사용후핵연료의 파이로처리기술에 대한 국내외 특허동향을 분석하였다. 1975-2009년에 걸쳐 한국, 미국, 일본 및 유럽연합에서 출원된 특허에 대하여 출원국별, 출원인별, 연도별 및 세부기술분야별로 구분하여 그 내용을 비교함으로써 파이로처리기술 개발 현황을 분석하였다. 그리고 주요 출원인의 세부기술별 특허활동지수로부터 특정분야의 기술개발 편중도, 분석대상 특허의 피인용횟수와 패밀리수로부터 각국의 기술 경쟁력을 조사하였다. 또 장차 파이로처리기술의 실용화에 대비하여 필수 요소기술들을 도출하고 그에 대한 현기술 수준과 기술개발동향 등을 파악하였다.
사용후핵연료의 파이로처리기술에 대한 국내외 특허동향을 분석하였다. 1975-2009년에 걸쳐 한국, 미국, 일본 및 유럽연합에서 출원된 특허에 대하여 출원국별, 출원인별, 연도별 및 세부기술분야별로 구분하여 그 내용을 비교함으로써 파이로처리기술 개발 현황을 분석하였다. 그리고 주요 출원인의 세부기술별 특허활동지수로부터 특정분야의 기술개발 편중도, 분석대상 특허의 피인용횟수와 패밀리수로부터 각국의 기술 경쟁력을 조사하였다. 또 장차 파이로처리기술의 실용화에 대비하여 필수 요소기술들을 도출하고 그에 대한 현기술 수준과 기술개발동향 등을 파악하였다.
Analysis of foreign and domestic patents for pyroprocessing technology of spent nuclear fuels was carried out in this study. The current status of pyroprocessing technology development in such countries as Korea, USA, Japan and EU was analyzed by classifying the patents for 1975 through 2009 accordi...
Analysis of foreign and domestic patents for pyroprocessing technology of spent nuclear fuels was carried out in this study. The current status of pyroprocessing technology development in such countries as Korea, USA, Japan and EU was analyzed by classifying the patents for 1975 through 2009 according to registration country, assignee, calendar year and technology area. The major assignees' activity indices were compared in order to find out whether there is any concentrated area of technical details. Technology competitiveness of the countries was also investigated from the information of patent citation number and family size. Furthermore, some essential unit technologies required for the commercialization of pyroprocessing were derived and examined in the aspect of the state of art as well as the trend of technology development.
Analysis of foreign and domestic patents for pyroprocessing technology of spent nuclear fuels was carried out in this study. The current status of pyroprocessing technology development in such countries as Korea, USA, Japan and EU was analyzed by classifying the patents for 1975 through 2009 according to registration country, assignee, calendar year and technology area. The major assignees' activity indices were compared in order to find out whether there is any concentrated area of technical details. Technology competitiveness of the countries was also investigated from the information of patent citation number and family size. Furthermore, some essential unit technologies required for the commercialization of pyroprocessing were derived and examined in the aspect of the state of art as well as the trend of technology development.
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문제 정의
이는 음극으로 사용된 탄소가 격자구조를 가지므로 우라늄 원자가 이 격자 내에 인터컬레이션(intercalation)되었다가 반응이 진행될수록 격자의 면간거리가 팽창하여 최외각 탄소격자의 결합강도가 낮아지게 되며 이로 인하여 우라늄 전착물이 일정량 이상 성장하면그 자체의 무게에 의하여 음극으로부터 탈리되어 전해조 바닥으로 떨어지는 원리에 근거한 것이다〔11,12,13〕. 그러므로 이 원리를 이용함으로써 연속 조업이 가능한 전해정련장치를 고안하였다. 그리고 우라늄 석출물과 전이금속 잔사를 전해조로부터 연속적으로 이송할 수 있는 시스템을 고안하여 이를 연속전해조에 덧붙였다.
