본 연구는 대표적인 유기성 폐기물인 음식물쓰레기와 폐활성슬러지를 처리함과 동시에 수소를 생물학적인 방법으로 생성하기 위하여 운전인자인 가용화 방법, pH, VFAs 및 음식물쓰레기와 폐활성슬러지의 최적 혼합비율을 도출하고자 하였다. 폐활성슬러지의 수소 생성량을 높이기 위해 다양한 가용화 방법을 적용하여 그에 따른 수소 수율을 비교한 결과 알칼리와 초음파처리 한 병합처리에서 4.3 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$로 가장 높았으며, 음식물쓰레기와 가용화 된 폐활성슬러지를 혼합한 경우에도 병합처리 한 가용화 방법에서 수소 수율이 13.8 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$로 가장 높았다. 또한 pH는 $5.0\sim5.5$에서 운전시 가장 높은 수소 생성량을 보였으며, 음식물쓰레기와 가용화 된 폐활성슬러지의 최적 혼합비율은 2 : 1에서 수소 생성량이 5.0 L $H_2/L/d$로 가장 높았다. 생물학적 수소 생성이 많을수록 VFAs는 프로피온산의 농도가 낮았고, 부티르산이 아세트산보다 높은 비율로 생산되었다.
본 연구는 대표적인 유기성 폐기물인 음식물쓰레기와 폐활성슬러지를 처리함과 동시에 수소를 생물학적인 방법으로 생성하기 위하여 운전인자인 가용화 방법, pH, VFAs 및 음식물쓰레기와 폐활성슬러지의 최적 혼합비율을 도출하고자 하였다. 폐활성슬러지의 수소 생성량을 높이기 위해 다양한 가용화 방법을 적용하여 그에 따른 수소 수율을 비교한 결과 알칼리와 초음파처리 한 병합처리에서 4.3 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$로 가장 높았으며, 음식물쓰레기와 가용화 된 폐활성슬러지를 혼합한 경우에도 병합처리 한 가용화 방법에서 수소 수율이 13.8 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$로 가장 높았다. 또한 pH는 $5.0\sim5.5$에서 운전시 가장 높은 수소 생성량을 보였으며, 음식물쓰레기와 가용화 된 폐활성슬러지의 최적 혼합비율은 2 : 1에서 수소 생성량이 5.0 L $H_2/L/d$로 가장 높았다. 생물학적 수소 생성이 많을수록 VFAs는 프로피온산의 농도가 낮았고, 부티르산이 아세트산보다 높은 비율로 생산되었다.
In this study, Bio-hydrogen is produced from organic waste mixtures containing food waste and waste activated sludge (WAS). The effects of different operational factor on hydrogen production, including various solubilization methods for pretreatments of WAS, pH and different ratios of food waste and...
In this study, Bio-hydrogen is produced from organic waste mixtures containing food waste and waste activated sludge (WAS). The effects of different operational factor on hydrogen production, including various solubilization methods for pretreatments of WAS, pH and different ratios of food waste and WAS, were investigated. The highest hydrogen production values are obtained as 4.3 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$ in the case of applying the mixed pre-treatments of alkali and ultrasonic. The pH value in bio-reactor increased from 4 to 8 after the ultrasonic treatment with alkali and the hydrogen yield touched its highest value in the pH range of 5.0 to 5.5. Similarly, the hydrogen production reached the level of 13.8 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$ using the same pre-treatment method from the mixture of food waste and WAS. The ratio of 2 : 1 produced a maximum amount of hydrogen of 5.0 L $H_2/L/d$. The amount of volatile fatty acids(VFAs) including acetate, propionate and butyrate, were also varied considerably. Propionate decreased consistently with rising of hydrogen while butyrate comparing to acetate relatively increased in the effluent.
