본 연구에서는 탄화수소가스 중에서 가장 발화온도가 높은 메탄을 대상으로 전이금속 촉매의 산화반응 특성을 수행하였다. 망간의 경우 MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$와 같이 다양한 산화가를 나타내므로 산화망간을 선택하여 메탄산화반응실험을 실시하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하였으며, 조촉매로는 Ni, Co 등을 이용하여 활성능과 수명의 향상을 연구하였다. 본 연구에서 촉매 제조는 과잉용액 함침법을 사용하였다. 촉매의 활성화에너지, $T_{50}$, $T_{90}$을 계산하기 위하여 온도와 공간속도에 대한 전환율을 측정하였다. Mn-Co, Mn-Ni의 두성분의 전이금속촉매의 수명이 망간촉매에 비하여 10%이상 증가하고 활성은 약간 감소함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 탄화수소가스 중에서 가장 발화온도가 높은 메탄을 대상으로 전이금속 촉매의 산화반응 특성을 수행하였다. 망간의 경우 MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$와 같이 다양한 산화가를 나타내므로 산화망간을 선택하여 메탄산화반응실험을 실시하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하였으며, 조촉매로는 Ni, Co 등을 이용하여 활성능과 수명의 향상을 연구하였다. 본 연구에서 촉매 제조는 과잉용액 함침법을 사용하였다. 촉매의 활성화에너지, $T_{50}$, $T_{90}$을 계산하기 위하여 온도와 공간속도에 대한 전환율을 측정하였다. Mn-Co, Mn-Ni의 두성분의 전이금속촉매의 수명이 망간촉매에 비하여 10%이상 증가하고 활성은 약간 감소함을 알 수 있었다.
This work was conducted to investigate the oxidation characteristics of methane having the highest ignition temperature among the other hydrocarbon gases using transition metal catalysts. The catalyst used for methane oxidation was manganese oxide having a various oxidation number, such as MnO,
This work was conducted to investigate the oxidation characteristics of methane having the highest ignition temperature among the other hydrocarbon gases using transition metal catalysts. The catalyst used for methane oxidation was manganese oxide having a various oxidation number, such as MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$. The manganese oxide(MnxOy) catalyst is impregnated on $TiO_2$, $Al_2O_3$ for methane oxidation. To enhanced both of activity and life time of catalysts, Ni and Co was used as a promoter. In this study, various co-catalysts were synthesized by using excess wet impregnation method. The effect of reaction temperature and space velocity was measured to calculate the activity of catalysts such as, activation energy of $T_{50}$, and $T_{90}$. The life time of bi-metallic manganese mixture, such as Mn-Co and Mn-Ni catalysts, were increased more 10 % than manganese oxide catalyst, but activity of those was decreased slightly.
This work was conducted to investigate the oxidation characteristics of methane having the highest ignition temperature among the other hydrocarbon gases using transition metal catalysts. The catalyst used for methane oxidation was manganese oxide having a various oxidation number, such as MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$. The manganese oxide(MnxOy) catalyst is impregnated on $TiO_2$, $Al_2O_3$ for methane oxidation. To enhanced both of activity and life time of catalysts, Ni and Co was used as a promoter. In this study, various co-catalysts were synthesized by using excess wet impregnation method. The effect of reaction temperature and space velocity was measured to calculate the activity of catalysts such as, activation energy of $T_{50}$, and $T_{90}$. The life time of bi-metallic manganese mixture, such as Mn-Co and Mn-Ni catalysts, were increased more 10 % than manganese oxide catalyst, but activity of those was decreased slightly.
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문제 정의
악취물질 및 휘발성유기화합물의 처리방법으로는 세정흡수법, 직접연소법, 흡착법, 촉매산화법, 생물학적 처리방법이 있으며[1-4], 본 연구에서는 촉매산화법에 사용될 수 있는 촉매의 탄화수소류에 대한 전환을 연구하였다. 대상물질로는 가장 높은 전환온도를 지닌 메탄을 대상으로 연구를 수행하여 메탄에 대한 전화율을 이용하여 다양한 탄화수소류에 대한 전환처리 가능성을 제시하고자 연구를 수행하였다. 산화촉매로 제시될 수 있는 V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 등의 금속산화물들과 Pd, Pt, Ru, Rh, Os, Ir 등의 귀금속산화물을 들 수 있으며, 이를 활성화된 알루미나, 산화티타늄, 산화지르코늄 또는 세라믹 담체에 담지시켜 사용하므로써 낮은 온도에서 산화가 가능하다.
