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문제 정의
- 수 있는 단점이 있다. 본 연구에서는 비교적 측정, 분석이 용이한 NO를 제거대상 물질로 선정하여 MnO2 촉매에 의한 03 분해 반응에서 촉매 표면에 생성되는 OfP)의 높은 산화력을 이용해 가스상 NO 및 NO2 가스를 N03-로 산화 제거하는 기초 실험에 관한 것이다. 최종 생성물인 N6-는 흡수탑 등의 기존 대기오염 방지시설에 의해 효과적으로 후처리가 가능하다.
- 본 연구에서는 오존분해 촉매로 알려진 MnO2 촉매를 이용한 NO 제거 특성을 촉매 온도 및 오존 주입 농도에 따라 비교 평가하였다.
제안 방법
- Futamura 등的과 Einaga 등”)은 오존이 MnO2 촉매 표면에서 산소와 산소 라디칼(radical)로 분해되며, 산소라디칼중 일부는 0(叩)로 존재한다는 연구결과를 발표했다. 또한, Li 등26初은 丫_爲203를 지지체로 사용한 MnO2 촉매층 표면에서 오존이 흡착 후 산화된다는 연구 결과를 제안하였다. MnO2 촉매의 오존 분해 특성을 이용하여 벤젠 및 톨루엔 등의 VOC 물질을 제거하는 여러 연구결과가 있으며, Naydenov 등歯) 은 M11O2/O3가 비교적 저온에서 벤젠을 산화시키는데 유리하다는 연구결과를 발표하였다.
- 최종 생성물인 N6-는 흡수탑 등의 기존 대기오염 방지시설에 의해 효과적으로 후처리가 가능하다. 본 실험에서는 대표적인 질소산화물 중 하나인 일산화질소를 대상으로 촉매 반응온도(30- 120℃)와 O3/NO 비를 변화시켜 NO 제거실험을 수행하였고 NO에 대한 최적 Ch 농도비를 제시하였다.
- 2초)로 고정하였다. 각 반응가스 유량은 MFC(mass flow controller, MKS)로 조절하였으며 오존농도와 NO* 농도는 오존모니터(Model 1300, DYLEC, inc.)와 가스 분석기(MK2, GreenLine)를 이용하여 촉매층 전, 후단에서 측정하였다.
- 06 m1 /也.의 유량으로 20분간 통과시켜 포집실험을 수행하였다. 임핀저에서 생성물 포집 효율을 높이기 위해 얼음이 채워진 상자에 임핀저를 설치하여 임 핀 저온도를 5℃ 이하로 유지하였으며 포집이 완료된 용액은 이온크로마토그래피로 NO, 농도를 분석하였다.
- 의 유량으로 20분간 통과시켜 포집실험을 수행하였다. 임핀저에서 생성물 포집 효율을 높이기 위해 얼음이 채워진 상자에 임핀저를 설치하여 임 핀 저온도를 5℃ 이하로 유지하였으며 포집이 완료된 용액은 이온크로마토그래피로 NO, 농도를 분석하였다. NO 가스의 산화반응에 의해 생성되는 NO, 는 용해도가 높아 MnO2 촉매층 뿐만 아니라 실험 장치를 구성하고 있는 연결관 및 밸브 류 등의 수분에 의해 손실될 수 있다.
- 따라서 반응초기에는 배출가스 중에 NO, 농도가 낮지만, 시간경과에 따라 촉매 및 실험장치에 부착되는 NO-이 포화되면 배출가스 중 NOJ의 농도가 일정하게 유지된다. 본 실험에서는 배출가스 중에 포함된 NO3-의 농도를 일정 시간 동안 주기적으로 분석하였고, NO3- 농도가 일정하게 유지되는 것을 확인한 후 NO-농도를 정량화하여 물질수지를 산정하였다.
- MnCh는 촉매로서의 특성과 함께 NO*를 홉착하는 특성 도 있으므로 MnO2 촉매 에 의한 NO*의 산화, 환원 실험을 수행하기 전에 MnO2 촉매층에서의 NOX 흡착실험을 수행하였다. NO 및 NO2 가스 50 ppm을 MnO2 촉매층에 각각 통과시켜 흡착성능을 평가한 결과, NO 가스는 거의 흡착이 되 지 않는 것으로 나타났으나, NOz 가스의 경우는 MnO2 촉매 층에 상당한 흡착효과가 나타나는 것이 관찰되었다.
대상 데이터
- 본 연구에 사용된 촉매는 기존에 오존 분해 촉매로 널리 사용되는 사카이 화학(Sakai Chemical Industry Co. Ltd.)®에서 생산되는 MnO2 촉매로서 무기 섬유종 이상에 MnO2 분말을 담지한 허니컴형 구조로서 상용화된 제품(SCA-713)을 구입하여 사용하였고 단위 면적당 허니컴 셀수는 300 cells/incf 이다. Fig.
