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문제 정의
- 4와 같이 pH에 따라 색도와 BOD5는 처리효율은 그 차이가 미미 하였지만 CODMn의 경우 그 차이가 두드러지는 것으로 나타났다. CODMn의 경우 염색폐수 중 난분해성 물질의 제거특성을 확인하는데 가장 주요한 인자이며, 본 연구에서 OH 라디칼에 의한 방류수 처리특성을 비교하기 위한 인자로 선정하여 관찰하였다.
- 오존과 과산화수소 투입비는 공정 효율에 큰 영향을 미치는데 과산화수소 농도가 낮으면 오존분해가 원활하지 않아 생성 radical이 저해되고 반면에 높으면 과산화수소가 오히려 scavenger로 작용해 역효과를 일으키기 때문이다. 따라서 peroxone AOP 공정을 적용하기 위해서는 오존과 과산화수소의 투입비는 중요한 인자로 작용되는 것으로 알려져 있으므로 본 연구에서는 적정 pH, 적정 투입비를 고려한 공정최적화에 초점을 맞추고 연구를 진행하였으며, 다양한 반복 실험을 통한 공정 최적 조건을 도출하였다.
- 특히 고도산화 공정중에서 산화잠재력(Oxidation potential)이 높아 뛰어난 효율을 보이는 오존과 OH 라디칼(Hydroxyl radical)을 이용하는 기술이 주목받고 있다. 따라서 본 연구는 기존의 재래식 염색폐수공정이 가지고 있는 문제점을 개선하고 강화되는 수질기준을 만족하기 위하여 오존과 OH 라디칼(Hydroxyl radical) 이용 고도산화 기술을 적용하여 염색폐수 성상의 다양성과 적용 목적을 충분히 고려한 염색산업 폐수처리장 방류수의 고도산화 처리특성을 연구 하였다.
제안 방법
- Peroxone AOP는 오존접촉산화공정에 과산화수소를 주입하는 방식으로 구성하였으며, 오존 발생장치에서 발생되는 오존을 접촉시간에 따른 농도 주입량과 과산화수소 주입량을 산정하여 그 처리효율을 평가하였다. Peroxone AOP의 제어인자는 아래의 연구내용에 맞추어 Table 3과 같이 실험을 수행하였다.
- 본 연구에서는 pH에 의한 오존접촉산화 최적화를 도출하기 위하여 여러 가지 pH 범위에서 실험을 수행하였으며, 그 범위는 약산성인 pH 6에서 약 알카리인 pH 9까지 pH를 변화시켜 실험을 수행하였다. 산성상태에서는 오존은 안정된 상태로 존재하기 때문에 실험은 오존이 불안해지는 시점인 약산성인(pH 6)에서 실험을 시작하였으며, 탄산염에 의한 Scavenging effect를 피하기 위하여 약 알카리인 9 범위까지 실험을 수행하였다.
- 본 연구에서는 pH에 의한 오존접촉산화 최적화를 도출하기 위하여 여러 가지 pH 범위에서 실험을 수행하였으며, 그 범위는 약산성인 pH 6에서 약 알카리인 pH 9까지 pH를 변화시켜 실험을 수행하였다. 산성상태에서는 오존은 안정된 상태로 존재하기 때문에 실험은 오존이 불안해지는 시점인 약산성인(pH 6)에서 실험을 시작하였으며, 탄산염에 의한 Scavenging effect를 피하기 위하여 약 알카리인 9 범위까지 실험을 수행하였다. Fig.
- 염색폐수 방류수에 대한 오존접촉산화공정 제어인자는 pH와 주입량에 따른 처리특성을 평가하여 도출하였으며, 오존 접촉시간에 따른 처리효율을 평가하여 오존접촉산화공정의 설계인자를 도출하였다. 본 연구의 오존접촉산화공정의 초점은 아래의 연구내용에 맞추어 실험을 수행하였다.
- 오존발생장치는 2.638 g/h(압력 0.5kg/cm2, SV 30%, PV 31W, 유량 1ℓ/min 기준)의 오존을 유량 1ℓ/min으로 Diffuser(산기관)와 Venturi tube (인젝터)에 공급하였으며 염색폐수 방류수는 정량펌프(MasterFlex, 7452-45) 를 이용하여 정확하게 500mℓ/min으로 유입하였다. 접촉시간에 대한 처리효율을 평가하기 위하여 방류수는 순환조를 통하여 반응시간 동안 순환되도록 구성되었으며, HRT는 약 15 min 이다.
