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문제 정의
- 본 연구에서는 네 종류의 평판 음극 지지형 SOFC 스택을 설계, 제작, 운전하고 평가하였다. 모든 스택은 내부 매니폴드 형식 및 Cross flow 방식으로 설계되었다.
- 조건을 만족시켜야 한다. 본 연구에서는 음극 지지형 단 전지와 금속 연결재를 사용하여 스택들을 개발하는 연구를 통하여 IkW 이상의 스택 제조기술을 확보함과 동시에, 상업화에 좀 더 접근한 스택 제조가 가능함을 보였다.
- 본 연구에서는 최종 IkW 최대출력 스택을 제작하기 위하여 단계적으로 단전지, 3매 셀 8매 셀 16매 셀로 구성된 스택을 제작하였다. 단계별로 각 평가장치의 이상유무, 스택의 가스밀봉 특성과 전기적 성능특성, 그리고 그에 사용된 구성요소의 내구성을 평가하고 만족스러운 결과를 얻은 후에 다음 단계의 더 큰 스택을 제작하는 방식으로 전체 연구를 진행하였다.
- 본 연구에서는 평판형 음극 지지형 단전지와 금속 연결재를 사용하여, 운전온도 800±50℃에서 최대출력 IkW가 가능한 스택을 제작하고 운전하는 것을 연구목표로 설정하였다. 본 연구에서는 최종 목표 달성을 위하여 각각 1매, 3매, 8매, 16매 단 전지를 적층한 스택을 제작하였으며, 최대출력과 장기 출력 감쇠율을 측정하여 성능을 평가하였다.
제안 방법
- 16셀 스택의 I-V특성을 측정하여 초기성능을 평가하였다. Fig.
- Indec ASC2를 단전지로 사용하였으며, 유리질 밀봉재와 금속 연결재는 RIST에서 자체적으로 개발하여 제작하였다. 1매, 3매, 8매, 16매의 단 전지와 각종 구성요소를 조립하고 적층하여 각 스택들을 성공적으로 제작하여 운전하였다. 운전 중에는 가스 유출이 전혀 검출되지 않았다.
- 8매셀 스택과 16매셀 스택에 사용된 bipolar와 end plate의 매니폴드에는 공기/연료의 입/출부 4곳 크기가 각각 다른 비대칭 설계가 적용되었다. 8매셀 스택과 16매 셀 스택은 단전지-스택이나 3매셀 스택에 비해 가스 유량이 크기 때문에, 입구와 출구의 압력차를 고려하여 설계함으로써 가스흐름이 원활하게 이루어지도록 했다.
- 모든 스택은 내부 매니폴드 형식 및 Cross flow 방식으로 설계되었다. Indec ASC2를 단전지로 사용하였으며, 유리질 밀봉재와 금속 연결재는 RIST에서 자체적으로 개발하여 제작하였다. 1매, 3매, 8매, 16매의 단 전지와 각종 구성요소를 조립하고 적층하여 각 스택들을 성공적으로 제작하여 운전하였다.
- 단 전지의 반응 면적이 9x9cm2임을 고려하고, 가급적 스택 전체의 단면적이 최소화될 수 있도록 그 형상을 설계하였다. 공기 및 연료(수소)가스가 하부 end plate에서 유입하여 다시 하부로 배출되며, 단전지 상하에서 서로 cross flow가 되도록 가스 흐름 구조를 설계하였다. 그리고 매니폴드 부위의 유량분포가 균일해질 수 있도록 배관되었다.
- 스택 운전 초기에 OCV(open circuit voltage)를 측정하고,가스유량과 온도조건을 변화시키며 초기 최대출력을 측정하였다. 그리고 400mA의 전류부하를 가한 상태에서 750, 800℃ 온도에서 500시간 이내로 스택의 출력감쇠율을 측정하여 장기성능평가를 실시하였다.
- 그리고 연화점이 약 670℃이고 유리가 주원료인 밀봉재를 사용하도록 스택을 설계하였다. 집전체는 페이스트(paste)와 메쉬(mesh)를 복합적으로 사용하였으며, 페이스트 경우에는 금속과 세라믹을 모두 고려하였다.
