[논문]소성된 Mg-Al Layered Double Hydroxide에 의한 비소(V)의 흡착

서영진; 강윤주; 최정; 김준형; 박만

[국내논문] 소성된 Mg-Al Layered Double Hydroxide에 의한 비소(V)의 흡착
Sorption of Arsenate by the Calcined Mg-Al Layered Double Hydroxide 원문보기

韓國土壤肥料學會誌 = Korean journal of soil science & fertilizer, v.41 no.6, 2008년, pp.369 - 373

서영진 (경상북도농업기술원) , 강윤주 (경상북도보건환경연구원) , 최정 (경북대학교 농화학과) , 김준형 (경북대학교 농화학과) , 박만 (경북대학교 농화학과)

초록
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Mg-Al LDH를 이용하여 수용액중 비소와의 반응특성을 규명하고 비소 제거제로서 활용가능성을 규명하기 위하여 비소의 흡착특성, 제거효율 및 제거기작에 대한 조사를 하였다. Mg-Al LDH는 소성(calcination)에 의한 탈수로 Mg oxide 형태를 나타내었고 비소를 흡착시킨 결과 반응 22시간 이후에 흡착평형에 도달하였으며 흡착량은 약 530 mmol/kg정도였다. 반응농도별 LDH의 등온흡착은 L-type의 흡착반응을 나타내었다. 소성된 Mg-Al LDH는 용액중에서 재수화(rehydration) 될 때 비소가 LDH의 구조의 복구과정(reconstruction)에서 이온교환 반응에 의해 층간삽입이 일어나는 것으로 나타났다. LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 선택성은 비슷한 편이었고, arsenate는 sulfate에 비해 선택성이 우수하였다. 따라서 calcined Mg-Al LDH는 비교적 높은 비소 제거효율을 나타내므로 비소 제거제로서 사용 가능성이 매우 높은 것으로 판단된다.

Abstract ▼ AI-Helper

Special concern has been given to the elevated arsenic content in soils because of its high mobility and toxicity. Layered double hydroxide (LDH) which has a high anionic exchange capacity is another potential anion adsorbent for toxic anions such as arsenic, chromate and selenium etc. The uptake of arsenate from aqueous solutions by the calcined Mg-Al LDH has been investigated. The sorption capacity was about 530 mmol/kg. Sorption isotherm was defined as L-type in which arsenate was removed by LDH through anion uptake reaction. Arsenate sorption by the calcined Mg-Al LDH was occurred by reconstruction of LDH's framework. Competitive adsorption revealed that Mg-Al LDH had higher selectivity for arsenate than for sulfate. These results strongly suggest that calcined Mg-Al LDH has a promising potential for efficient removal of toxic metal oxides like arsenates from aqueous environments.

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AI 본문요약
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문제 정의

Mg-Al LDH를 이용하여 수용액중 비소와의 반응 특성을 규명하고 비소 제거제로서 활용가능성을 규명하기 위하여 비소의 흡착특성, 제거효율 및 제거기작에 대한 조사를 하였다.
따라서 본 연구에서는 다공성이며 표면적과 음이온 교확용량이 큰 물질인 LDH를 이용하여 수용액중 비소와의 반응특성을 구명하고 비소 제거제로서 사용 가능성을 연구하였다.

제안 방법

7C/min 속도로 200C까지 온도를 내리고 유리용기에 넣고 밀봉하여 대기중의 수분에 의한 재수화를 최소화 하였다. LDH의 구조동정 및 특성변화는 X선 회절분석기 (D/Max-2500, Rigaku)를 사용하여 조사하였으며 Ni- filter와 CuK X-radiation을 사용하여 powder법으로 40Kv, 100mA, scanning speed 2°/min의 조건으로 5° ~50° 범위를 측정하였다.
5B)로 여과한 후 여액 중의 비소농도를 측정하여 흡착량을 구하였으며 여액 중의 pH는 초자전극법을 사용하여 측정하였다. 농도별 흡착실험은 시료 10 mg을 원심분리관에 취하고 pH가 6.5로 조절된 0.067~2.682 mmol As(V)용액을 25 ml 넣고 24시간 반응시켜 실시하였으며, Arsenate 와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 실험은 arsenate와 phosphate(Na_zHFO₄, Merck), sulfate (Na_zHSO₄ -H_zO, Junsei) 의 몰농도비를 0~1로 조절하여 시료 10 mg에 용액 25 ml을 넣고 24시간 반응시킨 후 여액중의 arsenate, phosphate 및 sulfate 농도를 유도결합 플라즈마분석 기 (Optima 3200RL, Ferkin Elmer)로 분석하였다.