- 오존접촉산화법의 경우 pH에 영향을 많이 받는 것으로 보고되고 있으므로 pH에 따른 염색공단 방류수의 처리효율을 평가하여 최적의 pH를 도출 하였다.
- 오존접촉시간과 과산화수소 주입량에 따른 처리효율을 평가하였으며, 최적의 오존주입량과 과산화수소 주입량을 비율로 산출하여 최적의 주입비율을 도출하였다.
- 오존접촉시간에 따른 오존주입량을 산정하여 처리효율을 평가 대비 최적의 오존주입량을 도출 하였다.
- 산기관 방식은 에너지 투입량이 적어 동력비가 적게 소요되나 혼합효율은 낮은 편이며, 인젝터 방식은 에너지 투입량이 상대적으로 높지만 혼합효율은 비교적 높은 장점이 있다. 이러한 장/단점을 고려하여 본 연구에서는 산기관과 이젝터 방식을 동시에 적용하여 연구를 수행하였다.
- 기본적인 공정구성은 오존접촉산화공정과 동일하게 구성하였으며 방류수가 Venturi tube에 유입될 때, 정량펌프(Masterflex, 7452-45)를 이용하여 과산화수소(DukSan chemical, 35%)를 주입하였다. 주입량은 과산화수소/오존(ozone/H2O2)의 비율(Weight ratio)은 0.2 ~ 1이 되도록 0.032 ~ 0.128 mℓ/min이 주입하였으며, 그에 따른 방류수 처리 효율을 평가 하였다.
대상 데이터
- D시 염색공단 1단지에서 배출되는 폐수는 평균 62,000 ton/day이며, 2단지에서 배출되는 폐수는 평균 13,000 ton/day이다. 따라서 방류수의 통합고도산화공정 (1, 2단지 방류수의 통합처리공정)을 모사하기 위하여 각각의 단지에서 채취한 염색폐수방류수를 배출비율(약 4.8 : 1)에 따라 섞어서 시료로 사용하였다.
- 본 연구에서 사용된 시료는 Table 2와 같이 D시 염색공단 1, 2단지 폐수처리장에서 발생되는 최종방류수를 사용하였으며, 발생량에 따른 비율로 두 종류의 폐수를 섞어서 사용하였다. D시 염색공단 1단지에서 배출되는 폐수는 평균 62,000 ton/day이며, 2단지에서 배출되는 폐수는 평균 13,000 ton/day이다.
- 본 연구에서 적용한 오존접촉산화실험장치는 Fig. 1과 오존발생장치, 오존접촉산화조(유효용적 : 7.2ℓ), 순환조(유효용적: 20ℓ)로 구성하였다. 오존발생장치는 (OzoneTech, PC-57L)을 사용하였으며, 오존접촉산화조는 원통형으로 제작하였으며, 유효용적이 7.
- 오존발생장치는 (OzoneTech, PC-57L)을 사용하였으며, 오존접촉산화조는 원통형으로 제작하였으며, 유효용적이 7.17ℓ(4.78(r) cm × 100 cm) 이다.
이론/모형
- 본 연구에서 사용한 오존접촉 방법은 인젝터 방식과 산기관방식을 혼용하여 사용하였다. 일반적인 오존접촉방법은 스프레이탑(spray tower), 충진탑(packed bed), 다공판탑(bubble plate), 기계적 혼합장치(mechanical mixer), 인젝터(injector), 산기관(diffuser) 방식이 있지만 대부분의 오존 접촉(contacting) 방법은 산기관 또는 인젝터 방식 중 하나를 채택한다.
- 본 연구에서는 모든 시료분석은 수질오염공정시험기준에 의거하여 분석을 수행하였으며, 그 기준과 분석기기는 Table 4에 나타내었다.
성능/효과
- Figs. 6-8과 같이 peroxone AOP의 경우 실험에 적용된 모든 pH 영역(오존활성화 pH 영역)에서 처리 특성이 유사한 형태로 나타났으며, 오존접촉산화공정에 비하여 처리효율면에서는 최대 약 5배 정도 증가한 것으로 나타났다. 이는 OH 라디칼이 오존보다 산화잠재력이 약 1.
- 5과 같이 색도, BOD5의 경우 모든 pH 영역에서 유사한 처리특성이 나타났으며, pH 영역에 따라 처리효율은 최대 약 5% 정도 차이를 보이는 것으로 나타났다. CODMn의 경우 반응시간 50분에서 처리효율이 최대 20% 이상 차이가 났으며, pH 7.5일 때 처리효율은 최대인 것으로 나타났다. T-N, T-P의 경우 처리효율은 20% 미만으로 나타나 추가공정이 필요한 것으로 사료 된다.