귀금속 촉매의 사용으로는 내피독성이 부여되나 현재까지 보고된 바에 의하면 전이금속촉매의 경우 내피독성은 전혀 가지지 못하는 것으로 되어있다. 따라서 수명을 측정하여 본 연구에서 연구된 전이금속 촉매의 사용 가능성을 제시하기 위하여 황화합물에 대한 내피독성을 측정하였다. 또한 황화합물에 의하여 피독 이후에도 일부 활성을 지니고 있는 경우 다양한 용도의 사용이 가능하므로 이에 대한 실험을 수행하였다.
또한 대부분의 화석연료의 사용시 포함되는 황화합물에 대한 전이금속촉매의 수명을 연구하여 이용 가능성을 제시하고자 연구를 수행하였다. 따라서 전이금속 촉매 및 담지체의 영향과 황화합물에 대한 내성을 지닌 n형 금속인 Ni, Co의 조촉매 사용에 의한 활성 및 내피독성의 변화를 연구하였으며, 활성의 경우 50%, 90% 전환온도를 측정하여 최적조성의 촉매를 선별 제시하고자 연구를 수행하였다.
로 나타나므로 다양한 산화가를 지닌 망간을 주촉매로 선정하고 조촉매를 첨가하므로써 메탄의 전환율을 측정하였다. 또한 대부분의 화석연료의 사용시 포함되는 황화합물에 대한 전이금속촉매의 수명을 연구하여 이용 가능성을 제시하고자 연구를 수행하였다. 따라서 전이금속 촉매 및 담지체의 영향과 황화합물에 대한 내성을 지닌 n형 금속인 Ni, Co의 조촉매 사용에 의한 활성 및 내피독성의 변화를 연구하였으며, 활성의 경우 50%, 90% 전환온도를 측정하여 최적조성의 촉매를 선별 제시하고자 연구를 수행하였다.
따라서 수명을 측정하여 본 연구에서 연구된 전이금속 촉매의 사용 가능성을 제시하기 위하여 황화합물에 대한 내피독성을 측정하였다. 또한 황화합물에 의하여 피독 이후에도 일부 활성을 지니고 있는 경우 다양한 용도의 사용이 가능하므로 이에 대한 실험을 수행하였다. 담체의 경우 일반적으로 사용되는 γ-Al2O3의 경우 TiO2, ZrO2 담체에 비하여 내피독성이 떨어진다[6, 11-15].
또한 귀금속의 경우 450 ℃ 정도의 낮은 전환온도를 얻을 수 있다. 본 연구에서는 전이금속을 이용하여 메탄의 산화를 연구하여, 다양한 메탄 및 탄화수소류를 연료로 사용하는 연소기기에서 미량 배출되는 메탄과 미연소탄화수소 및 CO를 전환할 수 있고, 탄화수소류가 존재하는 작업장의 난방기 등에 설치하여 탄화수소류를 처리할 수 있는 저렴한 전이금속촉매를 제시하고자 연구를 수행 하였다.
산업화와 생활수준의 향상에 따른 다양한 오염물질에 노출이 증대되고 있다. 악취물질 및 휘발성유기화합물의 처리방법으로는 세정흡수법, 직접연소법, 흡착법, 촉매산화법, 생물학적 처리방법이 있으며[1-4], 본 연구에서는 촉매산화법에 사용될 수 있는 촉매의 탄화수소류에 대한 전환을 연구하였다. 대상물질로는 가장 높은 전환온도를 지닌 메탄을 대상으로 연구를 수행하여 메탄에 대한 전화율을 이용하여 다양한 탄화수소류에 대한 전환처리 가능성을 제시하고자 연구를 수행하였다.
제안 방법
함침량이 높은 경우에는 5 wt.%씩 반복하여 함침하여 분산도를 높이도록 하였다. 또한 천연망간광석의 경우 0.
