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문제 정의
- 본 연구에서는 액상상태의 As(V)를 산업폐기물인 석탄광산배수슬러지(CMDS)를 이용하여 제거하기 위해, 탈수 전과 후의 상태인 두 종류 CMDS를 사용하여 As(V)에 대한 흡착특성을 등온흡착실험과 동적 흡착실험들 통해 규명하였다.
제안 방법
- CMDS와 As(V)의 흡착특성을 등온흡착실험 및 동적흡착모델로 분석하였고, XRD, XRF 통해 CMDS의 물리·화학적 특성을 검토한 결과 다음과 같은 결론을 도출할 수 있었다.
- 또한 XRD(X-ray diffraction), XRF((X-ray fluorescence spectrometer) 분석을 통하여 CMDS의 물리·화학적 특성을 분석하였다.
- 9%, Sigma Aldrich)를 액상상태로 처리하여 사용하였다. 본 연구에서 흡착제로 사용된 두 종류의 CMDS는 강원도에 있는 석탄광산배수를 전기정화법으로 처리 시 발생하는 슬러지(CMDS 1)와 탈수처리하기 위하여 폴리머를 주입한 자연 건조시킨 슬러지를 이용했다(CMDS 2). CMDS 2에는 1g의 CMDS 당 무게비로 약 7.
- 샘플링은 10, 20, 30, 40, 60, 180, 360, 540, 720, 960과 1440분에 시행했으며, 0.45 μm membrane filter(MCE membrane filter, Advantec MFS Inc.)를 사용하여 즉시 여과시켰다.
- 석탄광산배수슬러지(CMDS)의 화학적 구성원소를 파악하기 위해 XRF(X-ray fluorescence spectrometer, Shimadzu, XRF-1700, Japan)분석을 실행했으며, 그 결과는 Table 2 와 같이 Fe2O3 비율이 65%, CaO 9.66%로 CMDS에서 차지하는 철과 캄슘의 함유량은 각각 45.2%와 6.9%이다. 이 분석결과는 CMDS와 As(V)의 흡착과정에서 철산화물이 주요한 영향을 준다는 것을 나타난다.
- 액상상태의 As(V)는 KH2AsO4, 99.9%를 이용하여1 mole 당 분자량 및 순도를 고려하여 1 L Mass Flask로 0.5, 1, 5, 10 과 20 ㎎/L 농도의 As(V) 용액을 투명 메디아 병에 300 mL씩 담은 후 CMDS 1과 CMDS 2를 각각 0.1 g을 넣어 25 ℃, 200 rpm의 조건에서 진탕배양기(Shaking Incubator, HK-SIL 25C)로 반응시켰다.
- 이에 본 연구에서는 비소의 제거를 위하여, 기존의 연구에서 주로 사용하는 철 산화물(HFO) 입자와 폴리머 형태의 담체 대신 폐자원인 재활용 측면 석탄광산배수슬러지(CMDS, coal mine drainage sludge)를 사용하였다. 석탄배수광산슬러지는 철산화물을 기반으로 게사이트(α-FeOOH), 칼사이트(CaCO3)로 구성되어 있으며, 석탄광산배수를 전기적인 처리 및 자연적인 침전과정을 통하여 생성된다.
대상 데이터
- 이 결과는 As(V)와 CMDS의 흡착과정에서 철산화물이 지배적인 요소라는 것을 나타낸다. 또한 CMDS 1은 탈수 전 슬러지를 자연 건조시켜 사용하였고, CMDS 2는 폴리머를 주입하여 탈수 시킨 슬러지를 사용하였으며 CMDS에 무게 비율로 7.5%의 폴리머가 함유되었다.
- 본 연구에서 흡착질로 사용한 As(V)는 아비산나트륨(KH2AsO4, 99.9%, Sigma Aldrich)를 액상상태로 처리하여 사용하였다. 본 연구에서 흡착제로 사용된 두 종류의 CMDS는 강원도에 있는 석탄광산배수를 전기정화법으로 처리 시 발생하는 슬러지(CMDS 1)와 탈수처리하기 위하여 폴리머를 주입한 자연 건조시킨 슬러지를 이용했다(CMDS 2).
