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문제 정의
- 본 연구에서는 다양한 상용 촉매의 연소 특성을 검토할 수 있는 촉매연소 성능실험장치를 이용하여 촉매 종류에 따른 연소기 성능 변화에 대한 실험적 연구를 수행하고자 하였다. 또한, 미반응 연료극 배가스 연소에 있어 예열온도, 공간속도 등의 인자가 연료 전환율(conversion rate)에 미치는 영향에 대해 고찰하고자 하였다.
- 본 연구에서는 다양한 상용 촉매의 연소 특성을 검토할 수 있는 촉매연소 성능실험장치를 이용하여 촉매 종류에 따른 연소기 성능 변화에 대한 실험적 연구를 수행하고자 하였다. 또한, 미반응 연료극 배가스 연소에 있어 예열온도, 공간속도 등의 인자가 연료 전환율(conversion rate)에 미치는 영향에 대해 고찰하고자 하였다.
- 본 연구에서는 다양한 작동 조건 하에서 촉매의 안정성 및 성능을 평가하기 위한 실험적 연구를 수행하였다. 촉매 별 실험결과로부터 선정된 촉매를 이용하여 입구온도, 공간속도 등과 같은 인자에 따른 촉매연소 특성을 상세하게 분석하였으며 그 결과는 다음과 같다.
가설 설정
- = 150℃, (b) Ti = 250℃.
제안 방법
- 각각의 촉매 성능을 알아보기 위하여 수소공급량 변화와 예열온도 변화에 따른 CH4 전환율과 연소기 촉매 배가스 온도의 변화를 계측하였다. 연료극 배가스의 미반응 연료성분 중 연소가 가장 힘든 성분이 CH4이기 때문에, 촉매의 선정기준도 촉매의 CH4 연소 가능성에 초점을 맞추었으며, CH4 전환율을 촉매 성능을 표현할 수 있는 변수로 정하였다.
- 공간속도를 36,000hr-1로 2배 증가시켰을 때, 즉 촉매층 체류시간(residence time)이 1/2로 줄었을 때의 촉매 성능 변화를 계측하였고, 그 결과를 Fig. 5에 나타내었다. 입구온도가 150℃ 인 경우 A 촉매의 성능 변화는 크지 않았으나, B, C 촉매의 경우 100% 수소 공급 조건에서 CH4 전환율이 떨어지는 것이 관측되었다.
- 본 연구에서는 공기와 가스의 균일한 혼합을 위해 고정식 혼합기(static mixer)를 사용하였으며, 유동 균일화를 위하여 촉매 전단에 2단의 다공판(perforated plate)을 설치함으로써 촉매부에 유동이 균일하게 공급되도록 하였다8). 공간속도에 따른 촉매 연소 특성을 파악하기 위하여 촉매 전단에 다양한 면적을 갖는 스페이서(spacer) 및 가스켓(gasket)을 설치하여 공간속도를 조절하였다.
- 촉매 성능평가용 연소기는 연료전지 발전량 기준 1kW급 모델연소기를 이용하였다. 본 연구에 사용한 상용 촉매들의 종류 및 특성을 Table 2에 나타내었으며, 촉매 성분과 지지체 형상이 각기 다른 3개 촉매를 대상으로 비교실험을 수행하였다. 촉매연소에서 H2, CO는 저온에서도 반응이 잘 되나 상대적으로 저온반응성이 나쁜 CH4를 연소시키는 것이 가장 어려우므로 CH4 반응성이 가장 좋은 Pd(palladium) 성분이 포함된 촉매들을 선정하였다3).
- 이는 촉매의 열적 소결이나 귀금속과 같은 촉매성분의 기화, 또는 지지체의 열적 충격에 의한 파손 등을 초래할 수 있다8). 본 연구에서는 공기와 가스의 균일한 혼합을 위해 고정식 혼합기(static mixer)를 사용하였으며, 유동 균일화를 위하여 촉매 전단에 2단의 다공판(perforated plate)을 설치함으로써 촉매부에 유동이 균일하게 공급되도록 하였다8). 공간속도에 따른 촉매 연소 특성을 파악하기 위하여 촉매 전단에 다양한 면적을 갖는 스페이서(spacer) 및 가스켓(gasket)을 설치하여 공간속도를 조절하였다.
- 본 연구에서는 연료전지 연료극 배가스 연소를 위하여 Table 2에 열거한 3가지 촉매를 선정하였고, 촉매종류, 공간속도, 촉매연소기 입구온도 등의 변화에 따른 촉매연소 특성의 변화를 계측하였다.