- 네 가지 스택에 대해 800 ~ 820 ℃ 범위 안에서 밀봉특성, OCV, 최대출력 등을 측정하여 초기 성능평가를 실시하였다. 모든 스택이 스택 입구와 출구에서 동일한 가스유량을 나타내었고, OCV 역시 밀봉이 유지되었을 때 예상되는 1.
- 단 전지의 반응 면적이 9x9cm2임을 고려하고, 가급적 스택 전체의 단면적이 최소화될 수 있도록 그 형상을 설계하였다. 공기 및 연료(수소)가스가 하부 end plate에서 유입하여 다시 하부로 배출되며, 단전지 상하에서 서로 cross flow가 되도록 가스 흐름 구조를 설계하였다.
- 단계별로 각 평가장치의 이상유무, 스택의 가스밀봉 특성과 전기적 성능특성, 그리고 그에 사용된 구성요소의 내구성을 평가하고 만족스러운 결과를 얻은 후에 다음 단계의 더 큰 스택을 제작하는 방식으로 전체 연구를 진행하였다.
- 단전지 경우에는 금속연결재를 사용하기 위해서 800±50℃ 에서 작동이 가능한 평판 음극지지형으로 설정하였다. 그리고 연화점이 약 670℃이고 유리가 주원료인 밀봉재를 사용하도록 스택을 설계하였다.
- 단전지는 시판되는 10 cmxio cmX0.6 mm(t) 의 크기 정사각형 제품으로 설정되었으며, 그에 따라 밀봉재는 단전지 외주부를 2cm 정도 둘러싸는 정사각형 구조에 가스 입출구 매니폴드(manifold)가 절취되는 구조로 형상을 설계하였다. 집 전체는 메쉬 경우, 전기전도성과 적층시의 물리적 압력을 고려하여 그 메쉬의 크기를 결정하고, 페이스트 경우에는 고온특성을고려하여 재질을 선택하였다.
- 배관을 제외한 스택만의 크기는 15cm(가로) X 15cm(세로) X 18cm(높이)이다. 또한 스택 내의 가스온도를 측정하기 위하여 스택 내부 및 배관 내부에 열전대를 장착하였다.
- 제조된 판상의 밀봉재는 매니폴드 부분을 기계적으로 가공하여 완성하였다. 밀봉재 두께는 단위전지 및 스택에서 밀봉재의 수축율과 가스누설율을 측정하여 결정하였으며, 단위전지 및 스택 실험에서 가스 누출이 전혀 일어나지 않는 밀봉재를 제조하였다.
- 작동조건 등에 영향을 받는다. 본 연구에서는 장기 성능평가를 위하여 400 mA/cm* 2 3 4 5 부하, 750℃ 조건 하에서 출력 김쇠율을 500시간 동안 측정하였다.
- 제작하고 운전하는 것을 연구목표로 설정하였다. 본 연구에서는 최종 목표 달성을 위하여 각각 1매, 3매, 8매, 16매 단 전지를 적층한 스택을 제작하였으며, 최대출력과 장기 출력 감쇠율을 측정하여 성능을 평가하였다.
- 스택 운전 초기에 OCV(open circuit voltage)를 측정하고,가스유량과 온도조건을 변화시키며 초기 최대출력을 측정하였다. 그리고 400mA의 전류부하를 가한 상태에서 750, 800℃ 온도에서 500시간 이내로 스택의 출력감쇠율을 측정하여 장기성능평가를 실시하였다.
- 스택은 단전지 스택, 3매셀 스택, 8매셀 스택, 16매셀 스택 순으로 제작되었는데, 각 스택마다 초기 및 장기 성능시험을 실시하고 그 성능을 확인한 후에 적층수가 더 높은 스택을 제작하여 운전하고 평가하였다.