In this study, Bio-hydrogen is produced from organic waste mixtures containing food waste and waste activated sludge (WAS). The effects of different operational factor on hydrogen production, including various solubilization methods for pretreatments of WAS, pH and different ratios of food waste and WAS, were investigated. The highest hydrogen production values are obtained as 4.3 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$ in the case of applying the mixed pre-treatments of alkali and ultrasonic. The pH value in bio-reactor increased from 4 to 8 after the ultrasonic treatment with alkali and the hydrogen yield touched its highest value in the pH range of 5.0 to 5.5. Similarly, the hydrogen production reached the level of 13.8 mL $H_2/g$$VS_{consumed}$ using the same pre-treatment method from the mixture of food waste and WAS. The ratio of 2 : 1 produced a maximum amount of hydrogen of 5.0 L $H_2/L/d$. The amount of volatile fatty acids(VFAs) including acetate, propionate and butyrate, were also varied considerably. Propionate decreased consistently with rising of hydrogen while butyrate comparing to acetate relatively increased in the effluent.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 버려지는 폐활성슬러지와 음식물쓰레기를 에너지원으로 삼고자 이들을 대상으로 생물학적 수소생산을 위하여 운전인자인 가용화 및 최적 pH, 폐 활성슬러지와 음식물쓰레기의 최적 혼합비율을 도출하고자 하였다.
폐활성슬러지를 이용한 가용화 방법에는 오존 처리,12) 열처리,13) 알칼리처리,14) 초음파처리15)등 다양한 방법들이 있다. 하지만 이런 선행된 가용화방법은 슬러지의 감량화가 목적이었지만 본 연구에서는 이런 가용화된 폐 활성슬러지를 이용하여 수소를 생산하고자 하였으며, 슬러지의 탄수화물 부족을 채우기 위하여 음식물쓰레기와 혼합하였다.
제안 방법
가스성분과 VFAs의 분석은 TCD와 FID가 장착된 Gas Chro- matograph(GC 6000series, Younglin, Korea)을 이용하여 측정하였고, 분석조건은 Table 2에 나타내었다.
1의 (b)와 같은 반응기(bio reactor system, Model KF-10 L)를 사용하였다. 반응기의 총 용적은 5 L이며 기질로는 음식물쓰레기와 알칼리와 초음파로 병합처리한 폐활성 슬러지를 이용하여 식종균과 1 : 1 (v/v)로 혼합 후 유효부피가 3 L가 되도록 하였고, 혐기성 조건을 위하여 N2로 충분히 탈기를 시킨 후 실험을 시작하였으며, 3 M KOH와 3 M HC1 을 이용하여 pH를 각각 4, 5, 6, 7, 8에서 48시간, 150 rpm 그리고 37± TC 조건 하에서 회분 형태로 실험하였다.
사용된 가용화 기술은 3 M KOH를 이용하여 pH 12로 조정한 알칼리처리, 3 M HC1 를 이용하여 pH 2로 조정한 산처리, digital ultrasonic homogenizer(sonoplus, Germany)로 20 kHz 처리한 초음파처리, auto clave에서 120℃로 열처리 그리고 병합처리(알칼리처리와 초음파처리)를 사용하였다. 이때 가용화 시간은 30분 적용하였다.
생성된 가스량은 반응기 내부에 형성된 수소의 분압으로 수소생성 효율에 영향을 미치지 않도록 wet gas-meter(Model W-NK-0.5, SHINAGAWA, Japan)를 이용하여 기체가 발생할 때 바로 배출과 동시에 측정이 가능하도록 하였다."22)
음식물쓰레기 와 알칼리와 초음파로 병합처리 한 폐활성 슬러지를 같은 비율로 혼합한 기질과 식종균을 1 : l(v/v)로 하여 수소생성에 있어서 pH의 영향을 관찰하였다. pH는 수소생성 시 미치는 환경요인 중 하나로, 생성되는 유기산의 영향으로 강하된다.
