하는 교반막대 흡착추출법(stir bar sorptive extraction: SBSE)을 전처리 법으로 사용하였으며, I' 분석은 GC/MSD 로 하였다. 이취미 물질 전처리는 시료수 10 mL를 20 mL vial에 취한 후 길이 10 mm, 두께 3.
성능/효과
많은 연구와 관심을 기울이고 있다.'2)하천수나 호소수에는 다양한 이취미 물질들이 함유되어 있지만 민원 발생 빈도와 수돗물 불신에 영향을 미치는 비중으로 보면 geosmin 과 2-methylisobomeol(2-MIB)7} 가장 대표적이라 할 수 있다. Geosmin과 2-MIB는 남조류나 방선균의 대사산물로 수돗물에서 매우 낮은 농도로 검출된다.
Fig. 3(a)와 (b) 에서와 같이 오존 단독공정에서 오존 5 mg/L 주입시 여과수의 경우 47% 정도의 제거율을 나타내었으나, 원수 중에 함유된 geosmine 35% 정도의 제거율을 나타내어 12% 정도의 제거율 차이를 보였으며, 20 mg/L의 오존을 투입한 경우 여과수와 원수에서의 제거율이 각각 82%와 55%로 나타나 27% 정도의 제거율 차이를 보였다. 또한, 원수 중에 함유된 geosmin 제거를 위해 과산화수소와 오존을 함께 주입한 경우도 과산화수소의 주입농도가 증가할수록 제거율은 상승하지만 여과수의 경우보다 전체적으로 낮은 제거율을 보이고 있다.
Fig. 2(a)와 (b)에서 5 mg/L의 오존 주입농도에서 오존 단독공정과 오존/과산화수소 공정에서의 geosmin 제거율을 접촉 시간 5분, 10분, 15분 및 20분에서 비교하여 보면 오존 단독공정의 경우 제거율이 각각 26%, 37%, 45% 및 47%로 나타났으며, 오존과산화수소 공정에서는 각각 64%, 82%, 92% 및 99%로 나타나 오존 단독공정에 비하여 오존/과산화수소 공정이 geosmin 산화력 면에서 월등히 높은 것으로 나타났다.
geosmin 제거경향을 나타낸 Fig. 2(b)와 (c)에서 오존투입농도를 5 mg/L로 하여 접촉시간 5분, 10분, 15분 및 20 분에서 제거율을 비교한 결과, 여과수에서는 각각 64%, 82%, 92% 및 99%의 제거율을 나타내었으며, 반면 원수에서는 각각 25%, 30%, 33% 및 35%의 제거율을 나타내어 수증에 함유된 산화제 소모물질 (ex: NOM and 알칼리도 등)의 함량에 따라 산화효율에 많은 차이를 보였다.
0 mg/L에서 과산화수소와 오존 비율(H2O2/O3)의 한계점은 1~2 사이인 것으로 나타났다. 따라서 H2O2/O3이 2 이하의 범위에서는 H2O2/O3 의 비율이 증가할수록 반응속도 상수도 증가하였으며, 급속 모래 여과 처리수에서 보다는 오존과 OH 라디칼 소비물질이 많이 존재하는 원수에서의 반응속도 상수가 더 낮은 것으로 나타났다.
낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수에 함유된 geosmin 에 대한 오존과 오존/과산화수소 공정에서 접촉시간별 제거 경향을 조사한 결과, 오존 단독공정에 비하여 오존/과산화수소 혼합공정에서 접촉시간별로 geosmin 제거율이 월등히 증가하였다. 오존과 과산화수소 주입농도에 따른 여과수 중의 geosmin과 2-MIB 의 제거특성 평가에서 2-MIB 보다 geosmin 이 오존 및 오존/과산화수소 공정에서 제거가 용이한 것으로 나타났다.
Masten 등19)은 수중의 탄산염 (carbonate)과 중탄산염 (bicarbonate) 같은 알칼리도유발물질이 OH 라디칼의 scavenger로 작용한다고 보고하였다. 낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수증에 함유된 오존 소비물질들은 수증의 유기탄소 성분(DOC)들과 알칼리도 유발물질들로서 낙동강 원수와 모래여과 처리수 증의 이들 농도는 Table 1에서 볼 수 있듯이 모래여과 처리수에 비해 원수가 2배 정도로 높게 나타났다.