- 본 연구에서는 As(V) 제거를 위하여 폴리머가 없는 석탄광산배수슬러지(CMDS 1)와 포함되어 있는 석탄배수슬러지(CMDS 2)를 사용하였다. CMDS와 As(V)의 흡착특성을 등온흡착실험 및 동적흡착모델로 분석하였고, XRD, XRF 통해 CMDS의 물리·화학적 특성을 검토한 결과 다음과 같은 결론을 도출할 수 있었다.
이론/모형
- 두 종류의 흡착제 CMDS 1과 CMDS 2의 흡착속도 상수 값을 비교하기 위하여 유사일차모델과 유사이차모델식을 사용하였고 결과를 Table 4 에 나타내었다. CMDS와 As(V) 의 흡착반응은 24 시간이지만, 실제 As(V)농도가 0.
- 일반적으로 흡착반응식 중 Langmuir 및 Freundlich 등온식을 이용할 경우 흡착제의 흡착능은 물론 등온식의 매개변수의 값으로부터 흡착제의 공정 적용 시 나타낼 수 있는 효과 및 흡착제의 파일럿 규모의 시스템 적용 가능성을 수치적으로 간단하게 평가할 수 있다(Won 등, 2007). 따라서 본 실험에 사용된 흡착제인 CMDS에 흡착질인 As(V)가 흡착되는 과정을 파악하기 위해 Langmuir 와 Freundlich 등온흡착식을 적용하였다.
성능/효과
- 1) CMDS는 주로 침철석(α-FeOOH)과 방해석(CaCO3)으로 구성되어 있었고, 구성 비율은 무게비로 약 70% 와 30% 이었다.
- 2) CMDS와 As(V) 등온흡착 실험결과 Langmuir 등온흡착모델이 Freundlich 모델보다 더 적합했다. CMDS 1과 CMDS 2에 흡착된 비소의 양은 큰 차이가 없었고 두 모델의 상관계수의 평균값은 Langmuir 모델에서 0.
- 3) 동적흡착실험 결과를 유사일차모델과 유사이차 모델을 통하여 분석한 결과 두 모델의 반응속도상수 모두 초기농도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보였다. 유사일차모델의 상관계수의 평균값이 0.
- 4) As(V)의 전 농도구간에서 CMDS 2의 속도상수 값이 폴리머가 없는 CMDS 1 값보다 더 큰 값을 보였다.
- 2) CMDS와 As(V) 등온흡착 실험결과 Langmuir 등온흡착모델이 Freundlich 모델보다 더 적합했다. CMDS 1과 CMDS 2에 흡착된 비소의 양은 큰 차이가 없었고 두 모델의 상관계수의 평균값은 Langmuir 모델에서 0.987, Freundlich 모델에서 0.8643 으로 Langmuir 모델이 더 높은 것을 확인할 수 있었다.
- 1797로 CMDS 1의 경우보다 현격하게 낮았다. Langmuir 등온식의 최대 흡착량인 qm 값 및 흡착능의 세기를 가늠하는 Freundlich 등온식의 Kf 값 모두 CMDS 1이 높았다. 재강슬래그의 철 함유량이 38% 보다 CMDS의 철 함류량이 45.
- 식 (1)과 (4)를 이용하여 Langmuir 등온흡착식과 Freundlich 등온흡착식의 parameter를 구한 결과를 Table 3에 나타내었다. 두 모델의 상관계수(R2)의 평균값은 Langmuir 모델 0.987, Freundlich 모델 0.8643으로 Langmuir 모델이 더 높은 것을 확인할 수 있었다. 이는 CMDS의 주 흡착사이트가 침철석(goethite; FeO(OH))이 지배적이므로 표면 단분자층의 흡착과정을 가정한 Langmuir 모델의 기본가정에 충실하다.
