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문제 정의
- 따라서 본 연구는 고형물의 퇴비화처리 및 액상분뇨의 메탄발효공정이 연계된 가축분뇨 처리시설에서 각 공정별로 발생되는 악취농도 및 악취물질에 대한 특성을 조사하여적정 악취대책 수립에 필요한 기초자료를 제공하고자 수행하였다.
- 본 연구는 메탄발효와 퇴비화 공정이 연계된 가축분뇨 처리시설에서 각 공정별로 기기분석과 직접 관능법을 병행하여 악취 물질의 농도, 악취 강도 및 악취 불쾌도를 측정하고자 수행하였으며, 하계와 동계로 구분하여 처리공정과 부지경계선에서 각각 암모니아, 황화합물 및 휘발성 저급지방산의 농도를 분석하였다. 높은 외기온에 기인하여 하계의 악취농도가 동계보다 높은 것으로 나타났다.
제안 방법
- 2ml를 첨가한 후 spectrophotometer(UV- 1700, Shimadzu, Japan)를 이용하여 440nm 파장에서 측정하였다. 검량선은 암모니아 표준용액으로 황산암모늄((NH4)2SO4)을 이용하여 0, 2, 4, 8, 12μg/ml 농도를 설정한 후 측정된 암모늄이온(NH4 +)을 전환하여 암모니아 농도를 계산하였다. 또한 공시료의 경우 분석시료와 함께 같은 조건으로 분석하였다.
- 관능법에 의한 악취 평가 방법으로 본 연구에서는 악취 강도(odor intensity)와 악취 불쾌도(odor offensiveness)를 선택하여 평가하였다. 악취 평가의 신뢰성을 확보하기 위해 후각 기능이 정상적인 악취 판정원을 대상으로 후각측정 시 표준물질이라 할 수 있는 아세트산에틸에 정상적으로 반응하는 6명의 악취 판정원을 선정한 후 무취실에서 채취된 시료를 평가하는 직접 관능법을 적용하였다.
- 따라서 본 연구에서는 테들러 백에 채취된 시료를 pyrex 유리재질로 된 U자형 관을 이용하여농축하였으며, 농축관의 냉각은 액체 아르곤을사용하였다. 농축이 완료된 시료는 연결관을통하여 GC-PFPD(Gas chromatography with Pulsed Flame Photometric Detector, HP5890, Hewlett- Packard, USA)의 시료도입부에 주입하여 농도를 분석하였으며, 분석 시 GC 조건은 Table 1 과 같다.
- 어려움이 있다. 따라서 기기분석에 의해서 검출된 개별 악취유발물질의 농도를 그 물질의 최소감지농도로 나누어 준 값인 악취농도지수(Odor Quotient)를 이용하여 주요 악취원인물질을 예측하였으며, 이용된 식은 다음과 같다.
- 따라서 본 연구에서는 테들러 백에 채취된 시료를 pyrex 유리재질로 된 U자형 관을 이용하여농축하였으며, 농축관의 냉각은 액체 아르곤을사용하였다. 농축이 완료된 시료는 연결관을통하여 GC-PFPD(Gas chromatography with Pulsed Flame Photometric Detector, HP5890, Hewlett- Packard, USA)의 시료도입부에 주입하여 농도를 분석하였으며, 분석 시 GC 조건은 Table 1 과 같다.
- 그러나 이들 악취물질 분석 시 정밀도와 신뢰성을 담보할 수있는 분석장비와 기술에 한계가 있다. 따라서본 연구에서는 기존의 연구자들이 가축분뇨 분해과정에서 방출되는 주요 악취물질(Varel and Miller, 2001; Whitehead and Cotta, 2004)이라고보고한 물질들 가운데 축산에서 발생되는 대표적인 악취물질로 간주되고 있는 ammonia(NH3), 분뇨의 저장 및 처리 조건에 따라 방출 양상이차이가 심하고, 최소감지농도가 매우 낮은 황화합물 악취물질인 hydrogen sulfide(H2S), methyl mercaptan(MeSH), dimethyl sulfide(DMS) 및 dimethyl disulfide(DMDS)와 더불어 휘발성 지방산인 acetic acid(AA), propionic acid(PA) 및 butyric acid(BA)를 악취 원인물질로 선정하였다.
