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문제 정의
- VOCs의 오염원은 매우 다양하며 지역특성에 따라 물질별서로 다른 농도 분포를 나타낸다. 감전동과 장림동의 VOCs 농도 수준을 국가 광화학 측정망이 상시 가동 중인 타 지역 자료와 비교하여 그 오염의 정도를 평가하고자 하였다.
- 본 연구에서 VOCs자동측정망이 정상 가동된 2006년부터 2009년까지의 4년간의 데이터를 사용하여 계절별 항목별 특성을 도출 하였으며 VOCs는 대단히 반응성이 큰 물질로서 강한 자외선과 OH 반응기가 존재하면 2차 오염물질로 전환하는 반응이 활발히 일어나, 물질보전을 가정하는 PMF 모델의 결과와 차이가 존재할 수 있게 된다. 따라서 낮은 혼합고와 적은 일사량을 가지며, OH 반응기의 농도가 낮아 2차 오염물질로 변하는 반응이 활발히 일어나지 않는 겨울철(2007년) 데이터를 이용 감전동지역에 대한 VOCs 배출원을 규명하고자 하였다.
- 이로 인해 오존 전구 물질인 VOCs 규제에 관한 관심이 집중되고 있는 실정이며, 대기규제지역 등지에서는 이미 VOCs 규제관리 정책을 수립하고 시행중에 있는 실정이다. 따라서 본 연구에서는 2010년 2월 동 학회지 제32권 제2호에 게재한「휘발성유기화합물과 질소산화물의 오존생성 기여도 평가에 관한 연구」에 이어 부산보건환경 연구원에서 자체적으로 감전동과 장림동에서 운영중인 VOCs 자동측정망의 데이터를 활용 대상지역의 각종 VOCs의 출현 및 분포 현황을 파악하고 이들 물질의 대기 중 농도를 측정하여 오염 특성을 파악, 발생원을 추적함으로서 지역 주민의 건강을 보호하기 위한 근본적 대책 수립의 기초 자료를 마련하고자 한다.
- 최종적으로 모델 수행결과로 도출되는 각 요인들에 대한 정성적, 정량적 확인절차와 도출된 요인들에 대한 해석과 검증까지 이루어져야 모델링 결과의 신뢰도가 높아지게 된다. 본 연구에서는 부산광역시 소재 감전동에 위치한 악취 및 VOCs 자동측정망의 2008년 겨울철 VOCs 측정자료를 활용하여 PMF9~13) 모델에 적용함으로서 수용점에 영향을 미칠 수 있는 배출원을 파악하고 기여도를 정량화 하고자 하였다.
- 본 연구에서는 부산광역시 소재 감전동에 위치한 악취 및 VOCs 자동측정망의 겨울철 VOCs 측정자료를 활용하여 PMF 모델에 적용함으로서 수용점에 영향을 미칠 수 있는 배출원을 파악하고 기여도를 정량화 하고자 하였다. 분석물질은 감전동 VOCs 자동측정망에서 상시 측정하고 있는 56종중 검출 한계 이하값과 결측치를 제외한 자료의 유효율이 30% 이상인 물질 41종과 석유류 배출원의 중요한 추적물질인 isopentane를 최종적으로 분석물질로 선택하였다.
제안 방법
- PMF 모델에 적용하기 위해 Polissar7)이 제안한 측정농도와 오차추정 방법에 따라 농도 파일과 불확실도 파일을 구성하였으며 신호잡음비(S/N)를 이용하여 분석물질들의 불확실도를 보정하였다. 2007년 12월과 2008년 1~2월까지 VOCs의 1시간 농도 자료를 이용하여 요인분석을 수행하고, PMF 모델 결과를 다중회귀분석을 통해 실제 단위를 가지는 오염원 분류표와 기여도를 도출하였으며, 객관성이 있는 오염원 확인을 위해 참고문헌과 EPA SPECIATE 4.2 프로그램을 이용하여 연구대상지역의 오염원을 분류하였다.8) 이상의 연구내용과 방법을 통하여 부산광역시 연구대상 지역의 겨울철 VOCs 농도에 영향을 미치는 배출원의 종류와 기여정도를 분석․규명하였으며, 더 나아가 자동측정망 자료를 활용하여 PMF 모델을 수행할 경우 기본적인 자료를 제시함으로써, 향후 효과적인 VOCs 관리 대책 수립에 있어서 유용한 기초 자료가 될 수 있도록 하였다.
