[논문]수소 생산을 위한 수증기 개질기의 형상 변화와 작동 조건에 대한 수치해석 연구

변강수; 이재성; 김호영

문제 정의

김 등[9]은 이와 관련하여 대칭성에 주안점을 두어 형상의 일부에 대하여 수치해석을 수행하였다. 본 연구에서는 실제 개발되고 있는 형상을 기반으로 연소기와 반응기를 전체적으로 고려하여 개질기 내부의 3D 열․유동 특성에 대하여 보다 실제적인 해석을 수행하였다. 이 경우 상대적으로 많은 계산 시간이 소요되나, 형상의 일부만으로 해석을 수행한 경우에 비해 신뢰성이 높다는 장점이 있다.
762) 에 해당하는 공기가 530℃(803 K)로 공급된다. 본 연구에서는 개질기의 형상과 연소기에 유입되는 유량 및 반응기에 유입되는 유량을 중요변수로 설정하고 그에 따른 해석을 수행하여 개질기의 특성을 파악하고자 하였다. Table 2에는 이러한 중요변수에 따른 운전조건을 나타내었는데 연소기에 유입되는 유량은 질량유량으로 나타내었으며 반응기에 유입되는 유량은 GHSV(Gas Hourly Space Velocity)로 나타내 었다.

가설 설정

반응기 내부의 촉매층은 균일한 다공성매질로 설정하였으며 층류영역으로 가정하고 계산을 수행하였다. 내부에서의 압력강하는 식 (6)의 Darcy's Law를 이용한다.
촉매층에서 일어나는 화학반응을 해석하기 위하여 본 연구에서는 Xu와 Froment에 의해 개발된 수증기-메탄 반응 메커니즘을 사용하였다[4]. 제안된 반응 메커니즘은 아래의 세 가지 반응이 전체 반응을 지배한다고 가정하였다.
연소기 내부에서 난류를 해석하기 위한 난류모델은 Standard k - ε model을 사용하였으며 연소반응식은 식 (18)과 같다. 연소반응은 난류확산화염의 형태로 일어난다고 가정하여 EDM(Eddy-Dissipation Model)으로 해석을 수행하였다. 반응률은 식 (19) 및 (20)으로 계산되며 이 중 작은 값으로 선택된다.

제안 방법

이 경우 상대적으로 많은 계산 시간이 소요되나, 형상의 일부만으로 해석을 수행한 경우에 비해 신뢰성이 높다는 장점이 있다. 수증기 개질기의 작동조건 및 형상이 개질기 성능에 미치는 영향에 대해 수치해석적인 연구를 수행하였으며 개질기의 형상에 대한 영향을 알아보기 위해 동일한 체적을 가지는 원통형 개질기와 사각형 개질기를 비교 분석하였고 작동조건에 대한 영향을 알아보기 위하여 연소기 및 반응기에 유입되는 유량을 조절하여 결과를 비교 분석하였다. 이를 위해 수치해석 상용 프로그램인 FLUENT를 사용하였으며 연소반응과 화학반응을 동시에 고려하기 위해서 UDF(User-Defined Function)을 작성하여 이용하였다.
본 연구에서 해석에 사용된 개질기는 top-fired 방식의 연소기와 그 내부에 동심원 형태의 개질 반응기 24개로 구성되어있다. 사각형 형상과 원통형 형상의 개질기에 대하여 연구를 수행하였는데 각각의 형상에서 연소기 전체 높이는 3.175 m로 동일하며, 단면적의 넓이는 4.41 m²으로 일정하게 하여 두 형상에서의 부피가 같도록 하였다. Fig.
본 연구에서는 연소기 및 반응기에 대하여 3차원 정상상태로 가정하고 이에 대한 질량, 운동량, 에너지 및 성분 보존 방정식을 해석에 이용하였다. 주어진 계산영역에서의 지배방정식은 다음과 같다.
1(c)에서 보인 것과 같이 전체적인 개질기 시스템에서 입구 및 출구부분을 적절하게 생략한 형상을 사용하며 대칭성을 고려해 선택된 형상의 반을 격자 시스템으로 구성하여 해석을 수행하였다.
여기서 각 CASE의 CAX, CBX는 원통형 형상의 수증기 개질기를 의미한다. 운전조건은 실험값을 기준으로 적절한 배수로 변화시켰는데 연소기 유량은 기준조건의 약 0.35배, 0.7배, 1.1배, 1.5배로 변화시켰고 반응기 유량은 기준조건의 0.5배, 0.75배, 1.25배, 1.5배로 변화시켰다.
연소기에 유입되는 유량의 변화에 따른 개질반응의 특성을 알아보기 위해 반응기에 유입되는 유량은 GHSV = 1700/h으로 고정시키고 연소기에 유입되는 유량은 기준 유량인 82 Nm³/h에 대해 30, 60, 90, 120 Nm³/h로 변경하여 계산을 수행하였다. Fig.
반응기에 유입되는 유량에 대한 영향을 알아보기 위해 연소기에 유입되는 유량을 82 Nm³/h로 고정시키고 반응기에 유입되는 유량은 GHSV 단위로 1700/h을 기준으로 0.5배, 0.75배, 1.25배, 1.5배로 변화시켜 계산을 수행하였다. Fig.