이 결과로부터 전해환원, 전해정련 및 전해제련 과정에 있어서는 대부분의 특허가 장치 개량에 초점을 두고 있음을 알 수 있다. 그리고 그 목적은 악티늄족 원소의 회수율 증대, 공정의 생산성과 안전성 증대에 치중되어 있음을 알 수 있다. 한편, 염폐기물 재생/고화처리 분야에 있어서는 용융염 재생율 증대와 폐기물 발생량 저감을 지향하는 것이 기술 개발의 가장 큰 목적임을 알 수 있다.
따라서 본 연구에서는 그들의 연구내용과 특허동향 조사·분석 결과를 바탕으로 파이로처리기술 개발 현황과 전망 그리고 파이로처리기술 실용화에 대비한 필수 요소기술의 내용을 파악하고자 하였다.
그리고 그 결과들이 속속 특허출원으로 이어지고 있어 이 분야의 특허 기술들을 조사·분석해봄으로써 기술 개발의 추이, 기술 수준, 파이로처리 과정에 있어서의 적용 가능성 등을 쉽게 파악할 수 있을 것이다. 따라서 이러한 맥락에서 본 연구에서는 파이로처리기술 분야에 있어서 지금까지 출원된 여러 나라 특허의 기술적 내용을 살펴보고자 하였다. 사용후핵연료 파이로처리 과정에 있어 세부기술 분야는 우라늄산화물의 환원, 용융염 전해정련, 용융염 전해 제련, 용융염 폐기물의 처리 등이다.
제안 방법
이는 액체음극을 사용하기 전에 먼저 고체음극을 사용하여 전해질에 남아 있는 우라늄을 좀 더 제거한 후 즉, Pu/U의 비가 더 커졌을 때 양극-고체음극 전기회로(1단계)를 양극-액체음극 전기회로(2단계)로 전환시킴으로써 초우라늄원소 회수를 시작하는 방법이다. 1단계 조업을 마친 후 고체 음극 표면에 전착된 우라늄을 갈퀴로 긁어 카드뮴 액체음극속으로 포집되도록 하고 Pu/U의 비가 충분히 커진 후 전기회로를 2단계 조업으로 전환시킬 수 있도록 장치를 구성하였다. 또 하나의 한국특허 10-0972,272〔25〕에서는 전해제련 장치의 운전 도중에 액체음극에 전착되는 금속의 전착량을 수시로 측정할 수 있는 장치를 고안하였다.
즉, 불활성 분위기하에서 그리고 용융 염화리튬의 매질 내에서 분말 형태의 우라늄산화물을 리튬과 반응시켜 우라늄을 금속 형태로 전환시킨 후 입자상의 우라늄금속을 염화리튬 용융액으로부터 여과하여 회수하는 방법이다. 그 장치는 용융액의 고온 (650℃) 유지와 온도 제어를 위한 가열 시스템, 아르곤가스 주입 및 배출 시스템, 리튬금속 공급 시스템으로 구성되어 있으며 생성물이 반응기 하부의 여과기로 원활하게 배출될 수 있도록 반응기 하부를 원추형 (경사 35도)으로 만들었다. 그리고 반응기 상부의 두껑은 밀폐형으로 제작되었고 반응기 내부의 혼합물을 섞어주기 위한 교반기, 용융액의 여과를 위한 마그네시아 재질의 여과기가 장착되어 있어 종래의 어떤 반응기보다 반응시간이 단축되고 반응효율이 제고된 결과를 얻었다.
그러므로 이 원리를 이용함으로써 연속 조업이 가능한 전해정련장치를 고안하였다. 그리고 우라늄 석출물과 전이금속 잔사를 전해조로부터 연속적으로 이송할 수 있는 시스템을 고안하여 이를 연속전해조에 덧붙였다. 장치 구성에 있어 양극부는 음극부를 감싸고 있는 원통형 바스켓으로 되어 있으며 이것을 회전시킴으로써 전해질의 교반 역할도 겸하고 있다.
즉, 기계적 진동에 의하여 음극으로부터 탈리된 우라늄을 포집하여 전해조 외부로 인출하는 우라늄 회수부와 양극바스켓에 남아 있는 전이금속을 회수하기 위한 전이금속 회수부로 구성되어 있으며, 전해조 밖으로 인출하기 위한 수단으로 컨베이어벨트를 고려하였다. 그리고 전해조 상부에 설치된 플레이트에 진동해머를 두어 진동이 연결봉을 통하여 음극으로 전달될 수 있도록 고안하였으며 음극 재질로는 앞서 언급한 바와 같이 우라늄에 대하여 탈리기능을 갖는 흑연을 선정하였다.
