[논문]기포 유동층 반응기내 목질계 바이오매스의 급속열분해 특성

최항석

doi:10.6112/kscfe.2011.16.2.094

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The fast pyrolysis characteristics of lignocellulosic biomass are investigated for a bubbling fluidized bed reactor by means of computational fluid dynamics (CFD). To simulate multiphase reacting flows for gases and solids, an Eulerian-Eulerian approach is applied. Attention is paid for the primary ...

The fast pyrolysis characteristics of lignocellulosic biomass are investigated for a bubbling fluidized bed reactor by means of computational fluid dynamics (CFD). To simulate multiphase reacting flows for gases and solids, an Eulerian-Eulerian approach is applied. Attention is paid for the primary and secondary reactions affected by gas-solid flow field. From the result, it is scrutinized that fast pyrolysis reaction is promoted by chaotic bubbling motion of the multiphase flow enhancing the mixing of solid particles. In particular, vortical flow motions around gas bubbles play an important role for solid mixing and consequent fast pyrolysis reaction. Discussion is made for the time-averaged pyrolysis reaction rates together with time-averaged flow quantities which show peculiar characteristics according to local transverse location in a bubbling fluidized bed reactor.

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문제 정의

따라서, 본 연구에서는 기포유동층 반응기를 이용하여 목질계 바이오매스를 급속열분해하는 공정을 전산유체역학을 이용하여 모사하여, 기포유동층 반응기내 다상유동 및 급속열분해 특성에 관한 연구를 수행하였다. 특히, 유동층내 기체상과 고체상의 다상유동을 해석하기 위하여 Eulerian-Eulerian방법을 사용하였으며, 기포유동층 반응기의 높이방향에 따른 유동영역에 따라 기포유동층 반응기내의 급속열분해 특성이 어떻게 변하는지 살펴보았다.
본 연구에서는 기포유동층 반응기를 이용하여 바이오매스(biomass)를 급속열분해(fast pyrolysis)하는 공정에서, 전산유체역학을 이용하여 반응기내의 급속열분해 특성에 관한 연구를 수행하였다. 이러한 급속열분해 기술은 반응기 외부에서 전달된 열을 유동화(fluidization)되고 있는 유동매체를 통하여 대상 시료에 급속히 전달하는 기술이며, 기체상 및 고체상의 유동 형태가 시료의 열화학반응에 많은 영향을 끼친다.
이러한 급속열분해 기술은 반응기 외부에서 전달된 열을 유동화(fluidization)되고 있는 유동매체를 통하여 대상 시료에 급속히 전달하는 기술이며, 기체상 및 고체상의 유동 형태가 시료의 열화학반응에 많은 영향을 끼친다. 따라서 본 연구에서는 이러한 경우를 대상으로, 외부에서 기포유동층 반응기 벽면으로 열이 가해졌을 경우, 기체상 및 고체상의 유동이 목질계 바이오매스의 급속열분해 반응에 어떠한 영향을 끼치며, 투입된 바이오매스의 급속열분해 특성은 어떠한가에 대해 살펴보았다. 특히, 기체상의 기포 운동에 의한 고체상의 움직임과 고체혼합 그리고 이의 열화학반응에 대한 영향을 살펴보았다.

제안 방법

[11]의 반응기 형상과 실험조건을 따랐으며, Hulme et al.[11]의 계산과 같이 2차원 계산영역에 대하여 수치해석을 수행하였다. 참고로 Hulme et al.
하지만 이차반응율 R_g4의 경우에는 일차반응에 의해 생성된 응축가스가 다시 열분해되는 과정으로, 열분해에 필요한 반응열이 비교적 잘 전달되는 고체상과 접했을 경우가 반응율이 크게 나타나나, 기포내에서도 어느 정도 화학반응이 일어나고 있음을 알 수 있다. 일정시간 동안 유동층의 기체-고체상의 유동과 이러한 다상유동이 바이오매스의 급속열분해에 미치는 영향을 파악하기 위하여 각 변수들에 대한 시간 평균값을 구하여 다음과 같이 알아보았다.
따라서 본 연구에서는 이러한 경우를 대상으로, 외부에서 기포유동층 반응기 벽면으로 열이 가해졌을 경우, 기체상 및 고체상의 유동이 목질계 바이오매스의 급속열분해 반응에 어떠한 영향을 끼치며, 투입된 바이오매스의 급속열분해 특성은 어떠한가에 대해 살펴보았다. 특히, 기체상의 기포 운동에 의한 고체상의 움직임과 고체혼합 그리고 이의 열화학반응에 대한 영향을 살펴보았다.