- 2 프로그램을 이용하여 연구대상지역의 오염원을 분류하였다.8) 이상의 연구내용과 방법을 통하여 부산광역시 연구대상 지역의 겨울철 VOCs 농도에 영향을 미치는 배출원의 종류와 기여정도를 분석․규명하였으며, 더 나아가 자동측정망 자료를 활용하여 PMF 모델을 수행할 경우 기본적인 자료를 제시함으로써, 향후 효과적인 VOCs 관리 대책 수립에 있어서 유용한 기초 자료가 될 수 있도록 하였다. PMF 모델을 적용함에 있어 모델의 제한과 한계점을 충분히 고려하고, 장점을 최대한 이끌어내어 연구목적에 부합되는 결과를 도출하기 위해서는 합당한 수행체계가 필요하다.
- VOCs 등의 1차 대기오염물질의 일변화는 배출량 및 대기혼합고, 풍속, 풍향 등의 변화에 의해 좌우된다. VOCs 일 변화를 파악하기 위해서 2개 측정소에서 측정된 측정치를 각요일별 시간대별로 평균을 구하였다.
- 일반적으로 도장용 페인트에서 주로 배출되는 유기용제의 경우 Toluene의 비율이 80% 이상으로 높으며, n-nonane과 1,2,4-trimethylbenzene 등의 고분자 물질이 많이 배출되는 것으로 미루어 보아 유기용제로 추정되어진다. 네 번째 오염원은 ethane, n-butane, n-pentane, n-hexene, isopentane, benzene 등이 주로 기여하는 것으로 조사되어 난방 연소로 분류하였다(EPA profile 1, 2, 3, 4). 감전동 측정망 인근지역은 산업시설이 밀집된 사상공업단지와 주택지역이 위치하고 있어 난방을 위한 LNG와 Oil 등의 소비에 의한 계절적인 영향이 있을 것으로 판단되어 진다.
- 본 연구에서는 감전동 악취측정망의 1 hr 농도데이터를 이용하여 Table 7과 같이 각 오염원의 정량적 기여도를 추정하였다. 유기용제와 표면코팅이 각각 29.
- Primer는 본 도장이 아닌 임시로 철판이 녹스는 것을 방지하기 위해 바르는 초벌제로서 추적물질은 toluene, 2,4-dimethylpentane, ethylbenzene, n-heptane, xylene, nonane 등이 사용되었다. 여섯 번째 오염원은 isoprene 이 크게 기여하는 것으로 나타나 자연적 배출원으로 오염원을 분류하였다. 일곱 번째 오염원은 압축기의 윤활유와 세탁(EPA profile 1064, 1193)으로 확인되었다.
- 분석물질은 감전동 VOCs 자동측정망에서 상시 측정하고 있는 56종중 검출 한계 이하값과 결측치를 제외한 자료의 유효율이 30% 이상인 물질 41종과 석유류 배출원의 중요한 추적물질인 isopentane를 최종적으로 분석물질로 선택하였다. 자료의 도표화와 통계적인 방법을 사용하여, 자료의 전반적인 흐름에서 벗어나 있는 측정값을 이상치로 확인하고 PMF 모델에 적용시킴으로서 이상치를 판단하였다. PMF 모델에 적용하기 위해 Polissar7)이 제안한 측정농도와 오차추정 방법에 따라 농도 파일과 불확실도 파일을 구성하였으며 신호잡음비(S/N)를 이용하여 분석물질들의 불확실도를 보정하였다.
- 측정방법은 일반대기중의 휘발성유기화합물 56종을 매시간 측정하여 온라인 측정망을 통해 데이터를 수신 자료를 관리하였다. 측정기기는 Donam Instrument사의 온라인 열 탈착 장치에 연결된 동사의 GC를 이용하였으며 측정장비의 분석조건은 Table 1과 같다.