이 기술개발 매트릭스를 3차원 그림으로 도시해보면 각 세부기술 분야에 있어서 기술개발 활동이 어떤 방향으로 전개되고 있는지 그 추이를 쉽게 파악할 수 있기 때문이다. 본 연구에서는 각 세부기술 분야의 공통적인 기술개발 목적으로 회수율 증대, 생산성 증대, 공정의 안전성 향상, 폐기물 발생량의 저감 등을 선택하였으며 또 목적달성수단으로는 반응조 개량, 전극체 개량, 조업조건 개선, 반응매질 개량, 증류/주조장치 개량, 기타 장치 개량 등의 항목을 선택하였다. 각 세부기술 분야에 대한 기술개발 매트릭스를 3차원으로 도시하여 Fig.
O 용융 염계에서 전기적 환원작용을 이용하여 이산화우라늄을 우라늄금속 형태로 전환시키는 방법이다〔6〕. 본 연구에서는 금속전환과정과 리튬회수과정을 하나로 통합하여 공정의 단순화를 꾀하였으며 화학적 환원법에서처럼 산화성이 큰 리튬 금속의 사용을 배제케 함으로써 공정의 안전성을 향상시키고 아울러 우라늄산화물의 전환율을 향상시켰다 (Fig.5 참조). LiCl-Li2O 용융염계에서 이산화우라늄의 환원반응기구는 다음과 같으며 온도 650℃, -2.
본 절에서는 각 세부기술 분야에 있어서 분석 대상 특허의 기술개발 목적과 그 목적달성수단을 조사하여 목적-목적달성수단 사이의 기술개발 매트릭스를 구성하였다. 이 기술개발 매트릭스를 3차원 그림으로 도시해보면 각 세부기술 분야에 있어서 기술개발 활동이 어떤 방향으로 전개되고 있는지 그 추이를 쉽게 파악할 수 있기 때문이다.
장치 구성에 있어 양극부는 음극부를 감싸고 있는 원통형 바스켓으로 되어 있으며 이것을 회전시킴으로써 전해질의 교반 역할도 겸하고 있다. 음극 부는 다수의 흑연음극으로 구성되어 있으며 그 하부에 우라늄 회수조가 있어 음극으로부터 탈리되는 우라늄을 포집할 수 있도록 하였으며 또 이를 스크류컨베이어와 연결하여 전해조 외부로 이송이 가능하도록 하였다. 이는 음극 표면에 부착되어 있는 우라늄을 기계적으로 제거할 필요가 없기 때문에 장치가 간단해지는 것도 그 장점이다.
이 밖에도 한국원자력연구원에서 미국과 한국에 동시 출원한 또 하나의 특허 내용은 음극에 전착된 우라늄을 기계적 진동 혹은 충격을 가하여 전극으로부터 탈리시켜 회수함으로써 연속적인 전해정련조업이 가능하게 한 것이다〔14,15〕. 즉, 기계적 진동에 의하여 음극으로부터 탈리된 우라늄을 포집하여 전해조 외부로 인출하는 우라늄 회수부와 양극바스켓에 남아 있는 전이금속을 회수하기 위한 전이금속 회수부로 구성되어 있으며, 전해조 밖으로 인출하기 위한 수단으로 컨베이어벨트를 고려하였다. 그리고 전해조 상부에 설치된 플레이트에 진동해머를 두어 진동이 연결봉을 통하여 음극으로 전달될 수 있도록 고안하였으며 음극 재질로는 앞서 언급한 바와 같이 우라늄에 대하여 탈리기능을 갖는 흑연을 선정하였다.
이는 음극 표면에 부착되어 있는 우라늄을 기계적으로 제거할 필요가 없기 때문에 장치가 간단해지는 것도 그 장점이다. 한편, 양극부의하부에 쌓이는 전이금속 슬러지를 제거하기 위하여 또 하나의 스크류컨베이어를 설치하고 이를 이용하여 전해조 바닥으로부터 슬러지의 연속 제거가 가능하도록 하였다.
