[논문]한국 연안 이매패류에 잔류하는 PBDEs 및 OCs에 관한 연구

민병윤

doi:10.5668/jehs.2010.36.2.118

한국 연안 이매패류에 잔류하는 PBDEs 및 OCs에 관한 연구
A Study on Polybrominated Diphenyl Ethers and Organochlorine Compounds Residues Persistent in Korean Coastal Bivalves 원문보기

韓國環境保健學會誌 = Journal of environmental health sciences, v.36 no.2 = no.113, 2010년, pp.118 - 127

민병윤 (경남대학교 환경공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

Bivalve samples from 30 locations Korean coastal waters were analyzed to characterize the contamination with and distribution of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs), polychlorinated biphenyls (PCBs) and organochlorine pesticides (OCPs). The congeners of PBDE in 30 bivalve samples were analyzed by high resolution gas chromatography with a high resolution mass detector. The levels of PBDEs in bivalve samples ranged from 0.092 to 13.5 ng/g wet weight. These values for PBDEs concentrations in bivalves from Korea were higher than or comparable to available values for bivalves from other countries. In the congener profiles, BDE-47 (mean contribution=42.2%) was predominant, followed by BDE-99 (23.1%), BDE-100 (11.9%) and BDE-154 (3.5%). Among the OCs analyzed, $\Sigma$PCBs and $\Sigma$DDTs levels were highest, followed by $\Sigma$HCHs, $\Sigma$CHLs and HCB. The wet weight based $\Sigma$PCBs and $\Sigma$DDTs ranged from 0.28 ng/g to 19.4 ng/g, and from 0.19 ng/g to 4.86 ng/g, respectively. The $\Sigma$PCBs and $\Sigma$DDT slevels in bivalves along the entire Korean coast were lower than those of the USA, and below the Food and Drug Administration (USA. FDA) limits for fish and shell fish. However, the human health criteria and wild life criteria of the USA. Environmental Protection Agency (USA. EPA) were exceeded for DDE and $\Sigma$HCHs at most of the sampling points.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

따라서 본 연구는 미량 유기오염물질 영향의 모니터링을 위한 생물학적지표⁸⁾로 이용되고 있는 이매패류를 대상으로 국내 해양환경의 유기할로겐화합물의 오염도를 평가하였다.
EPA)의 Human Health Critera, Wild Life Criteria을 초과하였다. 따라서 본 연구의 결과를 기초로 국내 연안해역 중 고농도로 검출된 특별관리해역에서 PBDEs와 유기염소계화합물의 효율적 관리를 위해 .주요발생원 및 오염경로에 대한 감시체계 구축이 필요하며, 이들 오염 물에 대한 지속적인 모니터링은 잠재적인 오염경로와 생물학적 독성영향을 규명하는데 중요한 역할을 할 것이다.
본 연구에서는 바탕시료(blank sample) 분석은 용매나 초자로 부터 방해물질 또는 오염을 검토하기 위하여 5개 시료마다 1개씩 동시에 분석하였다. 주입된 7종의 13C-이성체의 평균 회수율은 65~118%의 범위로 USEPA 1614 draft에 의해 확립된 조건범위를 만족하였으며, 검출한계(Limit of detection, LOD) 범위는 0.

가설 설정

증기압, 물용해도, 생물학적 분해 성은 염소분자의 수가 증가할수록 감소하며, 지용성과 흡착성이 강해지는 경향을 보인다.²⁷⁾ 따라서 본 연구에서 tetra-CBs, penta-CBs등의 염소조성 비율이 높게 나타난 것은 di-CBs, tri-CBs 등의 저염소 이성체가 보다 생물학적 분해성이 크며, 낮은 휘발성을 가지고 있기 때문일 것이다.
8) 이것은 국내에서 1970년대 후반 대부분의 유기염소계농약류의 사용이 금지된 것과 무관하지 않을 것이다.

