[논문]용액상 색소분자의 흡수스펙트럼에 대한 이론적 연구

우정문; 양민오

doi:10.5012/jkcs.2008.52.1.007

[국내논문] 용액상 색소분자의 흡수스펙트럼에 대한 이론적 연구
Theoretical Study on the Absorption Spectrum of a Chromophore in Liquid 원문보기

대한화학회지 = Journal of the Korean Chemical Society, v.52 no.1, 2008년, pp.7 - 15

초록
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분자들의 전자 흡수스펙트럼에 영향을 주는 분자 핵 운동은 이론적으로 양자동역학적 시간상관함수로 표현된다. 본 연구에서는 분자동역학 전산모사와 양자화학적 계산등의 순 이론적 계산을 이용해 고전역학적 시간상관함수를 구하고 두 가지의 준고전역학적 근사방법으로 양자동역학적 시간상관함수를 얻었다. 또한 이차 축적전개 근사식을 이용하여 액체상에 있는 nile blue 색소분자의 전자전이 흡수스펙트럼을 얻었다. 계산 결과는 실험에서 얻은 스펙트럼과 비교적 잘 일치하였으며, 실험 결과와의 비교를 통해, 본 계의 용매화 동역학의 시간 척도는 1ps 보다 길며 색소분자에 인접한 용매분자들이 용매화에 영향을 주는 주 성분임을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Molecular motion influencing the absorption spectrum of a chromophore in liquid is theoretically described by a quantum mechanical time correlation function. In the present paper, we developed a theoretical method to calculate such a quantum mechanical time-correlation function from a classical time-correlation function using semi-classical approximations. The calculated time-correlation function was combined with the second order cumulant expansion method to calculate the absorption spectrum of nile blue in acetonitrile. Reasonably good agreement with experimental spectrum was obtained. From the comparison with experimental spectrum, we concluded that the time scale of solvation dynamics of the system should be longer then 1ps and the first shell of solvent is the major contribution to the solvation dynamics.

Keyword

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문제 정의

본 연구에서는 분자동역학 전산모사와 양자화학적 계산 방법을 이용하여 액체상 분자의 흡수스펙트럼을 결정하는 시간상관함수를 계산하는 이론적인 방법을 개발하卜고 그 결과를 이용하여 acetonitrile 용매에 용해 되어 있는 nile blue 분자의 전자적 흡수스펙트럼을 계 산하여 실험 데이터와 비교함으로써 개발된 방법의 정 당성을 얻고자 하］며, 또한 이를 통해 nile blue의 용매 화 동역학에 대한 정보를 얻는 것을 목표로 한다. 미시적인 물리량의 시간에 따른 변화는 양자역학 적 법칙을 만족하므로 흡수스펙트럼을 결정하는 시 간상관함수 또한 양자동역학적으로 계산될 필요가 있다.
본 연구에서는 분자의 진동운동을 기술하기 위해 제안된 바 있는 몇 가지 준고전역학적 시간상관함수 방법을 이용하여 전자적 전이와 관련된 동역학에 응 용하고자 한다. 전자적 전이와 관련된 계산은 최근 전자적 전이상태의 연구에 많이 응용되어 성공적으 로 평가받고 있는 ZINDO와 시간의존적 밀도범함수 이론(TD-DFT)을 이용하기로 한다.

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