또한 이 특허에서 제시한 주요 기술적 사항을 살펴보면 다음과 같다. 환원 대상물인 각종 금속산화물에 대하여 적절한 전해질의 선택, 환원제용 산화물(LiCl 전해질의 경우 Li2O)의 제한 농도(예: LiCl 계에서 PuO2의 환원 시 Li2O의 제한농도는 3.6wt% 이하), 양극에서 산소 또는 염소의 발생조건, 보조전극을 사용한 양극과 음극의 전위차를 측정하고 그 영향을 분석함으로써 양극의 안정성 유지 조건, 그리고 산소 이외 가스의 발생조건 등을 규명하였다.
대상 데이터
이것은 최종 제품의 하나인 우라늄 금속을 장기 저장하거나 취급하기 쉬운 형태로 만들기 위하여 고체인 잉곳으로 만드는 과정이다. 한국원자력연구원과 한국수력원자력주식회사가 미국 특허〔34〕와 한국 특허〔35〕로 공동으로 출원하였으며 그 주요 내용을 살펴보면 다음과 같다: 장치는 우라늄을 용융시키기 위한 유도코일의 가열기를 갖춘 용융로(1300℃로 운전), 진공챔버, 용융액 도가니, 주조틀 등으로 구성되어 있으며 모든 우라늄 취급 과정은 불활성 분위기 내에서 이루어진다. 도가니는 지르코니아로 코팅된 그라파이트 재질이 사용되며 주조틀도 그라파이트 재질로 되어 있다.
성능/효과
결정성장 장치는 용융염의 고온 유지를 위한 발열부, 순수염 결정을 인출하기 위한 인출봉, 인출 봉을 상하로 이동시키기 위한 승강기, 인출봉 하단에 원료 용융염이 용이하게 침투할 수 있게 하는 고정나사부 등으로 구성되어 있다. 기술의 실시예에서 보여준 바와 같이 LiCl- CsCl 용융염계로부터 초기 6 wt %의 CsCl 농도가 용융염 표면 온도 605℃, 30 rpm으로 회전하는 인출봉을 용융염 내에 침적시켰을 때 CsCl 농도가 0.28 wt % 에 지나지 않는 결과를 얻을 수 있었다. 또 다른 한 가지 결과는 다음과 같다〔19,20〕.
후속연구
그리고 그 결과들이 속속 특허출원으로 이어지고 있어 이 분야의 특허 기술들을 조사·분석해봄으로써 기술 개발의 추이, 기술 수준, 파이로처리 과정에 있어서의 적용 가능성 등을 쉽게 파악할 수 있을 것이다.
또 하나의 한국특허 10-0972,272〔25〕에서는 전해제련 장치의 운전 도중에 액체음극에 전착되는 금속의 전착량을 수시로 측정할 수 있는 장치를 고안하였다. 이는 운전 시작후 액체음극의 무게 변화를 측정함으로써 시간에 따른 금속의 전착량을 알 수 있을 뿐만 아니라 전해제련과정의 종말점을 정확하게 파악할 수 있는 정보를 제공해 준다. 이 전해제련장치는 용융염을 수용하는 제1용기, 액체금속 물질을 수용하는 제2용기, 제2용기를 전해질 내에 고정시키는 지지체를 포함한 액체음극부, 액체음극부의 무게를 측정하는 로드셀 그리고 로드셀의 전기신호를 제어하는 제어부로 구성되어 있다.
즉, 산화물 연료의 화학적 환원, 연속식 전해정련, 고온 액상 용융염의 취급, 용융염 재생, 전해 제련에 의한 초우라늄원소 회수 그리고 폐용융염 고화처리 등이다. 이러한 기술이 확보되어 파이로처리기술을 바탕으로 한 새로운 핵연료주기가 확립된다면 이는 핵확산 방지, 초우라늄 원소들의 에너지 자원화, 장반감기 핵종 소멸 등의 장점을 보유한 획기적인 핵연료주기가 될 것이다. 이러한 배경 하에 본 연구에서 추진하고자 하는 것은 지금까지 출원된 파이로처리 분야의 국내·외 특허 가운데 실용성이 크다고 판단되는 필수 요소기술들을 발췌하여 그 기술현황 및 기술개발동향을 파악, 분석해보고자 하였으며 앞으로 이 분야의 공정 및 기기장치 실용화에 대비하여 중요한 참고자료가 될 수 있을 것이다.