- 오존접촉 산화공정의 경우 pH에 따른 처리특성이 두드러지게 차이가 나는 것으로 나타났으며, Peroxone AOP의 경우 모든 pH 영역에서 처리효율이 유사한 것으로 나타났다. CODM의 경우 처리 효율의 차이가 더욱 두드러지게 나타났으며, 공정간 효율은 최대 약 30% 정도의 차이가 나는 것으로 나타났다. 이러한 결과로 미루어 볼 때 peroxone AOP의 처리 효율이 높은 이유는 유기물 산화에 관여하는 산화제인 OH 라디칼이 오존보다 산화잠재력이 높은 효과인 것으로 사료된다.
- Fig. 5과 같이 색도, BOD5의 경우 모든 pH 영역에서 유사한 처리특성이 나타났으며, pH 영역에 따라 처리효율은 최대 약 5% 정도 차이를 보이는 것으로 나타났다. CODMn의 경우 반응시간 50분에서 처리효율이 최대 20% 이상 차이가 났으며, pH 7.
- Peroxone AOP에서 pH에 의한 영향을 살펴본 결과 pH 7.5 영역에서 최적의 효율을 보였으며, 과산화수소/오존(Ozone H2O2) 비율 0.5에서 최적의 효율을 보였다. 이때 색도의 제거효율은 최적 반응시간인 50분(111.
- Peroxone AOP의 경우오존접촉산화 공정보다 모든 항목에서 처리 효율이 높은 것으로 나타났다. 색도의 경우 두 가지 공정 비교한 결과 모든 pH 영역에 처리특성은 유사한 형태로 나타났으나 Peroxone AOP가 오존산화공정보다 약 10%정도 처리효율이 중대한 것으로 나타났다.
- 5에서 최적의 효율을 보였으며, pH에 따라 영향이 큰 것으로 나타났다. pH 7.5에서 색도의 제거효율은 최적 반응시간인 50분 (111.67 mg/L)에서 93%, CODMn 70%, BOD5, 89%인 것으로 나타났다. 반응시간 90분(201 mg/L)에서는 색도 95%, CODMn 77%, BOD5 92% 제거효율로 나타났다.
- pH에 따른 Peroxone AOP의 처리특성을 살펴본 결과 pH에 의한 영향은 오존접촉산화공정과 같이 7.5에서 최적인 것으로 나타났다. 그러나 오존산화공정과는 달리 처리효율의 차이가 거의 없는 것으로 나타났다.
- 따라서 peroxone AOP의 최적 pH는 오존이 활성화 되는 pH 영역인 6 ~ 9인 것으로 나타났으며, 경제성의 논리로 접근해 볼 때 pH의 변화 없이 공정을 적용할 수 있는 75 영역이 최적인 것으로 사료된다. peroxone AOP의 경우 최적의 반응시간은 오존접촉산화공정과 같이 약 50분 오존농도 111.7 mg/L) 정도인 것으로 나타났으며, 반응시간이 증가하면 처리효율이 급격히 감소하는 것으로 나타나 오존접촉산화공정과 같은 결과가 나타났다. 이 결과로 미루어 볼 때 peroxone AOP는 오존에 의한 OH 라디칼 활성화도가 처리효율에 중요한 영향을 미치며, 기본적으로 오존 접촉시간 처리효율에 영향을 미치는 가장 중요한 인자인 것으로 나타났다.
- 과산화수소가 과량 첨가되면 CODMn를 측정할 때 과산화수소산화에 산화력이 대부분 소모되어 CODMn가 증가하는 결과를 초래할 수 있는데 본 연구결과도 그러한 이유에 의하면 과산화수소/오존(Ozone/H2O2) 비율 0.5 이상부터는 과산화수소가 과량 첨가되어 CODMn가 증가한 것으로 사료된다. 따라서 최적의 과산화수소/오존(Ozone/H2O2) 비율은 0.
- 오존접촉산화공정의 경우 유기물 산화에 관여하는 산화제는 오존이므로 pH에 의한 영향이 큰 것으로 나타났으며, peroxone AOP의 경우 유기물을 산화시킬 때 오존보다 OH 라디칼의 영향을 크게 받는 것으로 나타나 오존접촉산화공정보다 pH에 의한 영향이 적은 것으로 나타났다. 그러나 peroxone AOP의 경우도 오존을 기반으로 한 고도산화 공정이므로 오존이 활성화 되는 pH 영역(6 ~ 9)에서 영향이 적은 것으로 나타났으며, 오존활성화 pH 영역 밖에서는 처리효율이 급격히 감소하는 것으로 관찰되었다. 오존접촉산화공정과 peroxone AOP를 비교한 결과 두 공정 모두 오존 투입량에 따른 처리효율은 거의 차이가 없는 것으로 나타났으며, 두 공정 모두 색도와 COD 저감에 뛰어난 효율을 보였다.