- 또한 부지경계선상에서 기 측정된 개별 물질들 가운데 상대적으로 어떤 물질이 악취원인으로 기여하고 있는지에 대한 정도를 알아보고자개별 악취농도지수를 총악취농도지수로 나누었고, 그 결과를 Fig. 2에 나타내었다. 하절기에는부트르산이 가장 높은 기여율을 보인 반면 동절기에는 황화메틸이 가장 높은 것으로 나타났다.
- 열탈착 장치에 장착된 흡착관은 170에서 50ml/min의 질소 가스를 통과시켜 흡착관 내에 존재할 수 있는 불순물과 수분을 제거하였다. 불순물 제거 후 흡착 관을 225로 승온시켜 휘발성 지방산을 탈착시키고, 운반가스인 헬륨을 주입하여 GC-FID (Shimadzu GC-9 AM, Shimadzu, Japan)의 컬럼으로 도입시켰으며, 분석에 적용된 GC 운영조건은 Table 1과 같다.
- 악취 판정 원들의 결과는 기하 평균하여 표시하였다. 악취 강도 및 불쾌도는 6단계 악취 강도 표시법과 5 단계 악취 불쾌도 표시법을 이용하였는데, 악취 강도와 불쾌도 모두 0은 무취(no odor) 또는 불쾌하지 않은 냄새(not offensive)이며 냄새가 심할수록 강도가 높아져 악취 강도 5는 참을 수 없는 강렬한 냄새(very strong), 악취 불쾌도 4는 극단적으로 불쾌한 냄새(extremely offensive)로 분류하였다(Burton 등, 1998; 고 등, 2006).
- 평가하였다. 악취 평가의 신뢰성을 확보하기 위해 후각 기능이 정상적인 악취 판정원을 대상으로 후각측정 시 표준물질이라 할 수 있는 아세트산에틸에 정상적으로 반응하는 6명의 악취 판정원을 선정한 후 무취실에서 채취된 시료를 평가하는 직접 관능법을 적용하였다. 악취 판정 원들의 결과는 기하 평균하여 표시하였다.
- 1에 나타낸 것과 같이 메탄발효 공정 2곳(분뇨 투입조 및 소화액유출조)과 퇴비화 공정 3곳(발효조, 후숙조, 선별 및 포장조)을 선정하였다. 암모니아를 분석하기 위해 흡수액(0.1N sulfuric acid, 10ml)을넣은 impinger와 moisture trap을 air sampling pump(224-PCXR4, SKC, USA)에 병렬로 연결하여 1.7 /min의 유량으로 10분간 채취하였다 (NIOSH, 1994). 황화합물 악취물질은 폴리프로필렌 필름으로 만들어진 테들러 백(Tedlar bag, SKC, USA)을 시료채취용기로 선정하고, 시료를 채취하기 전에 질소가스로 3회 세척과정을거쳐 시료를 1 /min의 유량으로 10분간 10 테들러 백에 채취하였다.
- 8에서 15%의 비율을 보이는 것으로 나타났다. 처리공정에서 발생되는 주요 악취 원인 물질을 예측하고자 각각의 공정에서 측정된 악취물질의 농도를 최소감지 한계 농도로 나누어 악취농도지수를 계산하였다. 그 결과 퇴비화 공정에서는 황화수소, 암모니아, 황화메틸 및 메틸머캅탄이 악취원인 물질로 밀접한 연관이 있는 것으로 나타났으며, 분뇨 투입조에서는 황화수소, 메틸머캅탄 및 부트르산이주요 악취물질인 것으로 나타났다.
- 0 /min의 유량으로 15분간 채취한 후 테플론 테이프로 밀봉하였고, 드라이아이스가 채워진 시료상자에 보관하여 분석실로 운반하였다. 한편 복합악취 평가를 위한 직접관능법은 처리시설의 개별 공정에서 악취판정원을 대상으로 수행되어야 하지만 공정별로 발생된 악취의 교차영향 및 객관적인 관능평가가 어려운 점을 고려하여 간접방식으로 테들러 백에 각 공정별 시료를 채취하였다.