이론/모형

Mg-Al Layered double hydroxide (Mg-Al LDH)의 합성 및 동정 Mg-Al LDH의 합성방법은 Olanrewaju 등 (2000)의 방법에 따라 실시하였다. 0.

성능/효과

반응농도별 LDH의 등온흡착은 L-type의 흡착반응을 나타내었다. 소성된 Mg-Al LDH는 용액중에서 재수화(rehydration) 될 때 비소가 LDH의 구조의 복구과정(reconstruction)에서 이온교환 반응에 의해 층간삽입이 일어나는 것으로 나타났다. LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 선택성은 비슷한 편이었고, arsenate는 sulfate에 비해 선택성이 우수하였다.
소성된 Mg-Al LDH는 용액중에서 재수화(rehydration) 될 때 비소가 LDH의 구조의 복구과정(reconstruction)에서 이온교환 반응에 의해 층간삽입이 일어나는 것으로 나타났다. LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 선택성은 비슷한 편이었고, arsenate는 sulfate에 비해 선택성이 우수하였다. 따라서 calcined Mg-Al LDH는 비교적 높은 비소 제거효율을 나타내므로 비소 제거제로서 사용 가능성이 매우 높은 것으로 판단된다.
소성된 Mg-Al LDH의 As(V)에 대한 반응 시간별 흡착양상을 조사한 결과, 반응 22시간 이후 흡착평형에 도달하였으며 흡착량은 약 530 m mol/kg정도 였으며 반응용액의 pH는 6.5에서 22시간 이후에는 10.4까지 증가하였다(Fig. 2). 이러한 결과는 As(V)가 LDH 층간에 존재하는 OH_-1이온을 치환한 후 층간에 삽입되면서 용액중 pH 상승을 유발하였기 때문으로 사료된다.
3과 같다. 등온흡착실험에서 As(V)농도가 1.01 mm이부터 최대흡착을 나타내는 L-type의 흡착반응을 보였으며 Langumuir식에 적용시킨 결과 최대흡착량(Sm) 638.9 mmol/kg, Langumuir계수(KL) 7.4 L/mmol, 결정계수 (r₂)는 0.998로 높은 상관을 나타내었다. 이러한 결과는 LDH의 층 사이에 존재하는 양하전을 중화하기 위하여 존재하는 음이온(OH, CO₃₂)을 ion exchange 반응에 의해 As(V)가 단분자층으로 흡착되는 것을 의미한다.
소성된 Mg-Al LDH에 대한 arsenate와 phosphate, arsenate와 sulfate의 경쟁흡착 결과 arsenate와 phosphate의 흡착선택성은 유사한 편이었고 sulfate에 비해서는 arsenate의 흡착선택성이 높은 편이었다(Fig. 4). LDH에 의한 이온교환반응은 음이온의 하전수에 가장 큰 영향을 받으며(Goh et al.
, 2001). LDH에 2.682 mm이의 비소가 흡착된 XRD peak는 d-spacing 7.9 A, 3.9 A에서 강한 peak를 보여 비소의 흡착 시 소성된 LDH는 Mg-Al-CO₃LDH형으로 LDH의 재복구가 일어나지만 XRD peak의 강도가 상대적으로 크게 감소하였고, 9.2A 까지 넓은 비대칭 형태의 peak 를 나타내었다. 따라서 소성된 LDH 구조의 복구과정에서 LDH에 대한 선택성이 우수한 탄산이온이 우선 흡착되고 LDH layer의 가장자리에 arsenate가 흡착되는 것으로 판단되며 LDH의 arsenate흡착에 대한 모 식은 Fig.

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