대상 데이터
- 국가 광화학 측정망의 측정조건 및 분석방법, 정도관리는 부산의 VOCs 자동측정망과 같은 시스템으로 운영되므로 자료의 조건은 동일한 것으로 간주 하였다. Table 6에 풍하 방향으로 오존 전구물질의 배출량이 최대인 지역에 위치한 2형 측정소인 인천 구월동과 부천 심곡동의 중흥동측정소, 부산의 당감동 측정소의 데이터를 비교하였다.6) 여수시, 순천시, 광양시를 포함한 광양․여천 권역은 휘발성유기화합물 질을 배출하는 산업단지가 위치하여 있고 고농도 오존발생이 빈번하여 오존주의보의 발령이 잦은 지역이다.
- 본 연구에서는 부산광역시 소재 감전동에 위치한 악취 및 VOCs 자동측정망의 겨울철 VOCs 측정자료를 활용하여 PMF 모델에 적용함으로서 수용점에 영향을 미칠 수 있는 배출원을 파악하고 기여도를 정량화 하고자 하였다. 분석물질은 감전동 VOCs 자동측정망에서 상시 측정하고 있는 56종중 검출 한계 이하값과 결측치를 제외한 자료의 유효율이 30% 이상인 물질 41종과 석유류 배출원의 중요한 추적물질인 isopentane를 최종적으로 분석물질로 선택하였다. 자료의 도표화와 통계적인 방법을 사용하여, 자료의 전반적인 흐름에서 벗어나 있는 측정값을 이상치로 확인하고 PMF 모델에 적용시킴으로서 이상치를 판단하였다.
- 일곱 번째 오염원은 압축기의 윤활유와 세탁(EPA profile 1064, 1193)으로 확인되었다. 윤활유의 추적물질로서 ethane, propane, benzene, n-pentane 등이 사용되었으며, toluene은 적은 기여도 물질의 추적자로 사용하였다. 또한 세탁시설의 추적물질로서 n-decane, n-undecane, n-nonane, trimethylbenzene, ethylbenzene 등이 사용되었다.
- 조사지점은 사상구 감전동(감전 동사무소 3층 옥상)과 장림동(장림1동 사무소 3층 옥상)에 설치되어 있는 악취 및 VOCs 측정망이다. 용도지역은 도로가 인접해 있으며 공업지역으로 주변에 여러 업종들의 산업체가 산재해 있는 지역이다.
- 측정방법은 일반대기중의 휘발성유기화합물 56종을 매시간 측정하여 온라인 측정망을 통해 데이터를 수신 자료를 관리하였다. 측정기기는 Donam Instrument사의 온라인 열 탈착 장치에 연결된 동사의 GC를 이용하였으며 측정장비의 분석조건은 Table 1과 같다. VOCs 자동측정망은 매시간별로 56종의 오염물질을 측정하는 측정소로써, 측정자료에 대한 신뢰도 제고 및 유지를 위하여 정도관리 업무를 수행하고 있다.
이론/모형
- 8. Chemical compositions of factors (source profiles) for VOCs using the PMF model.
- 자료의 도표화와 통계적인 방법을 사용하여, 자료의 전반적인 흐름에서 벗어나 있는 측정값을 이상치로 확인하고 PMF 모델에 적용시킴으로서 이상치를 판단하였다. PMF 모델에 적용하기 위해 Polissar7)이 제안한 측정농도와 오차추정 방법에 따라 농도 파일과 불확실도 파일을 구성하였으며 신호잡음비(S/N)를 이용하여 분석물질들의 불확실도를 보정하였다. 2007년 12월과 2008년 1~2월까지 VOCs의 1시간 농도 자료를 이용하여 요인분석을 수행하고, PMF 모델 결과를 다중회귀분석을 통해 실제 단위를 가지는 오염원 분류표와 기여도를 도출하였으며, 객관성이 있는 오염원 확인을 위해 참고문헌과 EPA SPECIATE 4.
성능/효과
- 1) 시간대별 VOCs 농도 특성은 출근시간인 6시 이후 증가를 하여 8시에서 10시 사이에 최고농도를 보인 후 강한 일사량과 활발한 대류현상으로 인하여 12시에는 최저 농도를 나타내었다. 배출시설이 재가동되는 13시 이후 다시 농도가 상승하기 시작하여 퇴근시간인 18~20시에 고농도를 나타내었다.