- 연료전지에서 연료극 배가스 중에 포함된 수증기를 모사하기 위해 수증기를 공급할 수 있는 증기발생용 전기보일러를 사용하였다. 수증기의 유량은 전압 조정기를 사용하여 전압변화에 따른 수증기의 배출량을 측정한 뒤 이를 보정하였다. 이때 보일러 내에 수위조절장치를 설치하여 일정한 유량의 수증기 공급이 가능하도록 하였다.
- 앞서 설명한 바와 같이 연료 성분 중 CH4의 반응성이 가장 떨어지기 때문에 촉매 종류에 따른 연소 성능평가를 위하여 CH4 전환율(conversion rate)을 연소촉매 평가 지표로 선정하였다. 촉매 별 연소 성능을 보다 구체적으로 비교하기 위하여 연료극 배가스 조성 중 H2를 제외한 연료 및 공기를 미리 공급한 이후 수소 공급량을 조금씩 증가시키면서 CH4전환율을 측정하였다.
- 촉매연소기 입구온도를 조절하기 위하여 전기히터(electric heater)를 사용하였다. 역화(flashback) 방지를 위하여 전기히터에는 불연 성분인 공기와 CO2를 공급하고 전기히터 후단에 가연 성분을 공급한 후 혼합하였다. 연료전지에서 연료극 배가스 중에 포함된 수증기를 모사하기 위해 수증기를 공급할 수 있는 증기발생용 전기보일러를 사용하였다.
- 연구에서는 서로 다른 세 가지 종류의 연소촉매들을 촉매 연소기에 직접 장착하였고, 연소기 정상 작동 조건 하에서 연소촉매의 성능을 비교하였다.
- 2는 혼합부와 촉매 연소부로 구성된 실험장치의 개략도를 나타내었다. 연료극 배가스 및 연소용 공기의 유량은 유량제어가 가능한 질량유량계(mass flow controller; brooks 5800 series)를 이용 하여 공급하였다. 촉매연소기 입구온도를 조절하기 위하여 전기히터(electric heater)를 사용하였다.
- 전환율과 연소기 촉매 배가스 온도의 변화를 계측하였다. 연료극 배가스의 미반응 연료성분 중 연소가 가장 힘든 성분이 CH4이기 때문에, 촉매의 선정기준도 촉매의 CH4 연소 가능성에 초점을 맞추었으며, CH4 전환율을 촉매 성능을 표현할 수 있는 변수로 정하였다.
- 연소촉매 전후단에 열전대(thermocouple; K-type)를 설치하여 연소기 입구 및 출구 가스의 온도를 측정하였다. 연료전환률 등 촉매 반응 특성을 확인하기 위하여 가스분석기를 이용하여 배가스의 농도를 측정하였다. 이때 촉매 출구 배가스는 수분을 제거한 후 가스분석기(gas analyzer; Horiba VA-3000)로 공급하였다.
- 연소촉매 전후단에 열전대(thermocouple; K-type)를 설치하여 연소기 입구 및 출구 가스의 온도를 측정하였다. 연료전환률 등 촉매 반응 특성을 확인하기 위하여 가스분석기를 이용하여 배가스의 농도를 측정하였다.
- 7은 GHSV가 12,000에서 54,000hr-1 까지 변화할 때 CH4 전환율 및 출구 온도의 변화를 보여준다. 이때 공간속도에 따른 연소특성 변화를 보다 크게 나타내기 위하여 입구온도를 상대적으로 저온인 100℃로 하였고, 가연성분이 포함되지 않은 경우와 이후 CH4, CO, H2를 순차적으로 공급하였을 때를 실험조건으로 선택하였다. Fig.
- 수증기의 유량은 전압 조정기를 사용하여 전압변화에 따른 수증기의 배출량을 측정한 뒤 이를 보정하였다. 이때 보일러 내에 수위조절장치를 설치하여 일정한 유량의 수증기 공급이 가능하도록 하였다.
- 본 연구에서는 다양한 작동 조건 하에서 촉매의 안정성 및 성능을 평가하기 위한 실험적 연구를 수행하였다. 촉매 별 실험결과로부터 선정된 촉매를 이용하여 입구온도, 공간속도 등과 같은 인자에 따른 촉매연소 특성을 상세하게 분석하였으며 그 결과는 다음과 같다.