제안 방법

ΣDDT와 ΣHCH의 농도는 p,p'-DDE, p,p'-DDD 및 p,p'-DDT의 합과, α-, β-, γ- 및 δ-HCH 의 합으로 각각 나타내었으며, 각 화합물의 농도는 시료의 습량을 기준(wet weight basis)으로 하였다.
따라 분석하였으며, 주요 분석과정은 다음과 같다. 무수황산나트륨으로 수분을 제거한 생체시료를 20~30 g을 속슬렛 원통여지에 넣고 농도보정 및 회수율 산정을 위하여 정제용 내부표준물질(MBDE-MXFS, Wellington Laboratories, Canada) 13C-labelled BDEs 1,250 pg을 첨가한 다음 400 ml 디클로로메탄으로 16시간 이상(추출 회차 수 24회 이상) 추출하였다. 추출액은 회전증발농축기 (EYELA N-1000)를 이용하여 약 2ml까지 농축한 다음, n-헥산(Ultra residue analysis, J.
Baker)으로 용매를 전환하고 황산처리하여 유기물을 분해시켰다. 황산처리 후 잔존하는 산 성분을 제거하기 위하여 헥산세정수로 2~3회 세정한 후 n-헥산 층은 무수황산나트륨(PCB analysis grade, Wako)으로 탈수하고 회전증발 농축기를 이용하여 약 2ml까지 농축한 다음 다층실리카겔 컬럼 크로마토그래피(70~230 mesh, Neutral, Wakogel S-1), 활성 알루미나 컬럼 크로마토그래피 (Aluminium oxide 90, Merck) 순으로 정제과정을 거쳤다. 회수된 용출액은 회전 증발 농축기와 질소농축기를 이용해 50 µl로 농축한 후 회수율 측정용 내부표준 물질(MBDE-MXFR, Wellington Laboratories, Canada) 13C-BDE-138을 1,250 pg 첨가하고 최종적으로 25 µl로 농축한 다음 DB-5MS(30 m×0.
회수된 용출액은 회전 증발 농축기와 질소농축기를 이용해 50 µl로 농축한 후 회수율 측정용 내부표준 물질(MBDE-MXFR, Wellington Laboratories, Canada) 13C-BDE-138을 1,250 pg 첨가하고 최종적으로 25 µl로 농축한 다음 DB-5MS(30 m×0.25 mm i.d., 0.1 µm, J&W Scientific) 컬럼을 이용하여 HRGC/HRMS (Agilent 6890 series gas chromatograph/JEOL Mstation 800D mass spectrometer)로 분해능 10,000이상(10% valley)에서 EI-SIM(Electron impact-selected ion monitoring) 모드로 수행하였다.

대상 데이터

PCB 화합물은 표준물질로는 Supelco Inc., USA에서 구매한 Aroclor equivalent mixture(Aroclor-1242:1248:1254:1260)를 표준용액으로 사용하여 총 86개의 congeners를 분석하여 그 합을 ΣPCBs로 표시하였으며, 유기염소계농약인 p,p'-DDT, p,p'-DDE, p,p'-DDD 그리고 α-HCH, β-HCH, γ-HCH, δ-HCH, CHLs, HCB 화합물의 표준물질은 Ultra Scientific사에서 구매 하여 사용하였다.
시료 채취는 2005년 산업지역과 인접한 지역을 포함한 특별관리해역, 환경보전해역 그리고 굴, 홍합, 피조개 등의 대규모 양식산업과 활발한 수산활동이 이루어지고 있고 해역양식장이 밀집되어 있는 지역을 대상으로 총 30개 지역에서 자연산 굴(Crassostrea gigas)과 진주담치(Mitilus edulis)를 채취하였다.

이론/모형

PBDEs 각 이성체에 대한 정성확인을 각 동족체마다 2개의 선택이온의 이온 강도의 비가 99% 신뢰구간에 들어오면 정성 확인된 것으로 간주하였으며, 대상물질이 검출된 경우에는 이에 대응하는 LCS(Labelled compounds standard)에 대한 반응계수를 이용한 동위원소 희석법(Isotope dilution method)과 상대반응계수 (Relative Response Factor, RRF)를 이용한 내부표준법에 따라 정량하였다.
PBDEs는 동위원소희석법과 HRGC/HRMS를 이용하여 USEPA Method 1614 Draft에⁹⁾ 따라 분석하였으며, 주요 분석과정은 다음과 같다. 무수황산나트륨으로 수분을 제거한 생체시료를 20~30 g을 속슬렛 원통여지에 넣고 농도보정 및 회수율 산정을 위하여 정제용 내부표준물질(MBDE-MXFS, Wellington Laboratories, Canada) 13C-labelled BDEs 1,250 pg을 첨가한 다음 400 ml 디클로로메탄으로 16시간 이상(추출 회차 수 24회 이상) 추출하였다.
유기염소계화합물인 PCBs 및 DDTs, HCHs, CHLs, HCB의 분석은 Nakamura 등¹⁰⁾에 의한 분석법을 따라 분석하였다. 유기염소계화합물의 회수율은 PCBs 94~104%, DDTs 83~96%, CHLs, 68~107%, HCHs 73~112%로 나타났으며, 검출 한계치는 각 동족체 별로 계산 되어졌고 정량치가 검출한계치 이하일 경우에는 불검출로 처리하였다.