- 1은 본 연구에 사용된 실험 장치를 나타내는 그림이다. 촉매의 반응활성 실험을 수행하기 위해 반응 기내에 MnO2 촉매를 설치하였고, 실험용 NO 가스의 농도는 조제된 NO(Shin-yang, 5,000 ppm N2 balance) 와 순수 공기(아血-yang, 99.99%)를 적절한 비율로 혼합하여 사용하였다. 오존은 무성방전(DBD; Dielectricbarrier discharge) 방식의 플라즈마 반응기에 의해 발생시켰고, 반응기에 투입되는 인가 전압을 조절하여 50-150 ppm 범위내로 오존을 발생시켰다.
- 그리고, Devahasdin 등끼의 연구 결과를 보면 PCO (Photocatalytic oxidation) 반응에서 생성되어 임핀저에 포집된 nitrate와 nitrite의 비율이 약 1,000배 정도인 것을 보여주고 있다. 다만, 본 실험에서 NOJ 포집효율을 높이기 위해 흡수액 온도를 5℃ 정도로 유지했기 때문에 NCh가 다소 용해될 가능성이 있어 IC에 흡수액 분석시 흡수액 중의 N6-과 NQ-이온 농도를 동시에 분석하였지만, 흡수액 중에 용해된 NO?은 검출한계 이하인 것으로 확인되었으므로 본 실험에서 사용한 임핀저에 포집된 물질은 NO, 로 판단된다. 또한 예비실험에서 흡수액 온도를 5℃로 유지했을 때 NO, 의 포집 효율이 거의 99% 이루어지고 있음을 확인되었는데, 이러한 연구 결과는 Jeong 등'75의 연구에서도 제시한 바 있다.
성능/효과
- 2는 MnO2 촉매층 온도를 30 ℃ 로 유지한 상태에서 NO? 흡착 특성을 경과시 간(elapsed time)에 따라 나타낸 그림이다. MnO2 촉매층 후단에서 NO2 가스 농도는 거의 30분 이상 검출되지 않은 것으로 확인되어 촉매 표면에서 흡착반응이 일어나는 것으로 추정되었다. 그러나 시간이 경과함에 따라 후단에서 NO2 농도는 서서히 증가하여 일정시간 이후에는완전파과(breal아trough)가 일어나는 전형적인 흡, 탈착 곡선을 나타냈다.
- 그러나 시간이 경과함에 따라 후단에서 NO2 농도는 서서히 증가하여 일정시간 이후에는완전파과(breal아trough)가 일어나는 전형적인 흡, 탈착 곡선을 나타냈다. 한편 MnO2 촉매에 의한 오존분해 효과를 조사하기 위해 오존 농도를 50-150 ppm 범위로 변화시켜 가면서 촉매층 후단에서 오존 농도를 측정한 결과 MnO2 촉매층 후단에서 오존이 검출되지 않아 대부분의 오존이 MnO2 촉매 층에서 분해된 것으로 판단된다.
- 0)으로 유지하여 가스혼합기(mixing chamber)와 MnOz 촉매 층을 통과시 켜 4시간 후 촉매 층 후단에서 NO 및 NO2 농도를 촉매층 온도변화에 따라 측정하여 나타낸 그림 이다. 가스혼합기 후단 (MnO2 촉매층 전단)에서 NO*와 오존 농도를 측정한 결과 NO 가스와 오존은 전혀 측정되지 않고 NO2 가스 농도가 50 ppm으로 측정된 것을 보면 NO가 전량 NO2 가스로 산화된 것으로 판단된다. Fig.
- 0일 때 MnO2 촉매층 후단에서 측정한 NO 및 NO2 농도와 NCX 제거율을 나타내는 그림이다. O3/NO ratio가 3.0(03 150 ppm)이 더 라도 2.0(03 100 ppm) 때와 거의 유사한 결과를 나타내었는데, 이는 NO 50 ppm을 NO2 50 ppm으로 산화시키기 위한 오존 50 ppm 이외에 N6의 산화 혹은 환원 반응에 필요한 50 ppm의 잉여 오존만이 필요함을 알 수 있다. 또한, MnO2 촉매 층 온도가 30℃일 때는 NOx 제거율이 83% 정도로 비교적 높았지만, 촉매층 온도가 높을수록 NOX 제거율은 점점 낮아져 촉매층 온도가 120笆이면 NO* 제거율은 3% 정도로 떨어졌다.