대상 데이터

또한, R은 화학반응에 의하여 생성되는 기체상 또는 고체상 물질의 생성율이다. 참고로 본 계산에서는 기체상에 대하여 질소, 응축가스, 비 응축가스 등의 3가지 화학종이 사용되었으며, 고체상에 대해서는 유동매체인 모래, 목질계 바이오매스 및 촤(char) 등 3가지의 화학종이 사용되었다.
그림에서 보듯이 기포유동층 급속열분해 반응기 아래쪽의 입구를 통해 질소가 주입되어 유동매체인 모래를 유동화시킨다. 본 연구에 사용된 기포 유동층 급속 열분해 반응기는 유동층 벽면이 일정한 온도조건으로 가열되며, 또한 일정온도로 가열된 질소가 투입된다. 따라서, 투입된 열은 유동층의 유동특성에 따라 기포유동층 반응기 내부로 전달된다.
9 및 30^∘로 주어졌다. 유동층 매체로는 유동층 반응기에서 많이 사용되는 모래를 선정하였고, 반응물 및 생성물의 고체입자는 목질계 바이오매스와 촤이다. 모래입자의 직경은 200μm로 주어졌으며, 나머지 고체상의 직경은 400μm로 주어졌다.

데이터처리

3에서 Hulme et al. [11] 실험 및 CFD계산 결과와 비교하였다. Fig.

이론/모형

따라서, 본 연구에서는 기포유동층 반응기를 이용하여 목질계 바이오매스를 급속열분해하는 공정을 전산유체역학을 이용하여 모사하여, 기포유동층 반응기내 다상유동 및 급속열분해 특성에 관한 연구를 수행하였다. 특히, 유동층내 기체상과 고체상의 다상유동을 해석하기 위하여 Eulerian-Eulerian방법을 사용하였으며, 기포유동층 반응기의 높이방향에 따른 유동영역에 따라 기포유동층 반응기내의 급속열분해 특성이 어떻게 변하는지 살펴보았다.
기체상과 고체상의 다상유동에 대한 지배방정식으로 아래와 같이 Wachem et al.[8]이 정리한 Eulerian-Eulerian방법을 사용하였다.
특히, 본 계산에서는 기체상과 고체상간 운동량전달 계산을 위하여 Syamlal과 O'Brien[9]의 항력(drag)모델이 사용되었다.
앞 절의 지배방정식 (1)-(8)을 차분화하기 위하여 유한체적법(Finite Volume Method)이 사용되었다. 시간에 대한 차분화를 위하여 1차 implicit Euler법이 사용되었으며, 공간에 대해서는 2차 Superbee법이 사용되었다.
앞 절의 지배방정식 (1)-(8)을 차분화하기 위하여 유한체적법(Finite Volume Method)이 사용되었다. 시간에 대한 차분화를 위하여 1차 implicit Euler법이 사용되었으며, 공간에 대해서는 2차 Superbee법이 사용되었다. 특히, 본 계산에서는 기체상과 고체상간 운동량전달 계산을 위하여 Syamlal과 O'Brien[9]의 항력(drag)모델이 사용되었다.
4GHz의 intel프로세서에서 평균 80시간 정도 소요되었다. 참고로 본 계산은 MFIX[10] 코드를 사용하여 수행되었다. Fig.
고분자화합물인 목질계 바이오매스에 대한 열분해 반응식은 아직까지 명확히 규명된 식이 없으며, 본 연구에서는 Fig.2에서 보여주듯이 목질계 바이오매스의 급속열분해 과정을 모사하는데 일반적으로 널리 사용되는 two-stage semi-global reaction 모델 [12, 13]을 사용하였다. 따라서, 목질계 바이오매스의 급속열분해 반응을 계산하기 위하여 Arrhenius 형태의 반응식, Ki=Aiexp(-Ei/RuT),을 사용하였고, Arrhenius 반응식의 각 계수에 대해서는 two-stage semi-global reaction 모델 [12, 13]에 사용된 계수들을 사용하였다.
2에서 보여주듯이 목질계 바이오매스의 급속열분해 과정을 모사하는데 일반적으로 널리 사용되는 two-stage semi-global reaction 모델 [12, 13]을 사용하였다. 따라서, 목질계 바이오매스의 급속열분해 반응을 계산하기 위하여 Arrhenius 형태의 반응식, Ki=Aiexp(-Ei/RuT),을 사용하였고, Arrhenius 반응식의 각 계수에 대해서는 two-stage semi-global reaction 모델 [12, 13]에 사용된 계수들을 사용하였다. 또한 본 계산에서는 최소유동을 위한 체적분율(voidage of minimum fluidization)을 0.