0 mg/L에서 과산화수소와 오존 비율(H2O2/O3)의 한계점은 1~2 사이인 것으로 나타났다. 따라서 H2O2/O3이 2 이하의 범위에서는 H2O2/O3 의 비율이 증가할수록 반응속도 상수도 증가하였으며, 급속 모래 여과 처리수에서 보다는 오존과 OH 라디칼 소비물질이 많이 존재하는 원수에서의 반응속도 상수가 더 낮은 것으로 나타났다.
오존/과산화수소 공정의 경우는 오존 단독공정 보다 전체적으로 높은 제거율을 보이고 있으며, 과산화수소 투입농도가 증가할수록 제거율은 증가하는 것으로 나타났다. 또한 원수에 함유된 geosmin의 산화 제거에서는 여과수의 경우보다 전체적으로 낮은 제거율을 보이고 있으며, 과산화수소의 주입농도가 높아질수록 제거율은 증가하는 경향을 나타내었다.
이것은 앞에서도 언급하였듯이 원수증에 함유된 오존과 OH 라디칼 소모성 물질들에 의해 나타나는 결과로 판단된다. 또한, 오존 농도와 과산화수소 투입농도가 증가할수록 geosmin 의 반감기는 급격히 줄어드는 것을 알 수 있으며, 오존만 2 mg/L 투입하여 geosmin을 산화시킨 경우보다 오존 2 mg/L와 과산화수소 10 mg/L를 함께 투입한 경우가 반감기가 38.9 분에서 4.6분으로 8.5배 정도 감소되는 것으로 나타났다.
3(a)와 (b) 에서와 같이 오존 단독공정에서 오존 5 mg/L 주입시 여과수의 경우 47% 정도의 제거율을 나타내었으나, 원수 중에 함유된 geosmine 35% 정도의 제거율을 나타내어 12% 정도의 제거율 차이를 보였으며, 20 mg/L의 오존을 투입한 경우 여과수와 원수에서의 제거율이 각각 82%와 55%로 나타나 27% 정도의 제거율 차이를 보였다. 또한, 원수 중에 함유된 geosmin 제거를 위해 과산화수소와 오존을 함께 주입한 경우도 과산화수소의 주입농도가 증가할수록 제거율은 상승하지만 여과수의 경우보다 전체적으로 낮은 제거율을 보이고 있다. 이것은 낙동강 원수와 급속 모래여과 처리수 중에 함유된 오존 소비물질(scavenger)과 오존의 산화효율을 저해하는 물질들의 함량 차이에서 기인된 것으로, 오존과 생성된 OH 라디칼이 이취미 물질 산화와 함께 오존 소비물질들의 산화에도 소비되기 때문으로 판단된다.
오존 주입농도별로 과산화수소 주입농도에 대한 급속 모래 여과 처리수중의 geosmin이 제거되는 반감기를 조사한 결과, 오존 농도와 과산화수소 주입농도가 증가할수록 geosmin의 반감기는 급격히 줄어들었으며, 오존만 2 mg/L 주입하여 geosmin을 산화시킨 경우보다 오존 2 mg/L와 과산화수소 10 mg/L를 함께 주입한 경우가 반감기가 38.9분에서 4.6분으로 8.5배 정도 감소되는 것으로 나타났다.
전체적으로 오존과 과산화수소주입에 따른 geosmin과 2-MIB의 제거경향은 거의 유사하게 나타나고 있다. 오존/과산화수소 공정의 경우는 오존 단독공정 보다 전체적으로 높은 제거율을 보이고 있으며, 과산화수소 투입농도가 증가할수록 제거율은 증가하는 것으로 나타났다. 또한 원수에 함유된 geosmin의 산화 제거에서는 여과수의 경우보다 전체적으로 낮은 제거율을 보이고 있으며, 과산화수소의 주입농도가 높아질수록 제거율은 증가하는 경향을 나타내었다.
오존과 과산화수소 주입농도에 따른 여과수 중의 geosmin과 2-MIB 의 제거특성 평가에서 2-MIB 보다 geosmin 이 오존 및 오존/과산화수소 공정에서 제거가 용이한 것으로 나타났다.
원수와 여과수에 함유된 geosmin과 여과수에 함유된 2-MIB 에 대해 오존 투입농도 0.5 ~ 2.0 mg/L에서 오존과 과산화수소 주입비율(H2O2/O3)에 따른 각각의 반응 속도상수 k의 변화를 조사한 결과, 오존 주입량 및 오존과 과산화수소의 비율이 증가할수록 반응 속도상수 k가 급격히 커졌으며, 오존과 과산화수소의 비율이 어느 한계 이상에 도달하면 반응 속도상수 k는 더 이상 증가하지 않는 것으로 나타났다. 오존주입농도 0.
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