- 2) VOCs 자동측정망이 있는 사상구 감전동과 사하구 장림동은 국가 공단 내에 위치하고 있어, 인근 지역에 소재하고 있는 공장의 영향을 많이 받은 것으로 조사되었다. 특히 사상구 및 사하구에는 표면 코팅 및 세정작업이 빈번하게 이루어지는 기타제조업과 대규모 도장 작업이 이루어지는 선박 및 대형 철골구조물 제조업이 위치하고 있음에 따라 용매 사용량이 타 지역과 비교해 월등히 높아 toluene을 비롯한 BTEX의 농도가 높은 것으로 조사되었다.
- 3) 감전동 지역에 영향을 줄 수 있는 배출원 및 그 배출원의 기여도를 추정하기 위하여 PMF 모델을 수행한 결과 최적의 배출원 수를 7개로 분류할 수 있었다. 분류된 배출원과 그 기여도는 유기용제(29.
- Table 6에 풍하 방향으로 오존 전구물질의 배출량이 최대인 지역에 위치한 2형 측정소인 인천 구월동과 부천 심곡동의 중흥동측정소, 부산의 당감동 측정소의 데이터를 비교하였다.6) 여수시, 순천시, 광양시를 포함한 광양․여천 권역은 휘발성유기화합물 질을 배출하는 산업단지가 위치하여 있고 고농도 오존발생이 빈번하여 오존주의보의 발령이 잦은 지역이다. 중흥동측정소는 남쪽에 광양제철의 연관단지 및 광양만이 위치해 있어 VOCs의 영향을 많이 받는 곳으로 추측되어진다.
- 24 µg/m3) 순으로 나타났다. LPG 차량은 현제 부산시에서 모든 시내버스를 CNG 버스로 교체할 계획에 있고, LPG 차량 또한 계속 증가 추세에 있어 총 VOCs에서 LPG 차량의 기여도는 증가할 것으로 판단된다. 자연적 배출원은 가장 낮은 기여도를 나타내었다.
- 부산광역시 악취자동측정망의 정도관리 결과를 Table 2에 나타내었다. Table 2에 따르면 부산광역시 악취자동측정망의 정도관리 결과는 현재 측정망의 정도관리 기준에 적합한 것으로 나타났으며, 감전동 및 장림동의 재현성 평가결과는 각각 15% 이내 및 14% 이내로 나타나 25% 이내를 만족해야 한다는 기준을 충족시키고 있는 것으로 나타났다. 본 연구에서 VOCs자동측정망이 정상 가동된 2006년부터 2009년까지의 4년간의 데이터를 사용하여 계절별 항목별 특성을 도출 하였으며 VOCs는 대단히 반응성이 큰 물질로서 강한 자외선과 OH 반응기가 존재하면 2차 오염물질로 전환하는 반응이 활발히 일어나, 물질보전을 가정하는 PMF 모델의 결과와 차이가 존재할 수 있게 된다.
- Table 3에 의하면, VOCs 자동측정망이 있는 사상구와 사하구의 VOC 배출 업소 수는 구청관할 업소(국가공단지역 제외지역의 배출업소들)가 각각 142개소 및 100개소로 나타났으며, 부산광역시에서 관할하는 업소 수(국가공단의 배출업소들)까지 포함되면 부산광역시 전체 VOC 배출업소의 약 40% 정도를 차지하고 있는 것으로 나타나는 등 VOCs 자동측정망이 설치된 지역인근의 VOCs 배출업소가 많이 산재하고 있음을 알 수 있다. Table 3에 정리된 부산광역시 소재 VOCs 배출업소를 Fig.
- Benzene은 국제암연구센터(IARC), 세계보건기구(WHO) 등에서 규정한 인간에게 확실한 발암성물질로 분류되어 있으며, 발암성 이외에 중추신경쇠약, 피부 자극 뿐만 아니라, 대기 중의 오존(O3) 형성을 증진시키는 등 환경과 인체의 두 가지 측면에서 관심이 되는 물질이다. 감전동지역에서 측정된 benzene의 평균농도는 0.55 ppb로 국가대기환경기준 보다 낮은 수준으로 나타났다. 전체 56개의 물질 중 36개의 물질의 평균농도가 0.
