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문제 정의
- 본 연구는 최근에 미세입자 및 유해 중금속, 특히 가스상 물질인 수은 등의 유독성에 따라 국내 또는 국제적으로 이들을 포함하는 특정 유해 대기오염물질 (hazardous air pollutants, HAPs)의 규제가 강화되는 추세이므로 석탄발전소 중 특히 수은을 포함한 중금속의 함량이 높은 anthracite coal 을 순환유동증으로 연소하는 시설에서 HAPs의 배출 특성을 알아보기 위한 일환으로 실시되었다. 미세분진의 배출 특성과 시설의 분진제어효율, 이에 따른 중금속의 발생 및 입자상의 농축 정도를 금속별로 알아보았으며 특히 수은의 배출 특성은 다른 연구에서 볼 수 없는 자료로 조사를 시도하였다.
- 왔다. 본 연구에서 또한 각각의 중금속 종에 대해서 입경 별로 중금속 농축도를 분석하였으며 기존의 연구를 바탕으로 배가스의 먼지 중 중금속 농축도에 대한 메커니즘에 대한 연구를 위해서 입자의 입경에 따른 중금속 농도의 상관관계를 조사하였다 [10]. 입경에 따른 중금속 농도를 파악하기 위해 입경의 역수에 대한 중금속농도에 로그를 취하여 Fig.
- 인위적 배출원에 대한 HAPs 물질의 배출이 중요한 이슈로 대두되므로 무연탄을 연소하는 순환유동층 방식의 발전시설에서 배출되는 중금속 및 입자상 물질의 배출특성을 파악하기 위해 실측 및 이의 해석을 실시하였다. 순환유동층의 대기오염방지시설 전단에서 발생되는 총먼지의 농도는 23, 274 mg/Sm3, PM-10 의 농도는 9, 555 mg/Sm3, PM-2.
제안 방법
- 수은의 끓는점은 약 367 oC로 연소공정 에서 대부분 가스상의 형태로 분포하게 된다. 그러므로 공정의 배가스 중 수은의 배출특성을 살펴보기 위하여 수은의 포집과 분석은 대기오염방지시설의 전단과 후단에서 실시하였다 .
- 2에 나타냈다. 또한, 실험자료로 부터 상관관계를 알아보기 위해 다음 식을 사용하여 도식화하였다.
- 먼지의 입경 별 중금속의 농축도 (enrichment)를 알아보기 위해서 다단식 충돌 입도분석기를 이용하여 채취된 시료에 대해 TPM, PM-10, 10~2.5, 2.5~0.5, 0.5 micron 미만의 입경 범위로 구분한 후각 입경별로 중금속을 분석한 결과, 무연탄에서의 중금속 함량, 각각의 금속의 끓는점 (boiling point)을 조사하였으며 이를 Table 5에 나타냈다.
- 미세분진의 배출 특성과 시설의 분진제어효율, 이에 따른 중금속의 발생 및 입자상의 농축 정도를 금속별로 알아보았으며 특히 수은의 배출 특성은 다른 연구에서 볼 수 없는 자료로 조사를 시도하였다.
- 거〕다가 중금속의 배출특성은 연소공정의 유형, 대기오염 제어시설의 구성 등에 영향을 받게 된다. 본 연구에서는 대기오염방지시설 전/후단에서 총먼지와 총먼지 중에 함유된 중금속(Cd, Pb, Cr, Cu, Ni, Zn, As)의 농도를 측정하였으며 그 결과를 Table 3에 나타내었다. 대기오염방지시설 전단에서의 총먼지의 농도는 23274.
- 종 먼지 (total particulate matter, TPM)의 측정 및 분석은 US EPA M-5[5] 에 의해서 이루어졌으며 중금속의 경우 US EPA M-5로 측정된 후 EPA M-03050B[6](ICP-MS)를 이용하여 분석하였다. 또한 PM-10과 PM-2.
- 보일러는 연료를 공급받아 증기를 생산하고 배출가스는 절탄기 (economizer) 및 공기예열기 (pre-heater)를 통과한 후에 병렬 연결된 2기의 전기집진기를 통과하여 150 m 고연돌을 통해 배출된다. 측정 지점은 전기 집진기의 전단과 후단에서 측정하였으며 배가스 온도는 방지시설 전/후단이 130 oC 이하이며 유속은 전기집진기 전단이 23 m/s, 후단이 15 m/s 이다. 대기오염방지시설은 전기 집진기이며 저온 연소와 다단계연소를 통하여 NOx를 억제한다.