또한 수분이 촉매 활성점에 흡착되므로 인하여 반응성이 크게 영향을 받고, 수분에 의한 영향을 측정하기 위하여 증습을 할 수 있도록 증습기를 설치하고 증습기를 등온 조작하므로써 일정한 분율의 수분을 공급할 수 있도록 하였다. 또한 4-Port 밸브를 이용하여 수분의 공급을 조절하였으며 증습기 온도와 증습기 통과 기체유량으로 수분 첨가량을 조절하였다. 활성화 측정 반응기는 2개 설치하여 한 개의 반응기의 활성화실험 수행시 나머지 반응기는 전처리를 실시하므로써 연속적인 실험을 가능하게 하였으며, 흐름공정은 그림 1에 자세히 나타나있으며 반응기의 전환은 3-way valve와 6-port valve, 4port valve를 이용하여 조절하였다.
활성화 측정 반응기는 2개 설치하여 한 개의 반응기의 활성화실험 수행시 나머지 반응기는 전처리를 실시하므로써 연속적인 실험을 가능하게 하였으며, 흐름공정은 그림 1에 자세히 나타나있으며 반응기의 전환은 3-way valve와 6-port valve, 4port valve를 이용하여 조절하였다. 또한 분석에 사용된 G.C. 6-port valve sampling loop로 유입되는 가스량을 조절하기 위하여 micro valve와 압력계를 이용하여 일정량의 분석시료가 연속적으로 G.C.의 sampling port로 공급되게 구성하였다. 이와 같은 실험장치를 이용하여 촉매의 활성능과 피독특성을 실험하였다.
본 장치는 반응기를 동시에 2개를 사용할 수 있으며, 공기, 질소, 메탄, 황화수소를 각각 공급할 수 있도록 구성 하였으며, 메탄과 공기 및 황화수소는 표준가스를 사용하였으며 유량조절장치(Mass flow controller, MFC)를 사용하여 실험조건의 농도와 유량으로 조절하여 사용하였다. 또한 수분이 촉매 활성점에 흡착되므로 인하여 반응성이 크게 영향을 받고, 수분에 의한 영향을 측정하기 위하여 증습을 할 수 있도록 증습기를 설치하고 증습기를 등온 조작하므로써 일정한 분율의 수분을 공급할 수 있도록 하였다. 또한 4-Port 밸브를 이용하여 수분의 공급을 조절하였으며 증습기 온도와 증습기 통과 기체유량으로 수분 첨가량을 조절하였다.
따라서 메탄에 대한 활성능을 나타내는 온도 이하에서 대부분의 휘발성유기화합물 및 탄화수소류는 연소가 일어나므로 다양한 물질의 산화처리를 령구하기 위한 기준물질로는 적합하다 할 수 있다. 메탄 산화 실험조건은 촉매는 0.1 cc, 공간속도 10,000hr-1, 메탄농도 1,000ppm인 조건에서 동일하게 실험을 수행하였으며, 메탄의 농도 측정은 G.C.(HP 6890N, Carrier gas : He, Dector : FID, Column : Gasflow 30 m, Oven Temp.: 50℃)를 사용하였다.
메탄에 대한 산화 특성을 고찰하기 위하여 모델가스로 메탄을 사용하여 메탄의 산화를 연구하였다. 메탄에 대한 활성능을 담체 및 조촉매의 종류와 함침량에 대하여 실험하여 그림 2, 그림 3, 그림 4에 각각 나타내었다.
4% / CH4 1,000ppm+H2S 200ppm+Air)의 조성으로 각각 만들어 촉매층에 공급하여 공급된 반응물의 전환율로써 촉매의 활성능과 황화합물에 의한 피독특성을 시험하였다. 반응시 물과 촉매 활성점에서 선택성을 보기 위하여 주입공기에 수분을 포화시켜 공급하므로 써 수분에 의한 영향을 고찰하였다.
