[논문]리튬이온 전지의 충방전 특성에 대한 전산 모델링

이대현; 윤도영

doi:10.5855/energy.2011.20.4.278

초록
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본 연구에서는 리튬이온 전지의 충 방전 특성에 관한 모델링과 전산모사를 수행하였다. 전지의 시스템 구성은 단순화된 2차원 형태의 단일셀에 대하여 모델링하였고, 공학적 편미분방정식 풀이자인 FEMLAB을 이용하여 288 K와 318 K 범위내에서 충방전 특성에 대한 열적 모델링을 수행하였다. 모델링에 채택한 물성치 변수들에 대하여 온도특성을 고려하였으며, 이를 통하여 전지의 특징적인 충방전의 사이클 변화와 충방전 전하량의 변화를 체계적으로 전산모사하였다. 그 결과 충방전 속도에 상관없이 충방전의 주기가 온도가 낮아질수록 짧아짐을 정량적으로 해석할 수 있었다. 이에 부가하여 전지내에서 리튬이온의 물질전달 현상을 해석하여, 전지의 충방전 특성과의 상관관계를 고찰하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Computational modelling and simulation for the charge-discharge characteristics of Lithium-ion batteries have been carried out. The battery system consists of a simplified 2-dimensional single cell for the modelling, in which the thermal modelling on the charge-discharge characteristics was conducte...

Computational modelling and simulation for the charge-discharge characteristics of Lithium-ion batteries have been carried out. The battery system consists of a simplified 2-dimensional single cell for the modelling, in which the thermal modelling on the charge-discharge characteristics was conducted in the temperature range from 288 K through 318 K by using FEMLAB as an engineering PDE solver. While material parameters adopted in the present modelling were dependent on the system temperature, their thermal modelling were applied on the simulations of the charge-discharge period and the rate of transferring charges systematically. The resulting simulation shows that the cycle of the charge-discharge shorten itself by reducing the system temperature, regardless of the charge-discharge rates. In addition, the mass-transport phenomena of Lithium ion have been discussed in connection with the charge-discharge characteristics in the battery.

주제어

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문제 정의

또한 낮은 온도에서 방전속도에 비해 상대적으로 느린 확산속도에 의해 확산제한이 걸리는 것을 확인 하였으며, 물질전달 계수, 이온 전도성 등 온도 의존성의 변수들에 의해 리튬이온 전지의 열적 거동이 민감하게 발생할 수 있다는 것을 계산을 통하여 확인하였다. 본 연구는 리튬이온전지의 충방전 특성에 대한 모델링을 통해 전산모사 기법을 구축하고 동시에 전지의 제반특성을 이해하는데 있어 좋은 자료를 제공할 수 있을 것이다.
본 연구에서는 상용 편미분 풀이자인 FEMLAB을 이용하여 일반적인 리튬 이온전지의 충방전 특성을 모델링하고 이를 위한 전산모사 기법을 제안하였다. 특히 본 연구에서는 여러 온도에서 전극과 전해질의 물질전달 방정식과, 수정된 Ohm의 법칙을 적용하여 전하방정식 중심으로 계산을 수행하였다.