대상 데이터
- 실험대상 보일러는 국내에서 생산되는 무연탄을 연료로 사용하는 화력발전소에 설치된 보일러로서 용량이 증기 발생량으로 693 ton/hr(200MW) 이며 탈황을 위해 석회석과 무연탄을 혼합 연소시키는 옥내형 순환 유동층 보일러이다. 배출되는 입자상 물질 제어시설로는 전기집진기(14, 650 m3/min)가 설치되어 있다.
- 발생된 석탄회의 처리 방법을 보면, fly ash의 경우 전량 밀폐된 사일로 (silo) 에 저장된 후시멘트 원료로 재활용되며 바닥재 (bottom ash)는 경화된 상태로 밀폐형 컨베이어에 이송되어 습윤화 과정을 거쳐 회 처리장에 전량 압입 저장된다. 운전상황은 24시간 연속으로 가동하며 대상 시설의 연간 석탄 사용량은 601, 950 ton이며 발전량은 1, 213, 992 MWh/년이다. Fig.
이론/모형
- EPA M-03050B[6](ICP-MS)를 이용하여 분석하였다. 또한 PM-10과 PM-2.5 의 배출농도와 배출되는 입자상 물질의 입도분포를 측정하기 위한 다단식 충돌 입도분석기 (cascade impactor)로서 EPA에서 제안하는 실험방법 (Method 201A-Determination of PM-10 Emissions)[기에 적합한 Andersen Instruments사의 Mark Ⅲ particle sizing stack sampler를 사용하였다.
- 수은즉정방법은 EPA Ontario Hydro Method[8] 와 EPA Method 101 A[9] 를 사용하였다. Ontario Hydro(standard test method for elemental, oxidized, particle-bound, and total mercury in flue gases generated from coal-fired stationary sources) 방법은 종 8개의 임핀저가 사용되는더], 1st~3th에서 1N KCl 흡수액으로 산화수은 (Hg2+)을 채취하고, 4th에서 HNO3-H2O2 흡수액을 사용하여 SO2의 중화 및 원소 수은(Hg0)을 흡수하고, 나머지 5st~7th 임핀저에서 KMnO4-H2SO4 흡수액은 원소수은 (Hg0)을 흡수하여 배기가스 중 수은 화합물의 화학종 구분이 가능하다.
성능/효과
- 75 μg/Sm3을 나타내어 ESP를 지난 후 수은화합물의 일부 제거되었음을 알 수 있었다. 그리고 수은 화합물에 대한 대기오염방지시설의 제거효율은 68% 정도로 앞서 언급된 다른 종류의 중금속에 대한 제거효율에 비해 상당히 낮은 것을 발견할 수 있었다. 이전의 연구들에서도 이와 유사한 경향을 보였다 [13, 14].
- 85% 인 것으로 조사되었다. 높은 농도의 미세분진 발생도 유동층 연소로가 갖는 특징으로 다른 미분탄 연소 발전시설에 비해 높게 나타났다. 분진의 제어효율이 크므로 분진에 포함된 입자상 중금속이 효과적으로 제어되고 있다.
- 물론 일정량의 수은이 제거되지만 이는 온도의 낮아짐과 ESP를 지나면서 산화수은이 증가된 것을 분명히 알 수 있다. 대기오염방지시설 전단에서 수은 화학종의 분포특성을 살펴보면 원소수은 (Hg0), 산화수은 (Hg2+), 입자상수은 (Hg?) 순이었으며 전기집진기를 통과하면서 Hg0은 감소하고 산화수은이 증가하는 경향을 보였다. 이는 원소 수은 (Hg0) 이 배가스의 조성(산가스 함량 등)에 의해서 산화되어 산화수은으로 전환된 것으로 사료된다.
- Ni, Cre Class L으로 분류되어 비산재로 배출될 뿐만 아니라 바닥재에도 함유되어 있을 것으로 사료된다. 대기오염방지시설 전단에서의 중금속 종별 농도는 납>구리>아연>크롬>니켈>비소>카드뮴 순으로 높은 함량을 보였으며 연돌에서는 거의 대부분의 중금속이 검출이 되지 않거나 매우 낮은 농도를 나타냈다. 또한 이러한 중금속들 중 휘발도 (volatility)가 높으며 끓는점이 낮은 카드뮴과 비소의 경우 배출 농도가 비교적 낮게 나타났다.