대상 데이터

본 연구에서 해석에 사용된 개질기는 top-fired 방식의 연소기와 그 내부에 동심원 형태의 개질 반응기 24개로 구성되어있다. 사각형 형상과 원통형 형상의 개질기에 대하여 연구를 수행하였는데 각각의 형상에서 연소기 전체 높이는 3.

데이터처리

수증기 개질기의 작동조건 및 형상이 개질기 성능에 미치는 영향에 대해 수치해석적인 연구를 수행하였으며 개질기의 형상에 대한 영향을 알아보기 위해 동일한 체적을 가지는 원통형 개질기와 사각형 개질기를 비교 분석하였고 작동조건에 대한 영향을 알아보기 위하여 연소기 및 반응기에 유입되는 유량을 조절하여 결과를 비교 분석하였다. 이를 위해 수치해석 상용 프로그램인 FLUENT를 사용하였으며 연소반응과 화학반응을 동시에 고려하기 위해서 UDF(User-Defined Function)을 작성하여 이용하였다.
연소 및 화학반응모델에 대한 검증을 위해 실제 실험 조건과 같은 Reference Case에 대하여 실험결과와 수치해석결과를 비교하였다. 결과는 반응기 출구에서의 가스조성으로 주어지며, Table 3에 실험결과와 수치해석결과를 비교하여 나타내었다.

이론/모형

가스 상의 밀도를 계산하기 위하여 다음의 비압축성 이상기체 상태방정식을 이용하였다.
연소기 내부에서 난류를 해석하기 위한 난류모델은 Standard k - ε model을 사용하였으며 연소반응식은 식 (18)과 같다.
촉매층에서 일어나는 화학반응을 해석하기 위하여 본 연구에서는 Xu와 Froment에 의해 개발된 수증기-메탄 반응 메커니즘을 사용하였다[4]. 제안된 반응 메커니즘은 아래의 세 가지 반응이 전체 반응을 지배한다고 가정하였다.