- 스택의 전기적 성능평가를 위하여 출력 용량별로 Fig.l과 같이 30~300W용과 300~1500W용 평가시스템을 구축하였다. 두 장치는 모두 스택 최고 온도 U00℃ 및 각 전기출력 용량에 적합한 가스유량 제어 능력을 가지고 있으며, 스택의 상하 end plate에 일정 압력을 부여할 수 있는 장치가 설치되어 있다.
- 밀봉재는 자체적으로 밀봉유리 판재를 제조하고 기계적으로 가공하여 사용하였다. 연결재도 Bulk 금속을 기계 가공하여 제작하였으며, 부식방지를 위하여 용사법이나 슬러리 코팅법으로 표면에 금속 또는 세라믹재료를 코팅하였다.
- 집 전체는 메쉬 경우, 전기전도성과 적층시의 물리적 압력을 고려하여 그 메쉬의 크기를 결정하고, 페이스트 경우에는 고온특성을고려하여 재질을 선택하였다. 연결재인 bipolar plate와 end plate에 대해서는 내부 매니폴드 형태와 Cross flow 형태를 기본으로 설정한 후에, 개별 구성요소의 조립과 가스밀봉이 용이하고 완벽하게 이루어질 수 있도록 설계하였다.
- 우선 각 구성요소에 사용할 재료를 설정하고, 그에 대하여 형상 설계를 실시하였다. 평판형 스택 제작을 위하여 구성요소로서 단전지, 밀봉재, 집전체, 그리고 연결재로서 bipolar plate, 상판 end plate, 하판 end plate를 사용하는 것으로 설계하였다.
- 조립된 스택을 측정로 안에 장착하고 일정한 하중을 가하면서, 측정로를 밀봉재 연화점까지 승온하여 일정시간 동안 유지하여 밀봉처리를 실시하였다. 이 과정이 끝나면 스택 입구 쪽에 질소를 투입하면서 출구에서 배출되는 유량을 측정하여 스택 내의 전극 간 가스유출상태와 스택 내외부 사이의 가스유출량을 측정하는 밀봉 특성평가를 실시하였다. 가스유출이 검출되지 않으면, 음극, 즉 연료극의 NiO를 환원처리하기 위하여 음극 측에 N2 + %가스를 일정시간 이상 통과시키며 환원 과정을 유지하였다.
- 2에 스택의 전기적 성능평가 순서를 대략적으로 나타냈다. 조립된 스택을 측정로 안에 장착하고 일정한 하중을 가하면서, 측정로를 밀봉재 연화점까지 승온하여 일정시간 동안 유지하여 밀봉처리를 실시하였다. 이 과정이 끝나면 스택 입구 쪽에 질소를 투입하면서 출구에서 배출되는 유량을 측정하여 스택 내의 전극 간 가스유출상태와 스택 내외부 사이의 가스유출량을 측정하는 밀봉 특성평가를 실시하였다.
- 실시하였다. 평판형 스택 제작을 위하여 구성요소로서 단전지, 밀봉재, 집전체, 그리고 연결재로서 bipolar plate, 상판 end plate, 하판 end plate를 사용하는 것으로 설계하였다.
대상 데이터
- 3에 나타내었다. 단전지와 3매셀 스택의 연결재 재질로서 STS 430을 사용하였다. 이 스택들은 작동 시의 공기와 연료가스 유량이 작기 때문에 별도의 가스예열장치 없이, 전기로 안에 설치된 가스공급 파이프가 고온으로 유지되면서 자연스럽게 가스 온도가 승온되도록 하였다.
- 모든 스택에 전술한 Indec ASC2 단전지가 사용되었으며, 밀봉재 또한 전술한 RIST자체 제작품이 사용되었다.
- 외부로의 가스유출을 막는 매우 중요한 역할을 한다. 밀봉재용 유리의 조성은 BaO-SiO2-B2O3-Al2O3-ZrO2 계이며,이 유리의 연화점은 670°0 정도이다 밀봉재는 분쇄된 유리에 유기 결합제와 용매를 첨가하여 잘 혼합한 후, 이 슬러리를 몰드에 부어 일정한 두께의 판상으로 제조하였다. 제조된 판상의 밀봉재는 매니폴드 부분을 기계적으로 가공하여 완성하였다.