음식물쓰레기와 폐활성슬러지의 혼합비율에 따른 수소 생성 실험은 Fig. 1의 (b)와 같은 반응기를 사용하였고, 음식물쓰레기와 병합처리 한 폐활성슬러지의 혼합비율은 각각 1 : 1, 2: I, 3 : I 그리고 1 : 3의 기질을 사용하였고, 식종균과 1 : 1 (v/v)로 혼합하여 실험하였다. 반응기의 유효부피는 3 L이었으며, N2를 이용하여 탈기 시킨 후, 온도는 37±1℃, 150 rpm 그리고 pH 5.
7에 보였다. 음식물쓰레기와퍠활성슬러지의 혼합비율(폐활성슬러지 : 음식물쓰레기)은 각각 1 : 1, 2 :1, 3 :1 그리고 1 : 3이었으며 식종균과 1 : l(v/v) 로 혼합하여 실험하였고, pH 5.5(± 0.1), 온도는 37±1 ℃에서회분형태로 실험하였다.
일정한 간격으로 시료를 채취하여 TS, VS, TCODcr, SCODcr 등의 성상분석을 실시하였으며, 이 항목들은 Standard Method 에 준하여 측정하였다.
폐활성슬러지를 기질로 하여 고효율로 수소를 생성하고 자폐 활성슬러지만을 대상으로 다양한 가용화 기술을 적용하였고, 가용화 처리 방법에 따른 수소 생성 변화를 Fig. 2에 나타내었다. 실험결과 알칼리처리에서 1.
대상 데이터
기질로 사용된 폐활성슬러지는 서울시 J 물재생센터에서 채취한 반송슬러지를 중력침강 후에 상등액을 분리하여 제거하고 남은 슬러지를 폐활성슬러지(Waste activated sludge) 로 사용하였고, 음식물쓰레기 (Food waste)는 학교 내 구내식당으로부터 채취하여 가정용 믹서기로 파쇄하여 사용하였다. 이때 사용된 폐활성슬러지와 음식물쓰레기의 특성은 다음 Table 1과 같다.
수소 생성 효율을 높이기 위해 유기물의 농도가 높은 음식물쓰레기를 폐활성슬러지와 혼합하여 기질로 사용하였다. 동일한 가용화 방법들을 폐활성슬러지에 적용하여, 음식물쓰레기와 가용화된 폐활성슬러지를 같은 비율로 혼합한 기질 과식 종균을 1 : l(v/v)로하여 pH 5.
성능/효과
1) 폐활성슬러지의 가용화 방법으로 알칼리처리, 산처리, 초음파처리, :열처리, 병합처리(알칼리처리와 초음파처리)를 사용한 결과」병합처리한 가용화 방법에서 수소 수율이 4.3 mL H2/g VSconwmed로 가장 높았다.
나뉜다.2) 물리화학적 방법은 화석연료에서 얻은 에너지를 사용하거나 생산량 보다 더 많은 에너지를 투입해 주어야 하는 등 근본적으로 친환경적인 방법이라 할 수 없다. 이에 반해 생물학적인 방법은 폐자원으로부터 미생물에 의해 수소를 생산 할 수 있기 때문에 관심이 점점 증가 되고 있다.
2) 음식물쓰레기와 병합처리한 폐활성슬러지를 같은 비율로 혼합한 기질과 식종균을 1 : l(v/v)로 하여 실험한 결과, 13.8 mL H2/g VSggmed의 수소를 생성할 수 있었고, 폐 활성슬러지만을 사용한 경우보다 약 4배 정도의 수소 생성 효율을 보였다.
3) 음식물쓰레기와 병합처리한 폐활성슬러지를 같은 비율로 혼합한, 기질과 식종균을 1 : l(v/v)로 하여 각각 pH 4에서 8까지 실험한 결과, 수소 생성량이 pH 5.0에서 1.6 L Hi/L/d, 5.5에서 1.8 L Hz/L/d로, 다른 pH조건보다 수소생성이 우수하여, 수소가 생성되는 최적의 pH조건은 5.0-5.5 사이로 사료된다.