- 전환율(conversion rate)을 연소촉매 평가 지표로 선정하였다. 촉매 별 연소 성능을 보다 구체적으로 비교하기 위하여 연료극 배가스 조성 중 H2를 제외한 연료 및 공기를 미리 공급한 이후 수소 공급량을 조금씩 증가시키면서 CH4전환율을 측정하였다. CH4의 촉매 반응 개시온도(lightoff temperature)는 일반적으로 300℃ 이상이다.
- 촉매연소 반응에 미치는 촉매 입구온도 및 공간 속도의 영향을 보다 상세하게 파악하기 위하여, B 촉매를 대상으로 각각 4가지 조건의 입구온도 및 공간속도 조건에서 연소촉매 성능평가를 수행하였다. Fig.
- 촉매연소기 입구온도가 150℃, GHSV는 18,000 hr-1 일 때 촉매 종류에 따른 촉매성능 변화실험을 수행하였고, 그 결과를 Fig. 3에 나타내었다. 세 가지 촉매 모두 H2가 포함되지 않은 경우 반응이 일어나지 않음을 확인할 수 있으며, 연료 중 H2 비율이 증가하면서 CH4 전환율이 증가하는 것이 관측되었다.
대상 데이터
- 고온형 연료전지의 경우 다양한 종류의 연료의 이용이 가능하다. 본 연구에서는 실제 시스템에 주로 사용되는 도시가스를 모사하기 위하여 CH4을 연료로 사용하였다. 연료전지의 연료극(anode)으로 공급되는 연료는 개질기(reformer)를 거친 후 공급된다.
- 역화(flashback) 방지를 위하여 전기히터에는 불연 성분인 공기와 CO2를 공급하고 전기히터 후단에 가연 성분을 공급한 후 혼합하였다. 연료전지에서 연료극 배가스 중에 포함된 수증기를 모사하기 위해 수증기를 공급할 수 있는 증기발생용 전기보일러를 사용하였다. 수증기의 유량은 전압 조정기를 사용하여 전압변화에 따른 수증기의 배출량을 측정한 뒤 이를 보정하였다.
- 촉매 성능평가용 연소기는 연료전지 발전량 기준 1kW급 모델연소기를 이용하였다. 본 연구에 사용한 상용 촉매들의 종류 및 특성을 Table 2에 나타내었으며, 촉매 성분과 지지체 형상이 각기 다른 3개 촉매를 대상으로 비교실험을 수행하였다.
- 본 연구에 사용한 상용 촉매들의 종류 및 특성을 Table 2에 나타내었으며, 촉매 성분과 지지체 형상이 각기 다른 3개 촉매를 대상으로 비교실험을 수행하였다. 촉매연소에서 H2, CO는 저온에서도 반응이 잘 되나 상대적으로 저온반응성이 나쁜 CH4를 연소시키는 것이 가장 어려우므로 CH4 반응성이 가장 좋은 Pd(palladium) 성분이 포함된 촉매들을 선정하였다3). 촉매 종류별 연소 특성 비교 및 선정을 위한 기준으로 CH4 전환율을 비교하는 것이 가장 효과적이다.
이론/모형
- 이때 촉매 출구 배가스는 수분을 제거한 후 가스분석기(gas analyzer; Horiba VA-3000)로 공급하였다. CH4, CO, CO2 농도는 NDIR(nondispersive infrared) 방식, O2 농도는 MPA(magnetopneumatic)방식으로 측정하였다.
성능/효과
- 1) 공간속도와 입구온도의 변화에 따른 촉매 별 성능을 평가한 결과, C촉매는 입구온도에 관계없이 A, B촉매에 비하여 상당히 낮은 활성을 나타내었다. 온도 변화 실험을 통하여 B촉매가 연료 전지 연료극 배가스용 연소기에 가장 적합한 것을 확인하였다.
- 2) 공간속도가 감소함에 따라 촉매 층 내에서 연소성분의 체류시간 증가로 인하여 CH4 전환율이 개선되고 출구온도가 증가하는 것을 볼 수 있었다. 공간속도 18,000hr-1과 36000hr-1 사이에서 현저한 성능 차이를 보였다.
- 3) 미반응 혼합가스의 입구온도가 100～150℃ 사이에서 반응 활성도가 크게 변하며, 반응 활성을 조절하는데 H2 공급 유량이 중요한 역할을 함을 파악하였다.