- 본 연구 결과 오존접촉산화공정과 peroxone AOP로는 T-N 과 T-P를 제거하기 어려운 것으로 나타나 추가공정이 필요한 것으로 사료된다. 따라서 peroxone AOP의 경우 pH에 따른 처리특성을 살펴본 결과 최적의 pH는 7.5, 오존주입농도는 111.7 mg/L(접촉시간 50분)로 나타났다.
- 또한 산화잠재력의 차이보다 처리효율이 증가된 이유는 오존이 OH 라디칼의 활성화도를 증가시켰기 때문으로 사료된다. 따라서 peroxone AOP의 최적 pH는 오존이 활성화 되는 pH 영역인 6 ~ 9인 것으로 나타났으며, 경제성의 논리로 접근해 볼 때 pH의 변화 없이 공정을 적용할 수 있는 75 영역이 최적인 것으로 사료된다. peroxone AOP의 경우 최적의 반응시간은 오존접촉산화공정과 같이 약 50분 오존농도 111.
- 7 mg/L)을 기점으로 나누어져 50분 이전에는 처리효율이 급격하게 증가하는 것으로 나타났으며, 50분 이후부터는 처리효율 증가분이 급격하게 감소되었다. 따라서 본 연구에서 pH에 따른 오존산화공정의 처리특성을 비교한 결과 오존주입량 대비 최적의 효율은 pH 7.5인 것으로 나타났으며, 이때 반응시간은 50분 오존주입농도는 111.7 mg/L인 것으로 나타났다.
- 5 이상부터는 과산화수소가 과량 첨가되어 CODMn가 증가한 것으로 사료된다. 따라서 최적의 과산화수소/오존(Ozone/H2O2) 비율은 0.5인 것으로 나타났으며, 그 이상의 비율로 운전될 경우 CODMn가 증가되는 역 효과가 나타날 것으로 사료된다.
- 따라서 peroxone AOP의 경우 pH에 따른 처리특성을 살펴본 결과 최적의 pH는 7.5, 오존주입농도는 111.7mg/L(접촉시간 50분)로 나타났다.
- 67 mg/L)에서 95%, CODMn 81%, BOD5 94%인 것으로 나타났다. 반응시간 90 분(201 mg/L)에서는 색도 96%, CODMn 86%, BOD5 94% 제거효율로 나타났다. 오존접촉산화공정의 경우 유기물 산화에 관여하는 산화제는 오존이므로 pH에 의한 영향이 큰 것으로 나타났으며, peroxone AOP의 경우 유기물을 산화시킬 때 오존보다 OH 라디칼의 영향을 크게 받는 것으로 나타나 오존접촉산화공정보다 pH에 의한 영향이 적은 것으로 나타났다.
- 반응시간 90분(201 mg/L)에서는 색도 95%, CODMn 77%, BOD5 92% 제거효율로 나타났다.
- T-N, T-P의 경우 처리효율은 20% 미만으로 나타나 추가공정이 필요한 것으로 사료 된다. 반응시간(오존주입농도)에 따른 처리특성을 살펴본 결과 색도, CODMn, BOD5의 경우 약 50분(오존농도 111.7 mg/L)을 기점으로 나누어져 50분 이전에는 처리효율이 급격하게 증가하는 것으로 나타났으며, 50분 이후부터는 처리효율 증가분이 급격하게 감소되었다. 따라서 본 연구에서 pH에 따른 오존산화공정의 처리특성을 비교한 결과 오존주입량 대비 최적의 효율은 pH 7.
- 색도의 경우 두 가지 공정 비교한 결과 모든 pH 영역에 처리특성은 유사한 형태로 나타났으나 Peroxone AOP가 오존산화공정보다 약 10%정도 처리효율이 중대한 것으로 나타났다.
- 오존접촉 산화공정의 경우 pH에 따른 처리특성이 두드러지게 차이가 나는 것으로 나타났으며, Peroxone AOP의 경우 모든 pH 영역에서 처리효율이 유사한 것으로 나타났다. CODM의 경우 처리 효율의 차이가 더욱 두드러지게 나타났으며, 공정간 효율은 최대 약 30% 정도의 차이가 나는 것으로 나타났다.