4) 음식물쓰레기와 병합처리한 폐활성슬러지의 비율을 1 : 1, 2: 1, 3 : 1 그리고 1 : 3으로 혼합한 기질과 식종균을 1 : l(v/v) 로 하여 실험한 경우 1 : 1에서 1.8 L H2/L/d이었고, 2: 1에서는 5.0 L Hz/L/d로 가장 높은 수소가 생성되었다.
5) 높은 효율의 생물학적 수소 생성 시 VFAs의 조성분포는부티르산이 아세트산보다 더 높은 비율를 차지하였고, 프로피온산은 적은 양을 차지하였다.
하지만 음식물쓰레기와 폐활성슬러지의 혼합비율이 3:1인 경우, 앞서 서술한 바와 같이 생물학적 수소 생성에서 프로피온산 생산량과 B/. A 비를 보면, 다른 경우보다 프로피온산의 함량이 매우 높으며, B/A 비가 낮은 것으로 나타났다. 따라서 이러한 결과.
약 3시간 후 수소가 생성되기 시작하였으며 16시간경과 시 최고치를 보였으며 18시간이 지나면서 수소생성은 현저히 줄어들었다. VFAs의 조성변화를 보면, 앞서 서술 한식 (1)과 같이 아세트산이 생성될 때 수소가 4몰, 식 (2) 와같이 부티르산이 생성될 때 수소가 2몰 생성되어, 아세트산이 수소 생성에 더 큰 영향을 미칠 것으로 예상하였으나, 본연구에서는 VIAs의 아세트산보다 부티르산이 생산이 증가할수록 수소 생성에 더 유리하게 작용되어 부티르산이 아세트산보다 수소생성에 더 영향을 미치는 것으로 판단된다. 또한 18시간 이후 프로피온산의 생산비율이 높아지면서 식 (3) 에 의해 기질의 대사 경로가 수소 생성에서 소모쪽으로 이동된 것으로 판단된다.
기질로 음식물쓰레기와 폐활성슬러지를 혼합하였을 때, 모든 가용화 처리 방법에서 높은 수소 수율를 보이고 있으며, 가장 높은 수소 수율 가용화 기술은 알칼리처리와 초음파처리를 병합한 기술이 13.8 mL H2/g V&gumed의 수소를 생성했으며, 3태 활성슬러지만을 사용한 경우보다 약 4배 정도의 수소 수율- 향상을 보였다. 음식물쓰레기의 주입에 따른 수소 이유는 폐활성슬러지의 경우 유기물의 함량 낮아 단독으로 생물학적 수소 생성 기질로 이용하기에는 문제가 있지만, 음식물쓰레기를 같이 동시에 사용할 경우, 존 유기물의 증가 뿐만 아니라, 폐활성슬러지는 높은 알칼리도를 함유하고 있고, 음식물쓰레기는 유기물의 농도는 높으나 낮은 알칼리도를 함유하고 있으므로 이런 두 유기성 폐기물의 특성상 이들을 기질로 이용할 경우 서로 길항 작용을 할 수 있어서 수소 수율이 증가한 것으로 사료된다.
8 L Hz/L/d로 가장 많이 생성되었으며, pH 4 이하와 pH 7 이상에서는 수소가 거의 생성되지 않았는데, 이는 다른 연구결과”~29)와 유사하였다. 또한 pH 5.0~5.5에서 운전할 경우 메탄균과 같은 수소 소비균을 제어할 수 있어서 음식물쓰레기와 폐 활성슬러지를 혼합한 기질를 사용하여 생물학적으로 수소를 생성하고자 할 때의 최적 pH 조건은 5.0~5.5인 것으로 판단된다.
소모되는 것으로 보고된 바 있다. 병합처리를 한 경우 가장 높은 B/A([butyrate / acetate]) 비를 보이는데, 이는 주대사 경로가 수소 생성 경로로 진행되었음을 의미하며, 프로피온산의 생산량의 경우 수소 생성이 적은 열처리에서 가장 많았고 병합처리가 가장 적게 포함되어 있었다. 따라서 폐 활성슬러지에 열처리를 적용하여 가용화 효율을 증가시켰다고 하더라도 프로피온산이 상대적으로 많이 생산되어 수소생성을 저해한 것으로 사료된다.