성능/효과

0E-04 sec.로 주었으며, 계산에 사용된 총 CPU시간은 2.4GHz의 intel프로세서에서 평균 80시간 정도 소요되었다. 참고로 본 계산은 MFIX[10] 코드를 사용하여 수행되었다.

후속연구

참고로 현재까지 바이오매스를 급속열분해하는 실험적인 연구는 반응기내에서 일어나는 열화학 유동장에 대해 주목하기보다는 목재화학에 기반을 둔 연구가 대부분이여서, 반응기에서 생성되는 바이오증기를 별도의 응축열교환기를 통해 응축시켜 얻어지는 바이오원유의 성분 분석에 국한되어 왔다. 따라서 향후 급속열분해 실험결과와의 비교/분석을 통한 계산의 고도화를 위해서는 반응기내의 열화학 유동장에 대한 정확한 실험 데이터를 얻는 실험적 기법 또는 급속열분해 반응뿐만 아니라 바이오증기가 응축되는 현상을 모사하는 계산 기법이 필요하다고 할 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	유동층 반응기가 활용되는 곳은?	열화학공정에서 많이 사용되는 유동층 반응기(fluidized bed reactor)는 다상(multiphase)간의 혼합, 열전달 및 화학 반응율을 증가시키기 위하여, 기포유동층과 순환유동층 등으로 다양하게 개발되어 왔다[1-3]. 특히, 산업 현장에서 반응물간의 화학반응율을 높이기 위하여 소각로, 미분탄 등의 고체연료를 이용하는 연소로 또는 보일러 등에 유동층 반응기가 널리 사용되고 있다. 이러한 유동층 반응기는 모래나 촉매등 고체상으로 구성된 유동매체에 기체상 또는 액체상의 유체를 불어넣어 유동매체인 고체 입자들을 유동시키며 다상간의 열전달 또는 열화학반응을 촉진시키는 기술이다.
	유동층 반응기란 무엇인가?	특히, 산업 현장에서 반응물간의 화학반응율을 높이기 위하여 소각로, 미분탄 등의 고체연료를 이용하는 연소로 또는 보일러 등에 유동층 반응기가 널리 사용되고 있다. 이러한 유동층 반응기는 모래나 촉매등 고체상으로 구성된 유동매체에 기체상 또는 액체상의 유체를 불어넣어 유동매체인 고체 입자들을 유동시키며 다상간의 열전달 또는 열화학반응을 촉진시키는 기술이다. 또한, 유동층 반응 기는 기체상과 고체상 유동간의 활발한 상호 혼합작용으로 고정층 반응기에 비해 비교적 높은 열/물질 전달율 및 화학반응율을 나타낸다.
	기포유동층 반응기를 이용하여 바이오매스를 급속열분해하는 공정에서, 전산유체역학을 이용하여 반응기내의 급속열분해 특성을 연구한 결과는?	계산 결과에 따르면, 기포유동층 반응기내 기체 입구부근에서 생성된 작은 기포가 상승하면서 중합되어 커다란 기포를 형성하게 되고, 형성된 기포 주위로 서로 반대방향으로 회전하는 와유동이 생성된다. 특히, 유동층 상부에서 커다란 기포가 상승하는 지역에서는 이러한 기포에 의해 벽면에 기체와 고체의 하향류가 발생하게 되며, 이 하향류는 결과적으로 열분해반응에 영향을 미치게 된다. 따라서, 일차열분해 반응은 주로 고체혼합 및 열전달에 유리한 벽면 부근에서 많이 일어나고, 이차열분해 반응 또한 열전달이 상대적으로 잘되는 고체상과 접하는 부분에서 일어나나, 기포 내에서도 반응이 일어난다. 시간 평균한 열분해반응 유동장을 살펴보면, 상대적으로 고체의 유량이 많은 반응기의 벽면 근처에서 일차 및 이차반응율의 값이 크게 나타나며, 이차 반응의 경우는 고체상이 거의 존재하지 않는 freeboard영역에서도 반응이 어느 정도 일어난다. 이러한 이차반응은 바이오원유의 수율을 감소시키므로, 실제 기포유동층 반응기내에서 이러한 이차반응이 적게 일어나도록 설계하는 것이 바람직하다.