성능/효과

ΣPBDEs의 지리적 농도 분포는 도시지역 및 산업지역에서 채집한 이매패류에서 0.63~13.5 ng/g의 범위로 비교적 높은 농도를 보였으며, 함평만, 가막만 등 환경보전해역과 양식장이 밀집된 해역에서는 낮은 농도 (0.09~1.18 ng/g)의 ΣPBDEs가 검출되었다(p<0.001, Mann-Whitney U-test; Fig. 2).
1. 국내 연안지역 이매패류에서 18개 PBDE 이성체가 검출되었으며, ΣPBDEs의 농도범위는 전 세계 비교를 통하여 유사하거나 높게 검출되어 한국은 아시아지역의 잠재적 소비자 중 하나임을 암시하고 있다.
2. 지리적 농도 분포는 도시지역 및 산업지역에서 채취한 이매패류에서 고농도의 ΣPBDEs가 검출되었으며, 환경보전해역과 양식장이 밀집된 해역에서는 낮은 농도의 ΣPBDEs가 검출되었다.
26) 국내 연안 이매패류 내의 ΣPCBs, DDE의 잔류농도는 각각 0.28~19.4 ng/g, 0.12~2.88 ng/g의 범위로 OSPAR Commission의 생태독성평가기준과 ΣPCBs Action Limit 이하의 농도를 나타내었다.
3. 패류내의 유기염소계화합물의 잔류농도는 ΣPCBs 와 ΣDDTs가 가장 높은 농도를 보였으며, ΣPCBs와ΣDDTs의 지리적 분포는 ΣPBDEs와 유사하게 도시지역 및 산업지역과 인접한 해역에서 높게 나타났으며, 유기염소계농약류의 경우 대체적으로 균일한 지역적 농도분포를 보였으며, ΣDDTs와 ΣHCHs의 해양환경으로 최근 유입은 없는 것으로 나타났다.
4. 이매패류 내에 축적되어 있는 ΣPCBs, ΣDDTs 잔류농도에 대한 리스크 평가는 OSPAR Commission의 생태독성평가기준과 미국 식품의약국(US. FDA) 어·패류에 대한 허용 한계치 이하의 농도를 나타내었으나 DDE와 ΣHCHs는 대부분의 지역에서 미국 환경보호청 (US. EPA)의 Human Health Critera, Wild Life Criteria을 초과하였다.
5) ΣPCBs의 잔류농도는 0.28~19.4 ng/g의 범위로 마산만, 부산항, 울산만, 영일만 등과 같은 산업지역과 인접한 해역에서 높은 농도의 ΣPCBs가 검출되었으며, 서해안의 천수만, 함평만, 가막만 등 환경보전지역에서는 낮은 농도의 ΣPCBs가 검출되었다(Fig. 3).
DDT와 DDT 대사물질인 DDE, DDD는 모든 이매 패류에서 검출되었으며, PCBs와 유사하게 남동부 지역에서 높은 농도의 ΣDDTs가 검출되었다(Fig. 4).
지리적 농도 분포는 도시지역 및 산업지역에서 채취한 이매패류에서 고농도의 ΣPBDEs가 검출되었으며, 환경보전해역과 양식장이 밀집된 해역에서는 낮은 농도의 ΣPBDEs가 검출되었다. PBDE 이성체 분포 패턴은 BDE-47이 가장 높은 구성비로 나타났다.
국내 30개 연안지역에서 채취된 이매패류(Bivalve) 생체 내의 ΣPBDEs의 잔류 농도는 0.092~13.5 ng/g (wet weight)의 범위로 대부분의 이매패류 생체 조직에서 PBDE 이성질체가 검출되었다(Table 2).
따라서 BDE-47, -99는 생물에 대한 강한 축적성으로 인하여 높은 잔류 수준을 보이는 것으로 판단되며, 상업용 penta-BDEs 제품에 40% 이상 혼합되어 있는 BDE-47은 분자량이 큰 octa- 및 deca-BDEs에 비하여 생체 축적성이 높기 때문에 육류 및 어류에서도 가장 높은 비율로 검출되고 있다.