- 0(03 100 ppm) 때와 거의 유사한 결과를 나타내었는데, 이는 NO 50 ppm을 NO2 50 ppm으로 산화시키기 위한 오존 50 ppm 이외에 N6의 산화 혹은 환원 반응에 필요한 50 ppm의 잉여 오존만이 필요함을 알 수 있다. 또한, MnO2 촉매 층 온도가 30℃일 때는 NOx 제거율이 83% 정도로 비교적 높았지만, 촉매층 온도가 높을수록 NOX 제거율은 점점 낮아져 촉매층 온도가 120笆이면 NO* 제거율은 3% 정도로 떨어졌다. 이는 Naydenov 등㈤ 의 벤젠에 대한 연구결과에서 보여주는 MnO2 촉매가 저온에서 유리하다는 연구결과와 유사하였다.
- 하지만, 본 연구의 대상인 MnO2 촉매는 O3 분해용 촉매이므로 MnO2 촉매 후단에서는 오존이 존재하지 않고 예비실험을 통해서도 반응가스 중에 오존만을 200 ppm 까지 공급하였을 때 M血)2 촉매층 후단에서 오존이 전혀 검출되지 않았다. 또한, 본 실험 중에도 MnO2 촉매층 후단에서 지속적으로 오존 농도를 측정하여 오존이 검출되지 않는 것으로 확인되었다.
- (2) NO에 대한 오존을 같은 농도로 공급하면 NO 와 오존이 반응하여 전량 NOW 산화되어 MnO2 촉매 층에 흡착되었다. 반면, NO 농도보다 오존을 과잉으로 공급하면 NO와의 반응에 참여하지 않은 잉여 오존이 MnO2 촉매층에서 산소라디칼로 분해되고 산소라디칼과 N6의 산화 및 환원 반응으로 NOJ가 생성됨을 확인하였다.
- 흡착되었다. 반면, NO 농도보다 오존을 과잉으로 공급하면 NO와의 반응에 참여하지 않은 잉여 오존이 MnO2 촉매층에서 산소라디칼로 분해되고 산소라디칼과 N6의 산화 및 환원 반응으로 NOJ가 생성됨을 확인하였다. 반면, NO에 대한 오존 농도가 2배 이상이 되더라도 NOX 제거율에는 변화가 없었으며 NO를 NO?로 산화시키 기 위한 오존 이외 에 MnO2 촉매층에서 산소라디 칼을 발생시켜 NO와 반응할 수 있는 정도인 Ch/NO비가 2.
- 반면, NO 농도보다 오존을 과잉으로 공급하면 NO와의 반응에 참여하지 않은 잉여 오존이 MnO2 촉매층에서 산소라디칼로 분해되고 산소라디칼과 N6의 산화 및 환원 반응으로 NOJ가 생성됨을 확인하였다. 반면, NO에 대한 오존 농도가 2배 이상이 되더라도 NOX 제거율에는 변화가 없었으며 NO를 NO?로 산화시키 기 위한 오존 이외 에 MnO2 촉매층에서 산소라디 칼을 발생시켜 NO와 반응할 수 있는 정도인 Ch/NO비가 2.0이 적절한 오존농도임을 알 수 있었고 상온과 가까운 3 0笆의 MnO2 촉매층 온도에서 NOX 제거율은 최대인 83%였고 촉매층 온도가 올라갈수록 NOX 제거율이 낮아졌다. 또한, 최종적으로 산화된 생성가스는 수용성이 강한 것으로 알려진 NO, -임을 확인하였다.
- 0이 적절한 오존농도임을 알 수 있었고 상온과 가까운 3 0笆의 MnO2 촉매층 온도에서 NOX 제거율은 최대인 83%였고 촉매층 온도가 올라갈수록 NOX 제거율이 낮아졌다. 또한, 최종적으로 산화된 생성가스는 수용성이 강한 것으로 알려진 NO, -임을 확인하였다. 후속 연구에서는 NO 농도 및 상대 습도 등에 따른 NOX 농도 및 NOX 제거율에 관한 연구를 수행할 계획이 다.
- 흡착실험을 수행하였다. NO 및 NO2 가스 50 ppm을 MnO2 촉매층에 각각 통과시켜 흡착성능을 평가한 결과, NO 가스는 거의 흡착이 되 지 않는 것으로 나타났으나, NOz 가스의 경우는 MnO2 촉매 층에 상당한 흡착효과가 나타나는 것이 관찰되었다. Fig.
후속연구
- 또한, 최종적으로 산화된 생성가스는 수용성이 강한 것으로 알려진 NO, -임을 확인하였다. 후속 연구에서는 NO 농도 및 상대 습도 등에 따른 NOX 농도 및 NOX 제거율에 관한 연구를 수행할 계획이 다.
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