참고문헌 (14)

1991, Kunii, D. and Levenspiel, O., Fluidization Engineering, Butterworth-Heinemann, Newton.
2009, Wu, C. et al., "Operation characteristics of a 1.2-MW biomass gasification and power generation plant," Biotechnology Advances, Vol.27, pp.588-592.

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2009, Dahl, O. et al., "Comparison of the characteristics of bottom ash and fly ash from a medium-size (32 MW) municipal district heating plant incinerating forest residues and peat in a fluidized-bed boiler," Fuel Processing Technology, Vol.90, pp.871-878.

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1999, Meier, D. and faix. O., "State of the art of applied fast pyrolysis of lignocellulosic materials-a review," Bioresource Technology, Vol.68, pp.71-77.

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2006, Brammer, J.G. et al., "Opportunities for biomass-derived "bio-oil" in European heat and power markets," Energy Policy, Vol.34, pp.2871-2880.

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2008, Park, H. et al., "Influence of reaction conditions and the char separation system on the production of bio-oil from radiate pine sawdust by fast pyrolysis," Fuel Processing Technology, Vol.89, pp.797-802.

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2008, Velden, M. et al., "Modeling CFB biomass pyrolysis reactors,"Biomass and Bioenergy, Vol.32, pp.128-139.

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2001, Wachem, B.G.M. et al., "Comparative analysis of CFD models of dense gas-solid systems," AIChE Journal, Vol.47, pp.1035-1051.

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1988, Syamlal, M. and O'Brien, T.J., "Simulation of granular layer inversion in liquid fluidized beds," Int. J. Multiphase Flow, Vol.14, pp.473-481.

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1993, Syamlal, M. et al., "MFIX documentation theory guide," Technical Note, DOE/METC-94/1004, NTIS/DE94000087, U.S. Department of Energy, Office of Fossil Energy, Morgantown Energy Technology Center Morgantown, WV, National Technical Information Service, Springfield, VA.
2005, Hulme, I. et al., "CFD modeling and validation of bubble properties for a bubbling fluidized bed," Ind. Eng. Chem. Res., Vol.44, pp.4254-4266.

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1985, Chan, W.R. et al., "Modeling and experimental verification of pyrolysis and chemical processes during pyrolysis of large biomass particle," Fuel, Vol.64, pp.1505-1513.

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1996, Blasi, C.B., "Heat, momentum and mass transport through a shrinking biomass particle exposed to thermal radiation," Chemical Engineering Science, Vol.51, pp.1121-1132.

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2010, 최항석, "바이오매스 급속열분해 반응기내 열전달 특성," 한국전산유체공학회지, Vol.15, pp.9-16.

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