- 7 /min의 유량으로 10분간 채취하였다 (NIOSH, 1994). 황화합물 악취물질은 폴리프로필렌 필름으로 만들어진 테들러 백(Tedlar bag, SKC, USA)을 시료채취용기로 선정하고, 시료를 채취하기 전에 질소가스로 3회 세척과정을거쳐 시료를 1 /min의 유량으로 10분간 10 테들러 백에 채취하였다. 또한 휘발성 지방산은 air sampling pump에 흡착관(ORBO101, Supelco, USA)을 연결하여 1.
- 휘발성 지방산 분석을 위해 다단 흡착 물이 충전된 흡착관을 사용하여 처리 공정별 시료를 포집하였으며, 시료의 농축과 탈착과정에서 발생될 수 있는 지방산 손실을 최소화하기 위해 용매 추출이 아닌 열탈착 장치(thermal desorp- tion device)를 이용하였다. 열탈착 장치에 장착된 흡착관은 170에서 50ml/min의 질소 가스를 통과시켜 흡착관 내에 존재할 수 있는 불순물과 수분을 제거하였다.
- 흡광광도법으로 암모니아를 분석하기 위해 암모니아 흡수액으로 황산을 이용하였으며, 10 분간 gas를 흡입한 흡수액을 여과 후 적정 비율로 희석시킨 용액 3ml를 채취하여 NIOSH 공정시험법(1994)에서 제시한 발색시약(nessler’s agent) 0.2ml를 첨가한 후 spectrophotometer(UV- 1700, Shimadzu, Japan)를 이용하여 440nm 파장에서 측정하였다. 검량선은 암모니아 표준용액으로 황산암모늄((NH4)2SO4)을 이용하여 0, 2, 4, 8, 12μg/ml 농도를 설정한 후 측정된 암모늄이온(NH4 +)을 전환하여 암모니아 농도를 계산하였다.
대상 데이터
- 시료채취 위치는 처리 공정은 각 시료의 headspace상이고, 부지경계선은 관능평가 악취강도가 가장 높은 방향을 선정하였다. 또한시료채취 대상 공정은 Fig. 1에 나타낸 것과 같이 메탄발효 공정 2곳(분뇨 투입조 및 소화액유출조)과 퇴비화 공정 3곳(발효조, 후숙조, 선별 및 포장조)을 선정하였다. 암모니아를 분석하기 위해 흡수액(0.
- 메탄발효와 퇴비화 공정이 연계된 가축분뇨처리시설에서 발생되는 악취물질 측정을 위해처리 공정과 처리시설의 부지경계선에서 하계 (8월)와 동계(1월)에 걸쳐 대기 시료를 포집하였다. 시료채취 시 기온과 풍속은 하계가 30.
- 본 연구 조사의 대상지는 일본 교토부() 야기조( )에 소재한 생물생태센터(Bio- ecology center)로서 인근에 산재해 있는 낙농가와 양돈농가에서 배출되는 가축분뇨를 일괄처리하기 위해 원형 규모의 메탄발효시설과 퇴비화 공정이 연계된 가축분뇨 처리시설이다. 본생물생태센터는 바이오가스 플랜트에 의한 에너지 생산과 퇴액비 처리에 의한 가축분뇨의자원 재순환이라는 측면을 고려하여 도입된 시설로 주요 공정은 Fig.
데이터처리
- 악취 평가의 신뢰성을 확보하기 위해 후각 기능이 정상적인 악취 판정원을 대상으로 후각측정 시 표준물질이라 할 수 있는 아세트산에틸에 정상적으로 반응하는 6명의 악취 판정원을 선정한 후 무취실에서 채취된 시료를 평가하는 직접 관능법을 적용하였다. 악취 판정 원들의 결과는 기하 평균하여 표시하였다. 악취 강도 및 불쾌도는 6단계 악취 강도 표시법과 5 단계 악취 불쾌도 표시법을 이용하였는데, 악취 강도와 불쾌도 모두 0은 무취(no odor) 또는 불쾌하지 않은 냄새(not offensive)이며 냄새가 심할수록 강도가 높아져 악취 강도 5는 참을 수 없는 강렬한 냄새(very strong), 악취 불쾌도 4는 극단적으로 불쾌한 냄새(extremely offensive)로 분류하였다(Burton 등, 1998; 고 등, 2006).