- 총먼지에 함유된 중금속 종별 농도와 유사하게 납의 농도가 가장 높으며 카드뮴의 농도가 가장 낮은 것을 알 수 있다. 대기오염방지시설 전단에서의 중금속 종별 농도는 납>크롬>구리>니켈>비소>카드뮴 순으로 높은 함량을 보였으며 굴뚝에서의 농도는 크롬>비소>구리>납>니켈>카드뮴 순으로 나타났다. 굴뚝에서는 배출되는 중금속 농도가 매우 낮기 때문에 중금속 종별 농도가 거의 유사한 경향을 보이고 있었다.
- 본 연구에서는 대기오염방지시설 전/후단에서 총먼지와 총먼지 중에 함유된 중금속(Cd, Pb, Cr, Cu, Ni, Zn, As)의 농도를 측정하였으며 그 결과를 Table 3에 나타내었다. 대기오염방지시설 전단에서의 총먼지의 농도는 23274.45 mg/Sm3(12011.53~27920.26 mg/Sm3), 방지시설 후단에서의 농도는 0.16 mg/Sm3로 나타났으며 이러한 결과는 입자상 물질에 대한 전기집진기의 제거효율(removal efficiency)이 99.99% 이상이라는 것을 의미한다. 전형적으로 유동층 연소시설에서 발생되는 먼지의 농도는 일반 연소 시설과 비교할 때 상당히 높은 것으로 알려져 있다 [10].
- 2%를 나타냈다. 대상 무연탄 시료의 저위 발열량은 평균 4, 673 kcal/kg의 결과를 보였으며 중금속의 경우 구리 (Cu), 니켈 (Ni), 닙-(Pb), 아연 (Zn), 망간 (Mn), 마그네슘 (Mg) 등에서 높은 함량을 나타내었다.
- PM-10 중 중금속 함량의 경우 일부 중금속의 경우 TPM 에서보다 더 농축되어 있음을 알 수 있었다. 따라서 먼지의 입경 별 중금속의 농축도 (enrichment)를 살펴본 결과 타 연구 중 실험 장치에서 보였던 이중모드의 결과를 일부 금속에서 확인할 수 있었다. 카드뮴의 경우 입경에 따른 농축도의 상관관계를 지어볼 수 있었으며 이를 통해 자유 분자의 얇은 막 확산이 지배적인 응축 메커니즘임을 알 수 있었으며 다른 금속류의 경우에는 입자형성의 지배적인 메커니즘이 한 가지 메커니즘에 국한된 것이 아니라 복잡한 메커니즘이 동시에 적용되어 연관 식으로의 표현이 어려웠다.
- 이는 원소 수은 (Hg0) 이 배가스의 조성(산가스 함량 등)에 의해서 산화되어 산화수은으로 전환된 것으로 사료된다. 따라서 전단에서 약 84% 정도를 보이던 원소수은이 ESP를 지나면서 연돌을 통해서 배출되는 수은 화합물의 수은화학종 별 분석결과를 살펴보면 5%만이 입자상 (Hg?)으로 배출되면 44%가 원소수은 (Hg0)으로, 51%가 산화수은 (Hg2+)으로 배출된다. 이와 같은 결과는 석탄화력 발전소에서 배출되는 수은화합물의 배출특성에 대한 이전의 연구결과와도 유사한 경향을 보이고 있다.
- 보였다. 또한 수은 화학종의 변화는 연소로에서 발생 시는 고온으로 인해 원소분진이 주로 차지하였으나 ESP를 지나면서 산화 현상과 분진에 흡착된 수은의 일부 제거로 산화수은의 분율이 54%를 보였다. 이는 습식장치가 있는 타 석탄 연소시설의 경우 원소 수은이 지배적인 것과는 다른 결과로 만약 수은의 추가 제거를 필요로 하는 경우 습식 제어 장치를 통해 제어가 가능함을 알 수 있다.
- 대기오염방지시설 전단에서의 중금속 종별 농도는 납>구리>아연>크롬>니켈>비소>카드뮴 순으로 높은 함량을 보였으며 연돌에서는 거의 대부분의 중금속이 검출이 되지 않거나 매우 낮은 농도를 나타냈다. 또한 이러한 중금속들 중 휘발도 (volatility)가 높으며 끓는점이 낮은 카드뮴과 비소의 경우 배출 농도가 비교적 낮게 나타났다.