2에 나타내었다. 실험결과 알칼리처리에서 1.4 mL H2/g VSconsumed, 초음파처리에서 1.9 mL H2/g VSggmed로 다른 전처리 방법에 비해 수소 생성이 높았다. 이에 서로 병합하여 처리한 결과, 수소 생성이 4.
5에 나타내었다. 실험결과, pH 5.0에서 1.6 L Hz/L/d, 5.5에서 1.8 L Hz/L/d로 가장 많이 생성되었으며, pH 4 이하와 pH 7 이상에서는 수소가 거의 생성되지 않았는데, 이는 다른 연구결과”~29)와 유사하였다. 또한 pH 5.
앞선 실험에서 폐활성슬러지만을 사용하여 수소 생성을 할 경우 보다 음식물쓰레기와 폐활성슬러지를 혼합하여 수소 생성을 하면 효율을 높일 수 있다는 가능성을 보았다. 이에 음식물쓰레기와 알칼리와 초음파로 병합처리한 폐활성 슬러 지를 이용하여, 서로 다른 유기성 폐기물의 비율에 따른 수소생성 및 B/A 비의 변화를 Fig.
6에 보였다. 약 3시간 후 수소가 생성되기 시작하였으며 16시간경과 시 최고치를 보였으며 18시간이 지나면서 수소생성은 현저히 줄어들었다. VFAs의 조성변화를 보면, 앞서 서술 한식 (1)과 같이 아세트산이 생성될 때 수소가 4몰, 식 (2) 와같이 부티르산이 생성될 때 수소가 2몰 생성되어, 아세트산이 수소 생성에 더 큰 영향을 미칠 것으로 예상하였으나, 본연구에서는 VIAs의 아세트산보다 부티르산이 생산이 증가할수록 수소 생성에 더 유리하게 작용되어 부티르산이 아세트산보다 수소생성에 더 영향을 미치는 것으로 판단된다.
8에 보였다. 음식물쓰레기와 폐 활성슬러지의 혼합비율이 2 : 1과 3 : 1에서 VFAs가 48, 675 mg- COD/L, 47, 901 mg-COD/L로 가장 높게 나왔지만, 음식물쓰레기와 폐활성슬러지를 3 : 1로 혼합한 경우, 수소 생성량은 가장 낮은 것으로 나타났다. 그 이유는 음식물쓰레기의 비율이 높은 혀우 유기물의 함량도 높게 되므로 이러한 유기물을 이용하여 저급 지방산 등을 포함한 VFAs 생산 효율이 다른 경우보.
음식물쓰레기와 폐활성슬러지를 1 : 1로 혼합하여 실험한 결과, 수소 생성량이 1.8 L H2/L/d이었고, 2: 1로 혼합하였을 때는 5.0 L H2/L/d의 수소가 생성되었다. 음식물쓰레기의 비율이 높아지면서 수소 생성이 많은 이유는, 용존유기물 농도가 높을수록 더 많은 수소가 생성된 것으로 사료되어지며, 이에 음식물쓰레기 의 비율을 높여 음식물쓰레기 : 폐활성슬러지 = 3:1로 실험하였으나 수소는 거의 생성되지 않았다.
9 mL H2/g VSggmed로 다른 전처리 방법에 비해 수소 생성이 높았다. 이에 서로 병합하여 처리한 결과, 수소 생성이 4.3 mL H2/g VSconsumed로 높은 수소 생성 효율을 보였으며, 가용화율(SCOD/TCOD)도 가장 높게 나왔다. 모든 시료의 초기 pH는 8.
후속연구
이를 통하여 향후 유기성 폐기물의 자원화와 처리 시스템으로의 활용이 가능할 뿐만 아니라, 청정에너지인 수소를 경제적인 방법으로 생성할 수 있을 것으로 사료된다.
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