실험장치는 두 개의 반응기를 동시에 사용하며 한 개의 반응기에서 반응이 진행되는 동안 다른 반응기는 전처리 반응기로 반응의 전처리를 통하여 균일한 조건에서 촉매의 활성을 비교하고자 촉매의 제조조건 중 해당 소성온도에서 공기를 사용하여 전처리 시키고 난 후 온도 및 공간속도에 따라 모델반응물(CH4 1000ppm + air)을 MFC를 이용하여 조건에 따라 공급한다. 반응활성능에 대한 실험을 각각의 조건별로 제조된 촉매에 대하여 수행하고 있으며, 메탄, 이산화탄소 측정은FID(Flame-ionization-detector), TCD(Thermal-coductivity- detector)을 동시에 사용하여 측정하였다.
장치의 실제 구성과 형태는 그림 1에 나타나 있다. 본 장치는 반응기를 동시에 2개를 사용할 수 있으며, 공기, 질소, 메탄, 황화수소를 각각 공급할 수 있도록 구성 하였으며, 메탄과 공기 및 황화수소는 표준가스를 사용하였으며 유량조절장치(Mass flow controller, MFC)를 사용하여 실험조건의 농도와 유량으로 조절하여 사용하였다. 또한 수분이 촉매 활성점에 흡착되므로 인하여 반응성이 크게 영향을 받고, 수분에 의한 영향을 측정하기 위하여 증습을 할 수 있도록 증습기를 설치하고 증습기를 등온 조작하므로써 일정한 분율의 수분을 공급할 수 있도록 하였다.
실험은 400℃까지 1℃/min으로 승온하고 4시간을 유지하여 촉매에 흡착되어 있는 불순물 및 수분을 제거하고, 실험온도로 2시간에 걸쳐 조절한 후 메탄을 공급하고 공급후 3시간 후 충분히 반응 전환율이 정상상태에 도달 한 후 3번을 측정하여 평균값을 사용하였다.
, 반응온도 120 ∼ 580 ℃ 범위에서 촉매 활성능을 시험하였다. 실험장치는 두 개의 반응기를 동시에 사용하며 한 개의 반응기에서 반응이 진행되는 동안 다른 반응기는 전처리 반응기로 반응의 전처리를 통하여 균일한 조건에서 촉매의 활성을 비교하고자 촉매의 제조조건 중 해당 소성온도에서 공기를 사용하여 전처리 시키고 난 후 온도 및 공간속도에 따라 모델반응물(CH4 1000ppm + air)을 MFC를 이용하여 조건에 따라 공급한다. 반응활성능에 대한 실험을 각각의 조건별로 제조된 촉매에 대하여 수행하고 있으며, 메탄, 이산화탄소 측정은FID(Flame-ionization-detector), TCD(Thermal-coductivity- detector)을 동시에 사용하여 측정하였다.
온도와 공간속도에 따른 활성능을 각 조성의 촉매에 대하여 실험하여 최적의 촉매조성을 도출하여야 하므로 활성능 시험장치를 제작하였다.
의 sampling port로 공급되게 구성하였다. 이와 같은 실험장치를 이용하여 촉매의 활성능과 피독특성을 실험하였다.
본 연구에서는 다양한 산화를 지니고 있으며, 저온 활성이 우수한 망간을 주촉매로 선정하여 실험을 수행하였다. 조촉매로는 활성능은 낮으나 황화합물에 대한 내피독성이 우수한 n형 전이금속인 Ni, Co를 대상으로 수행하였으며, 이전의 결과(6)와 비교 평가를 하였다. 메탄은 탄화수소류 중에서 가장 높은 인화점을 가지고 있으며 높은 구조적 안정성으로 인하여 촉매 연소시에도 가장 높은 활성온도를 나타내는 물질이다.
촉매 활성능에 대한 기초자료를 통한 선별작업을 위하여 외경 1/4 inch 석영반응기를 이용하여 공간속도 10,000 hr-1 ～ 50,000 hr-1, 반응온도 120 ∼ 580 ℃ 범위에서 촉매 활성능을 시험하였다.
촉매의 산점에 흡착되는 영향을 줄이기 위하여 프로그래밍 콘트롤러와 6-port valve를 이용하여 장시간 전처리 및 모델가스의 흐름으로 정상상태에 도달 한 후 수행하였으며, 또한 피독실험도 모델가스에 황화수소를 첨가하여 3시간 간격으로 측정하므로써 황산화물에 의한 피독 특성을 규명하였다. 이때 황화수소의 농도는 PID(photo-ionization-detector, VICI valco instrument Co.