- 3에 나타나있는 것처럼 수은은 산화수은 (Hg2+), 원소수은 (Hg0), 입자상수은(HgP)으로 연소 공정에서 배출된다. 무연탄 화력발전소 수은 배출 결과를 살펴보면, ESP 전단에서의 배출농도는 7.28 μg/Sm3 ~10.25 μg/Sm3으로 평균 8.75 μg/Sm3을 나타내었으며 ESP를 지난 후 최종 stack에서의 배출농도는 2.75 μg/Sm3을 나타내어 ESP를 지난 후 수은화합물의 일부 제거되었음을 알 수 있었다. 그리고 수은 화합물에 대한 대기오염방지시설의 제거효율은 68% 정도로 앞서 언급된 다른 종류의 중금속에 대한 제거효율에 비해 상당히 낮은 것을 발견할 수 있었다.
- 발열량, 공업분석, 원소분석 및 무연탄에 포함된 중금속 함량을 분석하였는데 원소분석 결과를 살펴보면 C 64.4, S 0.4, H 1.2, N 0.2 and O 1.7%이었匸上 또한 무연탄의 평균 수분 (moisture) 함량은 4.5, 휘발분 (volatile)은 8.9, 고정탄소 (fixed carbon)는 54.8, 재 (ash) 의 경우 32.2%를 나타냈다. 대상 무연탄 시료의 저위 발열량은 평균 4, 673 kcal/kg의 결과를 보였으며 중금속의 경우 구리 (Cu), 니켈 (Ni), 닙-(Pb), 아연 (Zn), 망간 (Mn), 마그네슘 (Mg) 등에서 높은 함량을 나타내었다.
- Table 6에 나타낸 것처럼 카드뮴의 경우 기울기가 1에 가까운 것을 알 수 있다. 본 연구 결과에 따르면 카드뮴의 경우 자유 분자의 얇은 막확산이 지배적인 응축 메커니즘임을 알 수 있으며 다른 금속류의 경우에는 입자 형성의 지배적인 메커니즘이 한 가지 메커니즘에 국한된 것이 아니라 복잡한 메커니즘이 동시에 적용되는 것을 알 수 있다. 기울기가 적은 니켈과 같은 금속이나 선형형태의 기울기를 갖지 못하는 다른 중금속의 경우 낮은 휘발성 때문에 바닥재에 남아 있으려는 경향을 보인다.
- 포함된 중금속의 농도를 나타낸 것이다. 순환유동층 연소시설에서 배출되는 PM-10 의 평균 농도는 9, 555.30 瞄/Sm3 이며 전기집진기를 통해서 제거되는 PM-10 의 제거효율은 92.36~99.85% 인 것으로 조사되었다. 높은 농도의 미세분진 발생도 유동층 연소로가 갖는 특징으로 다른 미분탄 연소 발전시설에 비해 높게 나타났다.
- 또한 미세입자의 크기 분포에 따라 농축도를 해석하기 위해 대략적으로 측정된 중금속을 나누어 보면 두 개의 그룹으로 나눌 수 있다. 첫 번째, 비교적 낮은 끓는점을 가진 카드뮴과 비소의 경우(끓는점 , Cd: 765 oC, As: 613 oC) PM-10 부근에서의 농축도가 가장 높은 것으로 단일 mode를 보이는 것으로 사료된다. 또한 높은 끓는점을 갖는 다른 금속의 경우 PM-10 부근에서의 높은 농축도와 매우 작은 입경 범위 (0.
- 재의 함량은 30% 정도를 나타냈다. 총 먼지에서의 중금속 농도는 석탄의 중금속 농도와 비교할 때 높은 양 (positive)의 상관관계를 보인다 (correlation coefficient (r)=0.94). 그러나 수은 및 비소와 같은 몇몇 금속 종의 휘발성 때문에 입자의 형태보다 가스의 형태로 분포된다.
- 16 mg/Sm3로 낮은 값을 보였다. 총먼지 중 중금속 함량을 살펴보면 대기오염방지시설 전단에서의 중금속 종별농도는 납>구리>아연>크롬>니켈>비소>카드뮴 순으로 높은 함량을 보였으며 연돌에서는 거의 대부분의 중금속이 검출이 되지 않거나 매우 낮은 농도를 나타냈다. PM-10 중 중금속 함량의 경우 일부 중금속의 경우 TPM 에서보다 더 농축되어 있음을 알 수 있었다.
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