제안 방법

3의 결과가 온도가 아닌 충방전 전류량에 의해 지배적으로 발생하는지 여부를 판단하기 위해, 온도에 따라 일정한 전류량에 따라 방전이 진행된 정도에 대하여 전산모사결과를 분석하였다. 298 K를 기준으로 충방전량을 10 A/m², 20 A/m², 30 A/m², 그리고 40 A/m²로 각각 달리 하여 1회 방전시 전압이 3.1 V까지 떨어지는데 걸리는 시간을 계산하였으며, 그 결과를 Fig. 4에 나타내었다. 20 A/m²에서는 Fig.
특히 본 연구에서는 여러 온도에서 전극과 전해질의 물질전달 방정식과, 수정된 Ohm의 법칙을 적용하여 전하방정식 중심으로 계산을 수행하였다. 계산된 결과를 근거로 충방전량을 조작변수로 설정하여 시간에 따른 전지 셀의 전압 변화를 산출하고 이에 따른 리튬이온전지의 충방전 특성을 이론적으로 조사하였다.
5는 방전 완료시점에서의 음극 전극의 농도 분포를 나타낸 그래프이다. 물질 전달 제한이 걸리는 것을 확인하기 위해 Cut-off voltage는 적용하지 않았으며 계산이 가능할 때까지 방전을 실시하였다. 15℃에서 입자 중심의 리튬 농도가 약 14360 mol/m³이고 표면에서의 농도가 없는 반면, 45℃에서 입자 중심의 리튬 농도가 약 1978 mol/m³, 표면에서의 농도가 1018.
본 연구에서는 물질전달 방정식과 전하 방정식을 조합하여 일반적인 리튬이차전지의 충방전 거동을 모델링하고, FEMLAB을 이용하여 전산 모사를 수행하였다. 288 K부터 318 K까지의 온도범위에 대하여 충방전 특성을 계산한 결과 온도가 낮아짐에 따라 전압이 떨어지는 속도가 빨라지고 이에 따라 충방전이 진행되는 속도 역시 빨라지는 것을 정량적으로 확인할 수 있었다.
온도에 따른 충방전 사이클 변화를 알아보기 위해 충방전 전류량을 20 A/m²로 일정하게 하여 288 K, 298 K, 308 K와 318 K에서의 충방전 상태를 계산하였다. Fig.
위의 Fig. 3의 결과가 온도가 아닌 충방전 전류량에 의해 지배적으로 발생하는지 여부를 판단하기 위해, 온도에 따라 일정한 전류량에 따라 방전이 진행된 정도에 대하여 전산모사결과를 분석하였다. 298 K를 기준으로 충방전량을 10 A/m², 20 A/m², 30 A/m², 그리고 40 A/m²로 각각 달리 하여 1회 방전시 전압이 3.

대상 데이터

본 연구에서 도입된 리튬이온 셀은 Fig. 1에 보이는 바와 같이 단일 셀(single cell)로 설정하였으며, 분리막을 중심으로 양쪽에 음극과 양극이 위치해 있다. 방전시 음극에 있는 리튬은 전기 반응에 의해 리튬이온이 되고 전해질을 통하여 양극 삽입되고, 충전은 그 역으로 진행된다.
충방전 형태를 수학적으로 표현하기 위하여 해당하는 변수와 조건 환경은 Kumaresan의 연구결과 자료들 [7]을 이용하였다. 음극물질은 Meso Carbon Micro Bead(MCMB)이며 양극물질은 LiCoO₂, 분리막은 상업용 리튬이온전지에서 널리 활용되고 있는 Celgard사 제품의 자료들을 적용하였다. 본 연구에서 적용된 리튬이온 전지의 기본정보는 Table 1에 나타낸 바와 같다 [7].

이론/모형

본 연구에서는 1차원과 2차원 식을 동시에 계산하기 위해서 FEMLAB의 Extrusion Coupling Variables 법을 이용하여 j_loc는 Butler-Volmer 식에서 2차원 지배 방정식의 경계조건으로, 그리고 c₁는 Butler-Volmer 식을 통하여 1차원식으로 결합하였다.
대표적인 온도 의존성 변수는 전지의 평형전위, 고체상의 물질전달계수, 액체상의 물질전달계수, 그리고 이온 전도성으로 고려할 수 있다. 이 변수들은 모두 실험을 통해서 얻는 결과 값이므로, 본 연구에서는 Kumaresan과 Valeon의 선형 결과 값들을 이용하여 결정하였다[6,7]. 한편, 평형전위는 다음의 식 (11)과 같이 기준 온도에서의 평형전위와 각 극의 엔트로피의 식을 적용하여 결정하였다 [7].
방전시 음극에 있는 리튬은 전기 반응에 의해 리튬이온이 되고 전해질을 통하여 양극 삽입되고, 충전은 그 역으로 진행된다. 충방전 형태를 수학적으로 표현하기 위하여 해당하는 변수와 조건 환경은 Kumaresan의 연구결과 자료들 [7]을 이용하였다. 음극물질은 Meso Carbon Micro Bead(MCMB)이며 양극물질은 LiCoO₂, 분리막은 상업용 리튬이온전지에서 널리 활용되고 있는 Celgard사 제품의 자료들을 적용하였다.
본 연구에서는 상용 편미분 풀이자인 FEMLAB을 이용하여 일반적인 리튬 이온전지의 충방전 특성을 모델링하고 이를 위한 전산모사 기법을 제안하였다. 특히 본 연구에서는 여러 온도에서 전극과 전해질의 물질전달 방정식과, 수정된 Ohm의 법칙을 적용하여 전하방정식 중심으로 계산을 수행하였다. 계산된 결과를 근거로 충방전량을 조작변수로 설정하여 시간에 따른 전지 셀의 전압 변화를 산출하고 이에 따른 리튬이온전지의 충방전 특성을 이론적으로 조사하였다.