촉매의 활성능과 피독특성을 실험하기 위하여 메탄, 공기, 황화수소 표준가스를 이용하여 모델반응물(CH4 1,000ppm+Air / CH4 500ppm+Air / CH4 1,000ppm+Air+water 1.4% / CH4 1,000ppm+H2S 200ppm+Air)의 조성으로 각각 만들어 촉매층에 공급하여 공급된 반응물의 전환율로써 촉매의 활성능과 황화합물에 의한 피독특성을 시험하였다.
촉매활성능과 피독특성을 실험하여 최적 촉매선정을 위하여 그림 1에 나타난 바와 같이 장치를 구성하여 제작하였다. 장치의 실제 구성과 형태는 그림 1에 나타나 있다.
또한 4-Port 밸브를 이용하여 수분의 공급을 조절하였으며 증습기 온도와 증습기 통과 기체유량으로 수분 첨가량을 조절하였다. 활성화 측정 반응기는 2개 설치하여 한 개의 반응기의 활성화실험 수행시 나머지 반응기는 전처리를 실시하므로써 연속적인 실험을 가능하게 하였으며, 흐름공정은 그림 1에 자세히 나타나있으며 반응기의 전환은 3-way valve와 6-port valve, 4port valve를 이용하여 조절하였다. 또한 분석에 사용된 G.
대상 데이터
본 연구에서 선별된 MnO2, Mn2O3 및 NMO 촉매의 경우는 황화수소 200ppm에서 약 24시간 정도의 수명을 나타내고 있으며, 조촉매의 첨가에 의하여 피독현상이 완화되고 있다. 황화합물에 대한 내구성의 결과는 그림 7에 표기되어 있다.
본 연구에서는 다양한 산화를 지니고 있으며, 저온 활성이 우수한 망간을 주촉매로 선정하여 실험을 수행하였다. 조촉매로는 활성능은 낮으나 황화합물에 대한 내피독성이 우수한 n형 전이금속인 Ni, Co를 대상으로 수행하였으며, 이전의 결과(6)와 비교 평가를 하였다.
촉매의 산점에 흡착되는 영향을 줄이기 위하여 프로그래밍 콘트롤러와 6-port valve를 이용하여 장시간 전처리 및 모델가스의 흐름으로 정상상태에 도달 한 후 수행하였으며, 또한 피독실험도 모델가스에 황화수소를 첨가하여 3시간 간격으로 측정하므로써 황산화물에 의한 피독 특성을 규명하였다. 이때 황화수소의 농도는 PID(photo-ionization-detector, VICI valco instrument Co. LTD.)를 이용하여 측정하였다.
성능/효과
망간의 함친량은 5 wt.%에서 가장 우수하였으며, Co, Ni 조촉매를 1 wt.% 이하로 첨가한 경우 활성화에너지와 T50은 증가하나 상대적 저온활성능 증진과 공간속도의 영향이 작게 나타나며, 10 %의 수명연장을 나타내었다.
1. 활성알루미나에 망간촉매를 주촉매로 사용하고, 조촉매로는 Co, Ni를 사용한 경우 활성능과 황화합물에 대한 내피독성이 가장 우수하게 나타났다.
2. 망간의 함친량은 5 wt.%에서 가장 우수하였으며, Co, Ni 조촉매를 1 wt.
전반적으로 반응속도가 물질전달속도에 비해 매우 크기 때문에 공간속도에 의한 영향이 그다지 크게 나타나지 않을 것으로 예상되었다. 그러나 실험범위에서 공간속도가 증가함에 따라 메탄에 대한 전환율이 감소함을 나타내고 있어, 공간속도에 의한 영향이 30,000 hr-1 이상에서 상당히 크게 나타남을 알 수 있다. 티타니아의 경우 비표면적이 작으므로 그 영향이 더 크게 나타난 것으로 판단된다.