폐기 대상이었던 우라늄과 초우라늄을 에너지 자원으로 재활용함으로써 여타 에너지 자원의 소요량을 줄일 수 있다는 이점이 있을 것이고 또 다른 하나는 사용후핵연료에 함유되어 있는 장반감기 핵종을 차세대 고속로에서 단반감기 핵종으로 핵변환시킴으로써 최종 폐기물의 처분조건을 완화시켜줄 수 있다는 이점도 있기 때문에 환경보존 차원의 이점과 경제적 차원의 이점을 동시에 얻을 수 있다는 것이다. 이러한 맥락에서 볼 때 지금까지 본 연구에서 수행한 특허동향분석은 파이로처리기술의 연구개발 방향을 정립하는 데에 귀중한 참고자료로 활용할 수 있을 것이다.
이러한 배경 하에 본 연구에서 추진하고자 하는 것은 지금까지 출원된 파이로처리 분야의 국내·외 특허 가운데 실용성이 크다고 판단되는 필수 요소기술들을 발췌하여 그 기술현황 및 기술개발동향을 파악, 분석해보고자 하였으며 앞으로 이 분야의 공정 및 기기장치 실용화에 대비하여 중요한 참고자료가 될 수 있을 것이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
금속산화물 형태의 사용후핵연료를 건식 전해정련 및 전해제련법으로 처리하기 위해서는 먼저 금속산화물을 금속 형태로 환원시킬 필요가 있는데, 어떤 방법이 있는가?
금속산화물 형태의 사용후핵연료를 건식 전해정련 및 전해제련법으로 처리하기 위해서는 먼저 금속산화물을 금속 형태로 환원시킬 필요가 있다. 여기에는 크게 두 가지 방법이 있는데 그 중 하나는 화학적인 방법이고 다른 하나는 전기화학적인 방법이다. 화학적 환원과정에서는 금속환원제인 리튬, 칼슘 등이 주로 사용되고 있으며 전기화학적인 환원과정에서는 본 항목의 중간 부분에 기술한 바와 같이 2단계의 반응과정을 거쳐서 금속으로 전환된다.
사용후핵연료 파이로처리 과정에서 얻어지는 최종제품은?
따라서 최근에는 핵확산을 방지할 수 있는 핵연료주기기술의 개발이 국제사회로부터 강력히 요구되고 있으며 그 일환으로 연구개발되고 있는 것이 바로 파이로처리기술이다. 사용후핵연료 파이로처리 과정에서 얻어지는 최종제품은 두 가지가 있는데 그중 하나는 순수한 우라늄이고 또 다른 하나는 우라늄과 초우라늄원소들(우라늄보다 원자번호가 큰 원소 즉, 넵투늄, 플루토늄, 아메리슘, 퀴륨 등)이 혼합된 악티늄족 혼합물이다.
전해환원법의 장점은?
최근 미국에서 출원, 등록된 한 특허〔4〕의 내용을 살펴보면 다음과 같은 전해환원기술의 장점이 제시되고 있다. 즉, 전해환원법은 화학적 환원법에 비하여 여러 가지의 장점을 가지고 있는데 그것은 단일 용기 내에서 단일 처리과정으로 운전할 수 있기 때문에 공정이 간단하며, 과잉량의 환원제가 필요치 않고, 반응도 제어 용이, 반연속식 운전 가능, 부산물이 산소 뿐이므로 환경친화적, 고순도 제품 획득, 차폐공간(핫셀) 소요가 적으므로 처리비용 절감 등의 이점을 실현시킬 수 있다는 것이다. 또한 이 특허에서 제시한 주요 기술적 사항을 살펴보면 다음과 같다.
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