- 반면, 비소 농도가 증가할 수록 속도상수의 값이 모두 감소하는 것으로 미루어 보아 As(V) 농도에 따른 적정 CMDS 주입량을 예측할 수 있다. 또한 As(V)의 최대흡착량은 유사하나, CMDS 2의 반응속도상수 값이 CMDS 1보다 큰 값을 보였는데, 이는 현장적용 시 반응기 볼륨, 부지면적 등의 경제적 문제를 고려할 때 CMDS 2 사용이 훨씬 더 효율적인 것으로 평가된다.
- 또한 XRD(X-ray diffraction)와 reference-intensity-ratio method (RIR method) ICDD PDF-4+ 데이터 결과를 분석한 결과 CMDS는 주로 침철석(α-FeOOH)과 방해석(CaCO3)과 같은 유사성분으로 이루어져 있었고, 이 구성 비율은 무게비로 약 70%와 30%를 각각 차지했다(Fig 2).
- 둘째, 흡착과정은 주로 표면에서 발생하는데, 단위 면적당 높은 표면적을 가지고 있는 철 산화물과 다공성 구조의 폴리머 형태의 중합체는 흡착과정에 있어서 높은 시너지 효과를 발생한다(Luis 등, 2005). 셋째, 흡착과정에 있어 흡착제와 흡착질의 효율성을 결정하는 접근성 및 확산도 측면에서 폴리머 형태의 중합체는 비소제거의 중요한 매개역할을 하는 것이다.
- 3) 동적흡착실험 결과를 유사일차모델과 유사이차 모델을 통하여 분석한 결과 두 모델의 반응속도상수 모두 초기농도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보였다. 유사일차모델의 상관계수의 평균값이 0.978, 유사이차모델의 상관계수의 평균값은 0.994로 비소와 CMDS 사이의 동적흡착실험은 유사이차모델을 적용 시키는 것이 더 합리적이었다.
- 이 결과를 본 연구와 유사한 흡착제인 재강슬러그와 As(V)를 이용한 Oh 등(2010)의 연구와 CMDS 1과 비교한 결과, 반응조건에 다소차이가 있었지만 qm 값은 0.3760, Kf 값은 0.1797로 CMDS 1의 경우보다 현격하게 낮았다. Langmuir 등온식의 최대 흡착량인 qm 값 및 흡착능의 세기를 가늠하는 Freundlich 등온식의 Kf 값 모두 CMDS 1이 높았다.
- 9%이다. 이 분석결과는 CMDS와 As(V)의 흡착과정에서 철산화물이 주요한 영향을 준다는 것을 나타난다.
- 최근, Carmen 등(2008)의 연구를 보듯이 이러한 문제점을 극복하기 위해서 수산화 철 산화물(HFO) 입자를 알긴산(alginate), 제올라이트(zeolite), 활성탄 (activated carbon), 강염기음이온(SBA)의 합성수지의 다공성 담체(media)표면에 피막형성을 통한 폴리머 형태의 혼합물로 비소를 효과적으로 제거하는 것이 보고되었으며, 이러한 결과는 아래와 같은 단계에 기인한 것으로 요약해 볼 수 있다. 첫째, HFO의 나노입자는 미세한 다공성 폴리머 담체의 공극부분에 매우 빠른 속도로 확산되어 혼합 중합체를 형성한다. 둘째, 흡착과정은 주로 표면에서 발생하는데, 단위 면적당 높은 표면적을 가지고 있는 철 산화물과 다공성 구조의 폴리머 형태의 중합체는 흡착과정에 있어서 높은 시너지 효과를 발생한다(Luis 등, 2005).
- 3에 나타내었다. 흡착제 CMDS와 액상상태의 As(V)농도를 0.5, 1, 5, 10, 20 mg/L로 하여 48시간 반응시킨 후 CMDS 1과 CMDS 2 에 흡착된 비소의 흡착능을 비교한 결과 평균 16.503 mg/g, 16.479 mg/g으로 큰 차이를 나타내지 않았다.
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