성능/효과
- 공정별로는 혼합된 분뇨를 교반하는 퇴비화 공정에서 악취 농도가 가장 높게 검출되었으며, 분뇨 투입조, 퇴비 후숙조, 분뇨 유출조 및 퇴비 선별과 포장 공정의 순으로 악취 농도가 낮았다. 검출된 악취 물질 중 가장 높은 농도는 암모니아로 3.4에서 224.7 ppm의 농도 범위로 분석되었다. 황화합물 중에서는 황화수소가 가장 높은 농도인 2.
- 계절에 따라 다소 악취강도의 차이가 있으나 퇴비 발효조와 메탄발효 분뇨투입조에서 취기가 강한 4.5도에서 5도의 높은 악취강도를 나타내는 것으로 조사되었다. 또한 취기의 용인성을 판단하는 악취 불쾌도 평가에서도 강한불쾌함을 느끼게 하는 취기인 것으로 나타났다.
- 높은 외기온에 기인하여 하계의 악취농도가 동계보다 높은 것으로 나타났다. 공정별로는 혼합된 분뇨를 교반하는 퇴비화 공정에서 악취 농도가 가장 높게 검출되었으며, 분뇨 투입조, 퇴비 후숙조, 분뇨 유출조 및 퇴비 선별과 포장 공정의 순으로 악취 농도가 낮았다. 검출된 악취 물질 중 가장 높은 농도는 암모니아로 3.
- 1 ppb로 가장 높은 농도로 측정되었다. 관능평가에 의한부지경계선상에서의 악취강도는 2도에서 3도범위로 측정되었고, 악취 불쾌도는 2도 가량으로 조사되었다.
- 처리공정에서 발생되는 주요 악취 원인 물질을 예측하고자 각각의 공정에서 측정된 악취물질의 농도를 최소감지 한계 농도로 나누어 악취농도지수를 계산하였다. 그 결과 퇴비화 공정에서는 황화수소, 암모니아, 황화메틸 및 메틸머캅탄이 악취원인 물질로 밀접한 연관이 있는 것으로 나타났으며, 분뇨 투입조에서는 황화수소, 메틸머캅탄 및 부트르산이주요 악취물질인 것으로 나타났다.
- 3 ppm 및 499 ppb인 것으로 나타났다. 그러나 황화수소를 제외한 메틸머캅탄, 황화메틸 및 이황화메틸 농도는 메탄발효 분뇨 투입조에서 가장 높은 농도인 것으로 나타났다. 휘발성 지방산의 경우아세트산이 분뇨투입조에서 470.
- 악취물질의 농도지수를 모두 합한 총 악취농도지수는 퇴비 발효조에서 가장 높은 것으로 나타났으며, 이 공정에서의 주된 악취 원인 물질은 황화수소, 암모니아, 황화메틸, 메틸 머캅탄 및 부트르산으로 예상되었다. 기기분석에 의한 단순 측정결과는 암모니아 농도가 황화수소 농도보다 훨씬 높았지만 황화수소의 최소감지 농도가 0.1 ppb로 암모니아 최소감지농도인 0.1 ppm 보다 1,000배 가량 낮기 때문에 악취 원인 물질에 기여하는 정도가 다르게 나타났다. 또한 퇴비화 과정에서는 다른 공정에서도 황화수소, 암모니아 및 황화메틸이 주요 악취 물질로 예상되었다.
- 하절기에는부트르산이 가장 높은 기여율을 보인 반면 동절기에는 황화메틸이 가장 높은 것으로 나타났다. 또한 계절에 상관없이 황화수소, 메틸머캅탄 및 암모니아가 본 처리시설에서 발생되고있는 악취에 주된 기여를 하고 있는 것으로 예측되었다. 가축분뇨 처리시설에서 발생되는 악취의 효율적인 저감을 위해서는 악취 배출원의특성을 이해하고 충분한 자료를 확보하는 것이필수적이라 할 수 있다.