본 유기염소계화합물의 잔류농도를 아시아 담치 감시 프로그램과 비교하면 아시아의 일부 개발도상국에 비하여 ΣPCBs 잔류농도는 다소 높았으나 유기염소계농약류인 ΣDDTs, ΣHCHs, ΣCHLs, HCB는 매우 낮은 수준이었다.
부산만, 울산만, 마산만, 영일만 등 4개 해역의 ΣPBDEs 오염도 분포를 파악하기 위하여 내만과 외만으로부터 패류를 분석한 결과 ΣPBDEs 잔류 농도는 내만에서 두 배 이상 높은 농도를 보였으며, 특히, 울산만은 외만(1.83 ng/g)에 비하여 내만(7.69 ng/g)에서 채취된 패류에서 3배 이상 고농도의 ΣPBDEs가 검출되 었다.
상업적 penta-BDEs 제품(technical mixture) 의 주요 이성체인 BDE-47이 42.2%로 가장 높은 구성비로 나타났으며, ΣPBDEs 사이에서 매우 유의한 양의 상관성이 확인되었다(r=0.998, p<0.001).
에 의한 분석법을 따라 분석하였다. 유기염소계화합물의 회수율은 PCBs 94~104%, DDTs 83~96%, CHLs, 68~107%, HCHs 73~112%로 나타났으며, 검출 한계치는 각 동족체 별로 계산 되어졌고 정량치가 검출한계치 이하일 경우에는 불검출로 처리하였다.
이매패류 내의 ΣDDTs에 대한 DDE의 평균 비율은 0.63이었으며, DDE/DDT비는 평균 3.1로 DDE의 높은 농도 수준은 DDT의 유입이 적었음을 암시하고 있어 국내 연안 지역에서 최근에 DDT의 유입이 없는 것으로 나타났다.
이매패류 내의 PCB 이성체 분포패턴은 tetra-CBs, penta-CBs가 ΣPCBs의 약 70%이상 차지하였으며, di-CBs, tri-CBs, octa-CBs, nona-CBs 등의 이성체는 10% 미만의 낮은 구성비로 나타났다.
이매패류 내의 유기염소계화합물의 평균농도와 표준편차는 ΣPCBs 4.66±4.89 ng/g, ΣDDTs 1.25±1.05 ng/g, ΣHCHs 0.72±0.38 ng/ g, ΣCHLs 0.18±0.14 ng/g 그리고 HCB는 0.069±0.078 ng/g로 ΣPCBs, ΣDDTs가 가장 높은 농도로 검출되었으며, 다음으로 ΣHCHs > ΣCHLs > HCB 순이었다.
주요 이성체로 검출된 BDE-47, -99및 -100의 합은 ΣPBDEs 농도에 대하여 약 75% 이상의 높은 구성비로 국내 연안 어류 중 PBDE 이성체 패턴과 유사하였다.
본 연구에서는 바탕시료(blank sample) 분석은 용매나 초자로 부터 방해물질 또는 오염을 검토하기 위하여 5개 시료마다 1개씩 동시에 분석하였다. 주입된 7종의 13C-이성체의 평균 회수율은 65~118%의 범위로 USEPA 1614 draft에 의해 확립된 조건범위를 만족하였으며, 검출한계(Limit of detection, LOD) 범위는 0.1~2 ng/g이었다.
일반적으로 PCBs는 염소원자의 수와 구성위치에 의해 물리·화학적 특성이 좌우된다. 증기압, 물용해도, 생물학적 분해 성은 염소분자의 수가 증가할수록 감소하며, 지용성과 흡착성이 강해지는 경향을 보인다.²⁷⁾ 따라서 본 연구에서 tetra-CBs, penta-CBs등의 염소조성 비율이 높게 나타난 것은 di-CBs, tri-CBs 등의 저염소 이성체가 보다 생물학적 분해성이 크며, 낮은 휘발성을 가지고 있기 때문일 것이다.
포유동물 조직에서는 조직 분해와 신진 대사가 상대적으로 느린 것으로 보고되고 있다. 특히, penta-BDEs는 내분비계, 신경계, 생식기 등에 독성을 더 많이 미치고 생물학적으로 축적 정도가 매우 높은 것으로 나타났다.⁴⁾