- 객관성이 있는 오염원 확인을 위하여 각종 문헌과 EPA SPECIATE 4.2 프로그램을 이용하여 연구대상지역의 오염원을 분류한 결과 첫 번째 오염원은 경유, 휘발유차량 배기가스(EPA profile 2491, 2505)로 확인되었다. Toluene, propane, n-butane, n-pentane, ethane, ethylbenzene, 1,2,4-trimethylbenzene, xylene 등이 주로 기여를 하였으며 n-decane과 n-undecane 등의 존재는 경유와 휘발유차량이 같이 존재하는 것을 의미한다.
- 그 외 지역은 주거단지로서 감전동과 장림동과 비교 시 낮은 농도를 나타내고 있는 것을 볼 수 있다. 국내의 VOCs 측정 결과를 요약하면, 전반적으로 산단지역이 농도가 높게 나타났고 벤젠은 산단지역의 영향을 받는 여수시 중흥동을 제외하고는 1.5ppb 이하의 농도를 보였으며 톨루엔은 측정된 VOCs 전체 농도에 대한 기여율이 40~80%의 범위에 있어 방향족 탄화수소중에서 배출강도가 높음을 알 수 있었다.
- 감전동 측정망 인근지역은 산업시설이 밀집된 사상공업단지와 주택지역이 위치하고 있어 난방을 위한 LNG와 Oil 등의 소비에 의한 계절적인 영향이 있을 것으로 판단되어 진다. 다섯 번째 오염원은 enamel과 primer에 기인한 표면코팅(EPA profile 1018, 1019)으로 확인되었다. Enamel은 일명 oil paint라고 하며, 철재 및 목재 등에 칠하는 페인트로서 추적물질로 toluene, n-heptane, cyclohexane, ethylbenzene, xylene, trimethylbenzene 등이 사용되었다.
- 특히, toluene은 유기용제로 많이 사용될 뿐만 아니라, 페인트 등 도료와 자동차 배기가스 등에서도 배출되므로 대기 중에 상존하는 대표적인 VOC 중의 하나이다. 다음으로 m/p-xylene, ethylbenzene, benzene이 90% 이상의 시료에서 검출되었으며, n-hexane이 80%의 검출빈도를 나타내었다. 전체 56종의 물질 중 22종의 물질이 50% 이상의 검출빈도를 보였으며, 10 % 이하의 검출빈도를 나타낸 물질이 9종이었다.
- Table 2에 따르면 부산광역시 악취자동측정망의 정도관리 결과는 현재 측정망의 정도관리 기준에 적합한 것으로 나타났으며, 감전동 및 장림동의 재현성 평가결과는 각각 15% 이내 및 14% 이내로 나타나 25% 이내를 만족해야 한다는 기준을 충족시키고 있는 것으로 나타났다. 본 연구에서 VOCs자동측정망이 정상 가동된 2006년부터 2009년까지의 4년간의 데이터를 사용하여 계절별 항목별 특성을 도출 하였으며 VOCs는 대단히 반응성이 큰 물질로서 강한 자외선과 OH 반응기가 존재하면 2차 오염물질로 전환하는 반응이 활발히 일어나, 물질보전을 가정하는 PMF 모델의 결과와 차이가 존재할 수 있게 된다. 따라서 낮은 혼합고와 적은 일사량을 가지며, OH 반응기의 농도가 낮아 2차 오염물질로 변하는 반응이 활발히 일어나지 않는 겨울철(2007년) 데이터를 이용 감전동지역에 대한 VOCs 배출원을 규명하고자 하였다.
- 3) 감전동 지역에 영향을 줄 수 있는 배출원 및 그 배출원의 기여도를 추정하기 위하여 PMF 모델을 수행한 결과 최적의 배출원 수를 7개로 분류할 수 있었다. 분류된 배출원과 그 기여도는 유기용제(29.83%), 표면 코팅(17.13%), 차량 배기가스(15.22%), 압축기의 윤활유와 세탁시설(13.95%), LPG 차량(15.22%), 난방연소(7.11%) 및 자연적 배출원(6.61%)로 나타났다. 특히 유기용제와 표면코팅이 가장 큰 기여도를 나타내었는데 이는 감전동에 위치한 많은 제조공장과 자동차 정비시설의 영향, 그리고 유기용제 및 페인트 제조공장의 영향에 기인한 것으로 판단되어 진다.