- 본 연구에서 사용된 Indec사의 ASC2 단전지는 음극에 YSZ + NiO 복합체, 전해질에 YSZ, Bloking layer에 YDC(Yttria doped CeriaX, 양극은 LSCF 辰—围凌膏标夕事로 구성되어 있다. 전지의 전체 크기는 10cmxl0cmx0.
- 본 연구에서 사용된 연결재는 동일한 재질의 bipolar plate, 상부 end plate, 하부 end plate 3종으로 구성되었다. 단 전지의 반응 면적이 9x9cm2임을 고려하고, 가급적 스택 전체의 단면적이 최소화될 수 있도록 그 형상을 설계하였다.
- 스택의 구성요소로서 사용된 단전지는 Indec사의 ASC2이다. 밀봉재는 자체적으로 밀봉유리 판재를 제조하고 기계적으로 가공하여 사용하였다.
- 집전체는 페이스트(paste)와 메쉬(mesh)를 복합적으로 사용하였으며, 페이스트 경우에는 금속과 세라믹을 모두 고려하였다. 연결재에는 상용 STS 430과, SOFC 용으로 Hitachi 금속에서 개발된 ZMG 232L 및 Inconel 600등을 사용하는 것으로 설계하였다.
- 6에 나타내었다. 이 스택에 사용된 연결재의 재질은 Hitachi 금속에서 개발한 ZMG 232L이다. 적층수가 늘어 스택이 높아진 것 외에는 모든 면에서 8매 셀 스택과 동일하다.
- 그리고 연화점이 약 670℃이고 유리가 주원료인 밀봉재를 사용하도록 스택을 설계하였다. 집전체는 페이스트(paste)와 메쉬(mesh)를 복합적으로 사용하였으며, 페이스트 경우에는 금속과 세라믹을 모두 고려하였다. 연결재에는 상용 STS 430과, SOFC 용으로 Hitachi 금속에서 개발된 ZMG 232L 및 Inconel 600등을 사용하는 것으로 설계하였다.
이론/모형
- 제작, 운전하고 평가하였다. 모든 스택은 내부 매니폴드 형식 및 Cross flow 방식으로 설계되었다. Indec ASC2를 단전지로 사용하였으며, 유리질 밀봉재와 금속 연결재는 RIST에서 자체적으로 개발하여 제작하였다.
성능/효과
- 6kW의 비교적 큰 최대출력을 나타내고 있으며, 보다 진보된 기술을 보유하고 있는 것으로 추측된다. 개발된 단전지의 면적만을 보면, 전해질 지지형 경우에는 Shokubai/Tonen사의 개발품이 853cm2로 가장 넓고, 음극지지형의 경우에는 FZJ의 550 cm2가 가장 넓다. 그리고 본 연구와 유사하게 금속 연결재를 사용하는 음극지지 평판형 SOFC를 연구개발하는 기관 및 업체로는 FZJ, Delphi / Battelle(PNNL), GE, VPS(Global Thermoelectric), Tokyo Gas, LLNL(Laurence LivermoreNational Lab.
- 실시하였다. 모든 스택이 스택 입구와 출구에서 동일한 가스유량을 나타내었고, OCV 역시 밀봉이 유지되었을 때 예상되는 1.04 V 이상의 값을 보였기 때문에, 가스밀봉은 완벽하게 이루어진 것으로 보인다.
- 7은 측정온도 820℃에서 연료와 공기가스유량이 각각 24 와 60 L/min일 때의 출력값을 보여주고 있다. 측정기의 한계 때문에 999.99W까지만 측정되었으나, 출력 그래프의 형태로부터 추정할 수 있는 바와 같이 본 연구를 통해 개발된 16셀 스택은 1000W, 즉 IkW 이상의 출력을 나타낼 수 있었을 것으로 보인다. 16개의 각 셀은 출력 특성이 조금씩 달랐다.
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