성능/효과

물질 전달 제한이 걸리는 것을 확인하기 위해 Cut-off voltage는 적용하지 않았으며 계산이 가능할 때까지 방전을 실시하였다. 15℃에서 입자 중심의 리튬 농도가 약 14360 mol/m³이고 표면에서의 농도가 없는 반면, 45℃에서 입자 중심의 리튬 농도가 약 1978 mol/m³, 표면에서의 농도가 1018.2 mol/m³으로 볼 때, 온도가 올라갈수록 전극 중심과 표면사이의 농도차가 더욱 심해지는 것을 확인할 수 있다. 또한 45℃를 제외한 나머지 온도에서 입자 표면의 농도가 모두 0이 되는데 전기화학 반응이 입자 표면에서 반응하는 것으로 볼 때 표면의 농도가 없다면 반응을 더 이상 진행할 수 없음을 의미하며 이에 따라 전지 시스템 내에 에너지 손실이 크게 작용한다.
본 연구에서는 물질전달 방정식과 전하 방정식을 조합하여 일반적인 리튬이차전지의 충방전 거동을 모델링하고, FEMLAB을 이용하여 전산 모사를 수행하였다. 288 K부터 318 K까지의 온도범위에 대하여 충방전 특성을 계산한 결과 온도가 낮아짐에 따라 전압이 떨어지는 속도가 빨라지고 이에 따라 충방전이 진행되는 속도 역시 빨라지는 것을 정량적으로 확인할 수 있었다. 또한 낮은 온도에서 방전속도에 비해 상대적으로 느린 확산속도에 의해 확산제한이 걸리는 것을 확인 하였으며, 물질전달 계수, 이온 전도성 등 온도 의존성의 변수들에 의해 리튬이온 전지의 열적 거동이 민감하게 발생할 수 있다는 것을 계산을 통하여 확인하였다.
74 V까지 충전이 되었다. 두 번째 방전 완료된 시점을 기준으로 288 K에서의 시간이 318 K에 비해 약 22% 빨라지는 것으로 볼 때 충방전 사이클이 걸리는 시간이 낮은 온도에서 더 빨리 진행된다는 사실을 확인할 수 있다.
288 K부터 318 K까지의 온도범위에 대하여 충방전 특성을 계산한 결과 온도가 낮아짐에 따라 전압이 떨어지는 속도가 빨라지고 이에 따라 충방전이 진행되는 속도 역시 빨라지는 것을 정량적으로 확인할 수 있었다. 또한 낮은 온도에서 방전속도에 비해 상대적으로 느린 확산속도에 의해 확산제한이 걸리는 것을 확인 하였으며, 물질전달 계수, 이온 전도성 등 온도 의존성의 변수들에 의해 리튬이온 전지의 열적 거동이 민감하게 발생할 수 있다는 것을 계산을 통하여 확인하였다. 본 연구는 리튬이온전지의 충방전 특성에 대한 모델링을 통해 전산모사 기법을 구축하고 동시에 전지의 제반특성을 이해하는데 있어 좋은 자료를 제공할 수 있을 것이다.
4를 통해서도 알 수 있다. 전압이 많이 떨어졌다는 의미는, 등전류 방전에서 완전 방전에 더 가까이 진행되었다는 의미이며, 앞선 결과와 마찬가지로 낮은 온도에서 방전이 더 빨리 진행된다는 것을 확인할 수있었다. 위의 Fig.
3에서 실 선(solid line)은 전지의 전압, 점선은 전지에 적용된 충방전 전류량으로 전류가 양의 값으로, 고정될 때 방전이 일어나고 음의 값으로 고정될 때 충전이 된다. 전지의 전압이 3.1 V로 떨어질때 방전이 완료되는 시점을 기준으로 10000초까지 충방전 시 전압의 변화를 살펴본 결과, 최초 전압이 3.1 V까지 도달하는데 시간은 288 K에서 약 2524초, 298 K에서 3100초, 308 K에서 3232초 318 K에서 3244초로 상대적으로 낮은 온도에서 방전되는 시간이 빨랐다. Fig.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	리튬이온전지는 다른 이차전지에 비해 무엇이 좋은가?	1990년부터 상용화가 된 이후로 휴대용 전자기기에 많이 활용되고 있는 리튬이온전지는 다른 이차전지에 비해 가벼운 무게와 함께 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고 있다. 사용 목적에 따라 전지의 형태와 재료의 최적화가 용이하므로, 최근 차세대 에너지원은 물론 Hybrid Electric Vehicle(HEV)등과 같은 신재생 에너지를 저장할 수 있는 에너지 저장 매체로도 각광받고 있다 [1].
	리튬이온전지는 어떤 이유로 각광받고 있는가?	1990년부터 상용화가 된 이후로 휴대용 전자기기에 많이 활용되고 있는 리튬이온전지는 다른 이차전지에 비해 가벼운 무게와 함께 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고 있다. 사용 목적에 따라 전지의 형태와 재료의 최적화가 용이하므로, 최근 차세대 에너지원은 물론 Hybrid Electric Vehicle(HEV)등과 같은 신재생 에너지를 저장할 수 있는 에너지 저장 매체로도 각광받고 있다 [1].
	리튬 이온전지는 무엇이 문제가 되는가?	리튬 이온전지는 여러 분야에서 다양하게 연구하고 있는데, 특히 전지내에서 리튬이온이 방전되는 동안 비가역적인 부반응이 진행되거나 심한 경우 폭발이 일어날 수 있기 때문에 전지의 온도 민감성이 큰 문제가 되고 있다. 따라서 리튬이온전지의 안정성을 확보하기 위해서, 열적모델링을 통한 리튬 이온전지의 특성을 이해하는데 중요하다.