- 12) 이는 CNG버스와 LPG차량에서 영향을 받은 것으로 생각되어진다. 세 번째 오염원은 유기용제(EPA profile 1016)로 확인되었다. 이 오염원은 EPA profile과 toluene, ethylbenzene, m/p-xylene, n-nonane, n-decane, n-undecane, n-heptane 등 많은 부분이 일치하였다.
- 7은 POCP (Photochemical Ozone Creation Potential) 평가에서 기여도가 가장 높은 Toluene의 요일별 일 변화를 나타내었다. 시간대별 VOCs 농도 특성은 출근시간인 6시 이후 증가를 하여 8시에서 10시 사이에 최고농도를 보인 후 점심시간으로 인하여 조업이 일시 정지되는 12시에는 최저 농도를 나타내었다. 배출시설이 재가동되는 13시 이후 다시 농도가 상승하기 시작하여 퇴근시간인 18~20시에 고농도를 나타내었다.
- 이상의 결과로 보면, VOCs 자동측정망이 있는 사상구 감전동과 사하구 장림동은 국가공단 내에 위치하고 있어, 인근 지역에 소재하고 있는 공장의 영향을 많이 받을 것으로 예상되며, 특히 사상구 및 사하구에는 표면 코팅 및 세정작업이 빈번하게 이루어지는 기타제조업과 대규모 도장 작업이 이루어지는 선박 및 대형 철골구조물 제조업이 위치하고 있다. 따라서 VOCs 자동측정망에 영향을 미치는 영향배출원은 자동차 배기관 배출 및 주유소 등지에서의 증발배출 이외에도 유기용매를 사용하는 세정공정과 제품에 표면을 코팅하거나 도장하는 공정의 영향을 많이 받을 것으로 예상된다.
- 55 ppb로 국가대기환경기준 보다 낮은 수준으로 나타났다. 전체 56개의 물질 중 36개의 물질의 평균농도가 0.1 ppb 이상으로 나타났으며, 20개의 물질의 평균농도가 0.1 ppb 이하로 비교적 낮은 VOC 농도 분포를 보이고 있다. VOC 중 WHO에서 발암성 물질로 분류한 benzene의 경우 검출빈도가 90.
- 51 ppb로 국가대기 환경기준보다 낮은 수준으로 나타났다. 전체 56개의 물질 중 41개의 물질의 평균농도가 0.1 ppb 이상으로 나타났으며, 16개의 물질의 평균농도가 0.1 ppb 이하로 비교적 낮은 VOC 농도 분포를 보이고 있다. VOC 중 WHO에서 발암성 물질로 분류한 benzene의 경우 검출빈도가 81.
- 다음으로 m/p-xylene, ethylbenzene, benzene이 90% 이상의 시료에서 검출되었으며, n-hexane이 80%의 검출빈도를 나타내었다. 전체 56종의 물질 중 22종의 물질이 50% 이상의 검출빈도를 보였으며, 10 % 이하의 검출빈도를 나타낸 물질이 9종이었다.
- 8%로 높은 검출율을 보였다. 지역구분 없이 감전․장림지역 전체를 하나의 표본으로 볼 때 toluene의 경우 전체 시료에서 99% 이상의 검출빈도를 보여 감전, 장림지역 대기 중 상존하는 물질인 것으로 나타났다. 특히, toluene은 유기용제로 많이 사용될 뿐만 아니라, 페인트 등 도료와 자동차 배기가스 등에서도 배출되므로 대기 중에 상존하는 대표적인 VOC 중의 하나이다.
- 2) VOCs 자동측정망이 있는 사상구 감전동과 사하구 장림동은 국가 공단 내에 위치하고 있어, 인근 지역에 소재하고 있는 공장의 영향을 많이 받은 것으로 조사되었다. 특히 사상구 및 사하구에는 표면 코팅 및 세정작업이 빈번하게 이루어지는 기타제조업과 대규모 도장 작업이 이루어지는 선박 및 대형 철골구조물 제조업이 위치하고 있음에 따라 용매 사용량이 타 지역과 비교해 월등히 높아 toluene을 비롯한 BTEX의 농도가 높은 것으로 조사되었다. 이는 시간대별, VOCs 농도 변동 그래프에서 조업시간대, 출퇴근 시간에 높은 농도를 나타내는 것에서 유추 할 수 있으며, 요일별 변동에서도 주말의 농도가 확연히 낮아지는 것으로도 유추할 수 있다.
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