성능/효과

결과는 반응기 출구에서의 가스조성으로 주어지며, Table 3에 실험결과와 수치해석결과를 비교하여 나타내었다. 수치해석 결과에서 약간의 수치적 오차가 발생하지만 가장 중요한 수소 조성의 오차범위가 3% 미만이고 전체성분 조성에 있어서도 경향성이 일치한 것으로 보아 해석에 사용된 화학반응 모델은 실제 반응기의 특성과 현상들을 충분히 반영해 주고 있다고 판단된다.
그리고 연소기 외벽 쪽의 온도가 연소기 내부보다 더 높은 것으로 보아 아래쪽으로 진행한 고온의 연소가스가 연소기 바닥으로부터 외벽 쪽으로 진행하여 상승하는 것으로 보인다. 전체적인 온도분포와 열 유동의 흐름은 사각형과 원통형이 비슷한 양상을 보이고 있으나 계산영역 전체의 평균온도에서는 사각형이 2163 K, 원통형이 1,935 K로 나타났으며 연소기 출구온도는 사각형이 2,149 K, 원통형이 1,952 K로 나타나 사각형의 경우가 원통형의 경우보다 200 K 정도 높은 것으로 나타났다. 입구조건이 동일하므로 공급되는 열량도 동일하다고 할 수 있는데 이와 같이 평균온도 및 출구온도에서 원통형이 200 K 정도 낮게 나타나는 것으로 보아 반응기로의 열전달량이 사각형보다 원통형이 더 크다는 것을 알 수 있다.
전체적인 온도분포와 열 유동의 흐름은 사각형과 원통형이 비슷한 양상을 보이고 있으나 계산영역 전체의 평균온도에서는 사각형이 2163 K, 원통형이 1,935 K로 나타났으며 연소기 출구온도는 사각형이 2,149 K, 원통형이 1,952 K로 나타나 사각형의 경우가 원통형의 경우보다 200 K 정도 높은 것으로 나타났다. 입구조건이 동일하므로 공급되는 열량도 동일하다고 할 수 있는데 이와 같이 평균온도 및 출구온도에서 원통형이 200 K 정도 낮게 나타나는 것으로 보아 반응기로의 열전달량이 사각형보다 원통형이 더 크다는 것을 알 수 있다. Fig.
8에는 각각의 형상 및 GHSV에 따른 반응기 내부의 온도분포를 나타내었다. 사각형 형상에서는 CASE-G-A1, 2에서 각각 상대길이 0.4 및 0.8 근처에서 온도가 급격히 상승하며, 그 이상의 유량에서는 온도가 점진적으로 상승하나 그 변화는 크지 않은 것을 볼 수 있으며, 원통형 형상에서는 CASE-G-CA1, 2, Reference Case에서 온도가 급격히 상승하는 지점이 보이며, 그 이상의 유량에서는 사각형에서와 같이 온도 변화는 크지 않은 것으로 나타났다. Fig.
사각형 및 원통형 형상을 비교해 보았을 때 개질기 전체의 평균 온도 및 출구온도에서는 원통형이 200 K 정도 낮게 나타나는데 반응기 내부의 온도는 원통형 형상에서 더 높게 나타나는 것으로 보아 반응기로의 열전달량은 사각형보다 원통형이 더 크다는 것을 알 수 있다.
한편, 사각형 및 원통형 형상의 개질기에 대해 기준조건에서 수행한 계산결과를 보면, 사각형 형상에서 반응기 전체에 대한 온도 및 성분변화가 원통형 형상에서는 반응기 상대길이 0.6까지의 결과와 매우 유사한 것을 확인할 수 있다. 이는 성분조성과 반응기 온도가 매우 밀접한 관계를 가진다는 것으로 생각 할 수 있으며 다시 말해서 반응기의 온도를 통해 성분 조성을 어느 정도 추측할 수 있다는 것을 의미한다.
한편, 사각형 및 원통형 형상의 개질기에 대해 기준조건에서 수행한 계산결과를 보면, 사각형 형상에서 반응기 전체에 대한 온도 및 성분변화가 원통형 형상에서는 반응기 상대길이 0.6까지의 결과와 매우 유사한 것을 확인할 수 있다. 이는 성분조성과 반응기 온도가 매우 밀접한 관계를 가진다는 것으로 생각 할 수 있으며 다시 말해서 반응기의 온도를 통해 성분 조성을 어느 정도 추측할 수 있다는 것을 의미한다.
전체적인 경향성은 연소기의 유량을 변화시켰을 때와 마찬가지로 CH₄가 소멸되어가는 지점과 온도가 급격하게 증가하는 지점이 유사한 위치에서 나타나고 H₂는 CH₄가 감소하는 만큼 비슷한 경향으로 증가하는 모습으로 나타나며 CO는 계속 증가, CO₂는 증가 후 감소하는 것으로 나타났다. 그러나 반응기에 유입되는 유량의 변화량도 연소기에 유입되는 유량의 변화처럼 기준 값의 0.
는 증가 후 감소하는 것으로 나타났다. 그러나 반응기에 유입되는 유량의 변화량도 연소기에 유입되는 유량의 변화처럼 기준 값의 0.5~1.5배 수준으로 변화시켰음에도 불구하고 온도 및 조성의 변화는 더 크게 나타났는데 이는 연소기에 비해 반응기의 부피가 작아서 결과가 유량 변화에 대해 더 민감하게 나타나는 것으로 판단된다. 특히 가장 낮은 반응기 유량을 갖는 CASE를 보면 H₂의 성분조성이 CH₄가 모두 소모되는 지점에서 최대값을 가지고 그 이후에 약간 감소하는 경향이 뚜렷하게 나타나는 것을 볼 수 있는데 CH₄가 모두 소모된 상태에서 성분조성에 변화가 일어나는 것이므로 이것은 CH₄가 관여하지 않는 반응, 즉 WGS반응에 의한 영향인 것으로 판단된다.

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