- 그러나 peroxone AOP의 경우도 오존을 기반으로 한 고도산화 공정이므로 오존이 활성화 되는 pH 영역(6 ~ 9)에서 영향이 적은 것으로 나타났으며, 오존활성화 pH 영역 밖에서는 처리효율이 급격히 감소하는 것으로 관찰되었다. 오존접촉산화공정과 peroxone AOP를 비교한 결과 두 공정 모두 오존 투입량에 따른 처리효율은 거의 차이가 없는 것으로 나타났으며, 두 공정 모두 색도와 COD 저감에 뛰어난 효율을 보였다. 따라서 염색폐수 방류수에 대한 공정 적용은 약품사용 등 경제성을 고려할 경우 오존접촉산화 공정이 더욱 뛰어난 것으로 사료된다.
- 오존접촉산화공정에서 pH에 의한 영향을 살펴본 결과 pH 7.5에서 최적의 효율을 보였으며, pH에 따라 영향이 큰 것으로 나타났다. pH 7.
- 오존접촉산화공정의 경우 유기물 산화에 관여하는 산화제는 오존이므로 pH에 의한 영향이 큰 것으로 나타났으며, peroxone AOP의 경우 유기물을 산화시킬 때 오존보다 OH 라디칼의 영향을 크게 받는 것으로 나타나 오존접촉산화공정보다 pH에 의한 영향이 적은 것으로 나타났다.
- 7 mg/L) 정도인 것으로 나타났으며, 반응시간이 증가하면 처리효율이 급격히 감소하는 것으로 나타나 오존접촉산화공정과 같은 결과가 나타났다. 이 결과로 미루어 볼 때 peroxone AOP는 오존에 의한 OH 라디칼 활성화도가 처리효율에 중요한 영향을 미치며, 기본적으로 오존 접촉시간 처리효율에 영향을 미치는 가장 중요한 인자인 것으로 나타났다. Table 5-7를 보면 T-N, T-P의 경우 거의 처리가 되지 않는 것으로 나타났으며, T-N과 T-P의 경우 오존존재하에서 존재형태의 변화만 있을 뿐 제어 되지 않는 것으로 나타났다.
- 5에서 최적의 효율을 보였다. 이때 색도의 제거효율은 최적 반응시간인 50분(111.67 mg/L)에서 95%, CODMn 81%, BOD5 94%인 것으로 나타났다. 반응시간 90 분(201 mg/L)에서는 색도 96%, CODMn 86%, BOD5 94% 제거효율로 나타났다.
- CODM의 경우 처리 효율의 차이가 더욱 두드러지게 나타났으며, 공정간 효율은 최대 약 30% 정도의 차이가 나는 것으로 나타났다. 이러한 결과로 미루어 볼 때 peroxone AOP의 처리 효율이 높은 이유는 유기물 산화에 관여하는 산화제인 OH 라디칼이 오존보다 산화잠재력이 높은 효과인 것으로 사료된다.
후속연구
- 탄산염이 중 탄산염에 비해 가 Scavenging Effect 수십 배 더 크므로 pH가 높을수록 이러한 현상이 두드러진다. 따라서 오존산화법을 사용하는 경우에는 수중의 알칼리도를 고려하여 적정 pH에서 반응을 진행시켜야 하며, 염색폐수의 경우 중성상태에 최적의 효율을 나타내는 것으로 보고되어져 있어 본 공정을 적용할 경우 pH 조절 없이 공정을 적용할 수 있을 것으로 사료된다.
- 일반적으로 T-N, T-P의 화학적 제거 공정은 T-N의 경우 무산소 상태에서 질소형태를 N로 변화 시켜 탈기시키는 공정을 사용하며, T-P의 경우 응집 침전을 이용하여 제거하는 것으로 알려져 있다. 본 연구 결과 오존접촉산화공정과 peroxone AOP로는 T-N 과 T-P를 제거하기 어려운 것으로 나타나 추가공정이 필요한 것으로 사료된다. 따라서 peroxone AOP의 경우 pH에 따른 처리특성을 살펴본 결과 최적의 pH는 7.
- 일반적으로 T-N, T-P의 화학적 제거 공정은 T-N의 경우 무산소 상태에서 질소형태를 N로 변화 시켜 탈기시키는 공정을 사용하며, T-P의 경우 응집 침전을 이용하여 제거하는 것으로 알려져 있다. 본 연구 결과 오존접촉산화공정과 peroxone AOP로는 T-N 과 T-P를 제거하기 어려운 것으로 나타나 추가공정이 필요한 것으로 사료된다. 따라서 peroxone AOP의 경우 pH에 따른 처리특성을 살펴본 결과 최적의 pH는 7.
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