- 나타났다. 또한 생물학적 처리를 이용하여 축산폐수를 처리하고 있는 시설에서 발생되는 암모니아 농도와 비교하여 본다면, 퇴비 발효조를 제외한 다른 공정에서는 비슷한 농도로 검출되었다. 암모니아는 혐기성 미생물에 의한 분 중의 아미노산이 탈아미노화(deamination) 반응을 통해 생성될 뿐만 아니라 뇨중의 요소들이 가수분해되어 직접 암모니아를 생성(Mackie 등, 1998)하기 때문에 그 농도가 다른 물질에 비교적 높게나타나는 것으로 사료된다.
- 3 ppm인 것으로 분석되었으며, 대부분의 황화합물 농도가 기존에 보고된 최소감지 한계농도를 초과하는 것으로 측정되었다. 또한 아세트산은 휘발성 저급지방산 가운데 51에서 89%로 가장 놓은 비율을 차지하고 있으며, 다음으로는 프로피온산과 부트르산이 각각 1.9 에서 35% 및 1.8에서 15%의 비율을 보이는 것으로 나타났다. 처리공정에서 발생되는 주요 악취 원인 물질을 예측하고자 각각의 공정에서 측정된 악취물질의 농도를 최소감지 한계 농도로 나누어 악취농도지수를 계산하였다.
- 5도에서 5도의 높은 악취강도를 나타내는 것으로 조사되었다. 또한 취기의 용인성을 판단하는 악취 불쾌도 평가에서도 강한불쾌함을 느끼게 하는 취기인 것으로 나타났다. 이러한 원인은 퇴비 발효조의 경우 지속적인 기계식 교반에 의한 호기적 조건하에서 분뇨내 유기물들이 급격한 산화가 발생하는 과정에서 분해 산물로 방출되기 때문이고, 메탄발효 분뇨투입조의 경우에는 농가에서 수거된 분뇨들의 혼합과정에서 자연스레 통성혐기성 조건이 형성되고 이에 따른 혐기분해 미생물들의대사과정에서 악취물질이 휘산되기 때문인 것으로 사료된다.
- 또한 퇴비화 과정에서는 다른 공정에서도 황화수소, 암모니아 및 황화메틸이 주요 악취 물질로 예상되었다. 반면, 메탄발효 분뇨 투입조에서는 암모니아 보다는 황화수소, 메틸 머캅탄 및 황화메틸과 같은 황화합물 악취물질들이 악취 원인 물질로 더욱 크게 기여하는 것으로 나타났다.
- 2m/s였고 주 풍향은 공히 동풍계열의 빈도가 높은 기상조건이였다. 시료채취 위치는 처리 공정은 각 시료의 headspace상이고, 부지경계선은 관능평가 악취강도가 가장 높은 방향을 선정하였다. 또한시료채취 대상 공정은 Fig.
- 악취물질의 농도지수를 모두 합한 총 악취농도지수는 퇴비 발효조에서 가장 높은 것으로 나타났으며, 이 공정에서의 주된 악취 원인 물질은 황화수소, 암모니아, 황화메틸, 메틸 머캅탄 및 부트르산으로 예상되었다. 기기분석에 의한 단순 측정결과는 암모니아 농도가 황화수소 농도보다 훨씬 높았지만 황화수소의 최소감지 농도가 0.
- 한편 동절기 처리공정별 악취물질 농도는 Table 3에서 보는 바와 같이 하절기와 비슷한 경향을 보이고 있지만 전반적으로 낮은 농도 분포를 보이는 것으로 조사되었다. 즉, 암모니아와 황화수소의 경우 퇴비 발효조에서 각각 96.6 ppm 및 1.9 ppm 으로 전체 처리공정 가운데 가장 높은 농도를보이고 있지만 하절기 농도와 비교 시 각각 57 % 및 16% 가량 저감된 농도인 것으로 나타났다. 이는 하절기의 외기온 상승에 의한 미생물의 유기물 분해 활성도가 동절기에 비하여 높아진 결과로 사료되며, 분뇨에서 암모니아 휘발에 중요한 영향을 미치는 인자가 외기온과복사열이라는 Sommer 등(2001)의 연구 결과에의해서도 설명될 수 있다.