후속연구

69 ng/g)에서 채취된 패류에서 3배 이상 고농도의 ΣPBDEs가 검출되 었다. 이들 내만 해역 주변은 PBDEs가 많이 방출될가능성이 있는 기계, 전기, 전자, 조선, 자동차 등 대단위의 공업단지가 밀집되어 있고 반 폐쇄적인 지형학적 구조를 가지고 있어 산업시설 및 도시지역의 배출원으로 부터 직접적인 유입 영향을 받고 있는 것에 원인이 있는 것으로 평가되며, 향후 내만과 외만의 퇴적물 내의 유기탄소를 비롯한 입도의 특성 등과의 상관성을 비롯하여 배출원에 대하여 검토해 볼 필요성이 있는 것으로 사료된다.
따라서 본 연구의 결과를 기초로 국내 연안해역 중 고농도로 검출된 특별관리해역에서 PBDEs와 유기염소계화합물의 효율적 관리를 위해 .주요발생원 및 오염경로에 대한 감시체계 구축이 필요하며, 이들 오염 물에 대한 지속적인 모니터링은 잠재적인 오염경로와 생물학적 독성영향을 규명하는데 중요한 역할을 할 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	PBDEs은 일부 동물에 대한 연구에서 어떠한 독성을 가지고 있음이 보고되었는가?	최근 일부 동물에 대한 연구에서 신경 독성을 포함하여 간독성, 배아 독성, 생식/발생 독성 및 발암성이 보고되고 있으며,3) 포유동물 조직에서는 조직 분해와 신진 대사가 상대적으로 느린 것으로 보고되고 있다. 특히, penta-BDEs는 내분비계, 신경계, 생식기 등에 독성을 더 많이 미치고 생물학적으로 축적 정도가 매우 높은 것으로 나타났다.
	유기염소계화합물에 속하는 물질로 무엇이 있는가?	현대산업이 발달함에 따라 많은 종류의 유기화합물질 들이 제조되었으며, 이들 화학물질 중 특히, PCBs (Polychlorinated biphenyls), DDTs(Dichlorodiphenyltrichloroethanes), HCHs(Hexachlorocyclohexanes) 및 CHLs(Chlordanes) 등을 포함하는 유기염소계화합물 (Organochlorine compounds, OCs)은 비교적 높은 안정성으로 인하여 환경 내 잔류성이 크고 생물 독성이 강한 대표적인 환경오염 물질이다.1) 지난 몇 십년 동안 이러한 유기염소계화합물은 다양한 목적으로 전 세계에서 생산되고 광범위하게 사용되었으며, 현재에도 이들 물질은 다양한 환경 중의 각종 시료에서 검출되고 있다.
	유기염소계화합물은 환경관련 어떠한 특성을 가지고 있는가?	현대산업이 발달함에 따라 많은 종류의 유기화합물질 들이 제조되었으며, 이들 화학물질 중 특히, PCBs (Polychlorinated biphenyls), DDTs(Dichlorodiphenyltrichloroethanes), HCHs(Hexachlorocyclohexanes) 및 CHLs(Chlordanes) 등을 포함하는 유기염소계화합물 (Organochlorine compounds, OCs)은 비교적 높은 안정성으로 인하여 환경 내 잔류성이 크고 생물 독성이 강한 대표적인 환경오염 물질이다.1) 지난 몇 십년 동안 이러한 유기염소계화합물은 다양한 목적으로 전 세계에서 생산되고 광범위하게 사용되었으며, 현재에도 이들 물질은 다양한 환경 중의 각종 시료에서 검출되고 있다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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