이상의 황산화물의 피독실험 결과 본 연구에서는 최종적으로 망간에 조촉매의 첨가에 의한 내피독성의 향상은 공정의 복잡성과 비용면에서 망간의 단독 사용보다 낮게 나타나고 있으며, 담체의 경우도 전이금속이 황화합물과 황화반응을 유발하므로 고분산인 알루미나 담체가 더 유리하게 나타났다. 따라서 본 연구에서는 전이금속의 경우 최종적으로 저온활성, 질소의 선택도, 제조비용 등을 종합적으로 검토한다면 조촉매의 사용없이 Mn(5)/Al2O3를 최적의 조성으로 도출할 수도 있다.
또한 본 연구의 주촉매인 망간산화물의 산화가(MnO2, Mn2O3, Mn3O4)에 따라서 sulfation 실험 결과 400℃근처에서 Mn2O3 > MnO2 > Mn3O4의 순서로 sulfation rate가 감소하였으며, 고온으로 갈수록 sulfation rate가 증가함을 확인하였다.
이상의 황산화물의 피독실험 결과 본 연구에서는 최종적으로 망간에 조촉매의 첨가에 의한 내피독성의 향상은 공정의 복잡성과 비용면에서 망간의 단독 사용보다 낮게 나타나고 있으며, 담체의 경우도 전이금속이 황화합물과 황화반응을 유발하므로 고분산인 알루미나 담체가 더 유리하게 나타났다. 따라서 본 연구에서는 전이금속의 경우 최종적으로 저온활성, 질소의 선택도, 제조비용 등을 종합적으로 검토한다면 조촉매의 사용없이 Mn(5)/Al2O3를 최적의 조성으로 도출할 수도 있다.
의 순서로 sulfation rate가 감소하였으며, 고온으로 갈수록 sulfation rate가 증가함을 확인하였다. 특히 MnO2의 경우 MnSO4의 형태로 sulfation 되며 450℃에서의 sulfation rate가 350℃에 비해 5배정도 더 큼을 확인하였고, sulfation온도에 따른 촉매활성의 저하는 sulfation degree차에 의한 것이며, MnSO4의 메탄 산화능이 일부 존재함을 알 수 있었다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
악취물질 및 휘발성유기화합물의 처리방법은 어떤 것이 있는가?
산업화와 생활수준의 향상에 따른 다양한 오염물질에 노출이 증대되고 있다. 악취물질 및 휘발성유기화합물의 처리방법으로는 세정흡수법, 직접연소법, 흡착법, 촉매산화법, 생물학적 처리방법이 있으며[1-4], 본 연구에서는 촉매산화법에 사용될 수 있는 촉매의 탄화수소류에 대한 전환을 연구하였다. 대상물질로는 가장 높은 전환온도를 지닌 메탄을 대상으로 연구를 수행하여 메탄에 대한 전화율을 이용하여 다양한 탄화수소류에 대한 전환처리 가능성을 제시하고자 연구를 수행하였다.
활성알루미나에 망간촉매를 주촉매로 상하고 무엇을 조촉매로 사용한 경우 활성능과 황화합물에 대한 내피독성이 가장 우수하게 나타나는가?
1. 활성알루미나에 망간촉매를 주촉매로 사용하고, 조촉매로는 Co, Ni를 사용한 경우 활성능과 황화합물에 대한 내피독성이 가장 우수하게 나타났다.
촉매산화법에 사용되는 촉매는 어떤 것이 있는가?
대상물질로는 가장 높은 전환온도를 지닌 메탄을 대상으로 연구를 수행하여 메탄에 대한 전화율을 이용하여 다양한 탄화수소류에 대한 전환처리 가능성을 제시하고자 연구를 수행하였다. 산화촉매로 제시될 수 있는 V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 등의 금속산화물들과 Pd, Pt, Ru, Rh, Os, Ir 등의 귀금속산화물을 들 수 있으며, 이를 활성화된 알루미나, 산화티타늄, 산화지르코늄 또는 세라믹 담체에 담지시켜 사용하므로써 낮은 온도에서 산화가 가능하다. 또한 귀금속의 경우 450 ℃ 정도의 낮은 전환온도를 얻을 수 있다.
참고문헌 (15)
Deutschmann, O. ; Behrendt, F. ; Warnatz, J. Catal. Today, 21, 461, 1994.
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