- 하절기 처리공정별 암모니아 농도를살펴보면 퇴비 발효조(composting pile)에서 224.7 ppm으로 가장 높았고, 다음으로는 퇴비후숙조(curing)와 메탄발효 분뇨투입조(inlet)에서높은 것으로 분석되었다. 황화합물 악취물질중에서는 황화수소가 처리공정에 관계없이 가장 높은 농도로 검출되었으며, 퇴비 발효조와메탄발효 분뇨투입조에서 각각 2.
- 황화합물 악취물질의 경우에는 황화수소와 메틸머캅탄의 농도가축사(박 등, 2005), 액비 저류조(Heber and Ni, 1999) 및 생물학적 분뇨처리시설(홍 등, 2007) 에서 방출되는 농도에 비해 상대적으로 높은농도로 검출되었다. 한편 휘발성 지방산 농도는 축종과 분뇨관리 형태에 따라 농도 및 조성의 차이가 큰 것으로 나타났다. McGinn 등 (2003)이 보고한 비육장(feedlot) 주변에서의 휘발성 지방산 농도는 본 연구에서 분석된 농도보다는 낮았지만 농도 조성은 같은 경향을 보였다.
- 6 ppm 의 농도로 검출되었다. 황화합물 악취물질인황화수소는 9.2 및 11.3 ppb로 황화합물 가운데가장 높은 농도를 보였고, 나머지 황화합물의경우에는 0.8~4.8 ppb의 농도 범위로 검출되었다. 본 연구에서 측정된 암모니아와 황화수소의 농도는 김 및 최(2001)가 보고한 축분퇴비공장 부지경계선에서 측정된 농도와 홍 등(2007) 이 축산폐수처리시설 부지경계선에서 조사한농도 분포와 비슷한 결과인 것으로 나타났다.
- 7 ppm으로 가장 높았고, 다음으로는 퇴비후숙조(curing)와 메탄발효 분뇨투입조(inlet)에서높은 것으로 분석되었다. 황화합물 악취물질중에서는 황화수소가 처리공정에 관계없이 가장 높은 농도로 검출되었으며, 퇴비 발효조와메탄발효 분뇨투입조에서 각각 2.3 ppm 및 499 ppb인 것으로 나타났다. 그러나 황화수소를 제외한 메틸머캅탄, 황화메틸 및 이황화메틸 농도는 메탄발효 분뇨 투입조에서 가장 높은 농도인 것으로 나타났다.
- 7 ppm의 농도 범위로 분석되었다. 황화합물 중에서는 황화수소가 가장 높은 농도인 2.3 ppm인 것으로 분석되었으며, 대부분의 황화합물 농도가 기존에 보고된 최소감지 한계농도를 초과하는 것으로 측정되었다. 또한 아세트산은 휘발성 저급지방산 가운데 51에서 89%로 가장 놓은 비율을 차지하고 있으며, 다음으로는 프로피온산과 부트르산이 각각 1.
- 그러나 황화수소를 제외한 메틸머캅탄, 황화메틸 및 이황화메틸 농도는 메탄발효 분뇨 투입조에서 가장 높은 농도인 것으로 나타났다. 휘발성 지방산의 경우아세트산이 분뇨투입조에서 470.4 ppb로 가장높은 농도로 검출되었으며, 퇴비 발효조에서는 가장 낮은 농도인 9.8 ppb로 나타났다. 또한 휘발성 지방산의 조성은 아세트산, 프로피온산, 부트르산 순으로 나타났다.
후속연구
- 가축분뇨 처리시설에서 발생되는 악취의 효율적인 저감을 위해서는 악취 배출원의특성을 이해하고 충분한 자료를 확보하는 것이필수적이라 할 수 있다. 따라서 본 연구에서조사된 처리공정별 악취 배출특성은 향후 악취방지 시설의 선정과 설치 시 기초자료로 활용할 수 있으리라 사료되며, 분뇨의 처리 과정에서 발생될 수 있는 방향족 화합물과 같은 보다 광범위한 물질에 대한 연구가 수행되어야 할 것이다.
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