참고문헌 (9)

Winter, M. and Brodd, R. J.: "What are batteries, fuel cells, and supercapacitors?", Chemical Review, Vol. 104, 4245-4269, (2004).

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Fuller, T.F., Doyle, M., and Newman, J.: "Simulation and optimization of the dual lithium ion insertion cell", J. Electrochem. Soc., Vol. 141(1), 1-10, (1995).
Doyle, M. and Newman, J.: "Comparison of modeling predictions with experimental data from plastic lithium ion cells", J. Electrochem. Soc., Vol. 143(6), 1890-1899. (1996).

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Arora, P., Doyle, M., Gozdz, A. S., White, R .E. and Newman, J.: "Comparison between computer simulations and experimental data for high-rate discharges of plastic lithium-ion batteries", J. Power Sources., Vol. 88, 219-231, (2000).

상세보기
Pals, R, C. and Newman, J.: "Thermal modeling of the lithium/polymer battery", J. Electrochem. Soc., Vol. 142, 3274-3281 (1995).

상세보기
Valoen, L. O. and Reimers, J.N.: "Transport Properties of LiPF6-based Li-ion battery electrolytes", J. Electrochem. Soc., Vol. 152(5), A882-A891, (2005).

상세보기
Kumaresan, K., Sikha, G., White, R.E.: "Thermal medel for a Li-ion cell", J. Electrochem. Soc., Vol. 155(2), A164-A171, (2008).

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Doyle, M., Fuller, T. F., and Newman, J.: "Modeling of galvanostatic charge and discharge of the lithium/ polymer/insertion cell", J. Electrochem. Soc., Vol. 140(6), 1526-1533, (1993).

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Sihka, G., Popov, N. B., and White, R. E.: "Effect of porosity on the capacity fade of a lithium-ion battery", J. Electrochem. Soc., Vol. 151(7), A1104-A1114, (2004).

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