- CH4 전환율의 차이가 크지 않은 A, B 촉매의 경우 비슷한 온도를 나타내지만, C 촉매의 경우 이와는 큰 차이를 보이고 있다. C 촉매에서 수소 공급량이 증가함에 따라 출구온도가 증가하는 것으로부터 수소 연소 반응이 잘 일어나고 있음을 확인할 수 있다. 이러한 온도 증가에도 불구하고 출구 온도의 차이가 나타나는 것은 CH4 전환율이 떨어지기 때문이다.
- A, B 촉매의 경우 H2 농도가 20% 일 때부터 CH4 연소반응이 서서히 시작되어 30% 이상일 때 90% 이상의 전환율을 나타내었다. H2 100% 공급 조건에서 99% 이상의 CH4가 전환됨을 확인할 수 있다. 반면, C 촉매의 경우 수소 농도 30%까지 반응이 일어나지 않다가 100% 공급 시 40% 가량의 전환율을 나타내었다.
- 3에 나타내었다. 세 가지 촉매 모두 H2가 포함되지 않은 경우 반응이 일어나지 않음을 확인할 수 있으며, 연료 중 H2 비율이 증가하면서 CH4 전환율이 증가하는 것이 관측되었다. A, B 촉매의 경우 H2 농도가 20% 일 때부터 CH4 연소반응이 서서히 시작되어 30% 이상일 때 90% 이상의 전환율을 나타내었다.
- 1) 공간속도와 입구온도의 변화에 따른 촉매 별 성능을 평가한 결과, C촉매는 입구온도에 관계없이 A, B촉매에 비하여 상당히 낮은 활성을 나타내었다. 온도 변화 실험을 통하여 B촉매가 연료 전지 연료극 배가스용 연소기에 가장 적합한 것을 확인하였다.
- A, B 촉매의 경우 H2가 10% 공급되었을 때부터 급격하게 반응률이 증가하여 20% 이상 조건에서 99% 이상의 CH4 전환율을 기록하였다. 이렇듯 온도가 상승함에 따라 소량의 수소 첨가에도 CH4 전환율이 급격하게 증가하는 결과로부터 온도가 촉매반응에 결정적인 영향을 미칠 수 있음을 확인할 수 있었다. 반면 C 촉매의 경우 온도 상승에도 불구하고 CH4 전환율에 큰 변화가 계측되지 않았다.
- 이러한 온도 증가에도 불구하고 출구 온도의 차이가 나타나는 것은 CH4 전환율이 떨어지기 때문이다. 이로부터 CH4 전환율 뿐만 아니라 촉매연소기 출구온도도 촉매 성능평가 지표로 사용될 수 있음을 확인하였다. B촉매가 고온에서 성능이 우수한 이유는 일반적으로 Pd 촉매는 800℃ 이상의 고온에서 안정성이 떨어지는데, Pt을 추가함으로써 고온에서의 안정성을 유지하였기 때문으로 보인다9).
- 8(b)에서 보듯이 150℃ 이상에서는 CO가 추가됨으로써 연소기 출구 온도가 증가하는 것이 관찰되는데, 이는 CO가 반응함을 나타낸다. 입구온도가 250℃인 경우 CO를 첨가하였을 때 CH4전환율이 5% 가량 발생하는데, 수소의 공급이 없이도 CO의 반응에 의한 온도 상승효과가 CH4 연소반응을 촉진시킬 수 있음을 확인하였다.
- 5(b)에서 보듯이 입구온도가 250℃ 인 경우 A 촉매의 반응성이 B 촉매의 반응성보다 떨어지는 결과를 나타내며, 수소 100% 조건에서도 97%의 전환율을 기록하였다. 즉, 고온조건에서는 오히려 B 촉매가 보다 안정된 반응성을 나타내는 것이 확인되었다. C 촉매의 경우 18,000hr-1 일 때와 마찬가지로 입구온도에 의한 영향은 거의 관찰되지 않았다.
- 반면, C 촉매의 경우 수소 농도 30%까지 반응이 일어나지 않다가 100% 공급 시 40% 가량의 전환율을 나타내었다. 촉매 성능 비교결과 위 조건에서는 A 촉매의 반응성이 가장 우수한 것으로 확인되었다.
- 촉매연소에서 H2, CO는 저온에서도 반응이 잘 되나 상대적으로 저온반응성이 나쁜 CH4를 연소시키는 것이 가장 어려우므로 CH4 반응성이 가장 좋은 Pd(palladium) 성분이 포함된 촉매들을 선정하였다3). 촉매 종류별 연소 특성 비교 및 선정을 위한 기준으로 CH4 전환율을 비교하는 것이 가장 효과적이다.
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