목질계 Biomass로부터 강산 당화 공정에 의한 Bioethanol 생산 공정의 물질 및 열수지 Material and Heat Balances of Bioethanol Production Process by Concentrated Acid Saccharification Process from Lignocellulosic Biomass원문보기
본 연구에서는 바이오에탄올 생산을 위한 목질계 바이오매스의 전처리, 당화, 당/산 분리, 발효, 정제에 이르는 전 공정을 조합하고, 상용공정모사기(PRO/II)를 사용하여 공정모사를 수행하였다. 주요 공정으로 강산에 의한 전처리 및 당화, SMB(simulated moving bed)를 사용한 당/산 분리, 그리고 증류 및 투과증발법(Pervaporation)을 이용한 에탄올 탈수 공정을 사용하였다. 열회수 공정을 이용하여 전 공정의 에너지 소비가 최소화 되도록 하고 강산당화공정에 의한 바이오에탄올 생산공정의 물질수지 및 열 수지를 확인하였다. 공정모사 결과, 1 kg의 에탄올을 생산하는데 필요한 바이오매스는 4.07 kg, 소요된 열량은 3,572 kcal로 계산되었다. 기존 묽은 산 당화공정(SRI 자료)에 비해 26%의 수율 증가와 30% 정도의 에너지 절감이 가능할 것으로 예상되었다. 이러한 수율을 얻기 위해서는 강산당화공정에 의한 전처리 및 당화공정에서 셀룰로오스 및 헤미셀룰로오스의 전환율이 90% 정도에 이르러야한다. 또한 5탄당 발효공정이 개발되어야 한다. 효율적 에너지 절감을 위해서는 SMB 공정에서 분리된 황산수용액의 농도가 20% 이상 되어야하며, SMB 공정에 의한 당/산분리 공정이 실용화되어야 강산당화공정에 의한 목절계 바이오에탄올 생산공정이 상용화될 것이다.
본 연구에서는 바이오에탄올 생산을 위한 목질계 바이오매스의 전처리, 당화, 당/산 분리, 발효, 정제에 이르는 전 공정을 조합하고, 상용공정모사기(PRO/II)를 사용하여 공정모사를 수행하였다. 주요 공정으로 강산에 의한 전처리 및 당화, SMB(simulated moving bed)를 사용한 당/산 분리, 그리고 증류 및 투과증발법(Pervaporation)을 이용한 에탄올 탈수 공정을 사용하였다. 열회수 공정을 이용하여 전 공정의 에너지 소비가 최소화 되도록 하고 강산당화공정에 의한 바이오에탄올 생산공정의 물질수지 및 열 수지를 확인하였다. 공정모사 결과, 1 kg의 에탄올을 생산하는데 필요한 바이오매스는 4.07 kg, 소요된 열량은 3,572 kcal로 계산되었다. 기존 묽은 산 당화공정(SRI 자료)에 비해 26%의 수율 증가와 30% 정도의 에너지 절감이 가능할 것으로 예상되었다. 이러한 수율을 얻기 위해서는 강산당화공정에 의한 전처리 및 당화공정에서 셀룰로오스 및 헤미셀룰로오스의 전환율이 90% 정도에 이르러야한다. 또한 5탄당 발효공정이 개발되어야 한다. 효율적 에너지 절감을 위해서는 SMB 공정에서 분리된 황산수용액의 농도가 20% 이상 되어야하며, SMB 공정에 의한 당/산분리 공정이 실용화되어야 강산당화공정에 의한 목절계 바이오에탄올 생산공정이 상용화될 것이다.
The process for bioethanol production from lignocellulosic biomass was studied through process simulation using PRO/II. Process integration was conducted with concentrated acid pretreatment, hydrolysis process, SMB (simulated moving bed chromatography) process and pervaporation process. Energy consu...
The process for bioethanol production from lignocellulosic biomass was studied through process simulation using PRO/II. Process integration was conducted with concentrated acid pretreatment, hydrolysis process, SMB (simulated moving bed chromatography) process and pervaporation process. Energy consumption could be minimized by the heat recovery process. In addition, material and energy balance were calculated based on the results from the simulation and literature data. A net production yield of 4.07 kg-biomass and energy consumption value of 3,572 kcal per 1 kg ethanol were calculated, which is indicating that 26% yield increase and 30% energy saving compared to the bioethanol production process with dilute-acid hydrolysis (SRI report). In order to make it possible, sugar conversion yield of cellulose and hemi-cellulose is to be reached up to 90% and fermentation of xylose needs to be developed. In order to reduce the energy consumption up to 30%, the concentration of acid solution after being separated by 5MB should exceed 20%. If acid/sugar separation by SMB process is to be practical, the bioethanol process designed in this study can be commercially feasible.
The process for bioethanol production from lignocellulosic biomass was studied through process simulation using PRO/II. Process integration was conducted with concentrated acid pretreatment, hydrolysis process, SMB (simulated moving bed chromatography) process and pervaporation process. Energy consumption could be minimized by the heat recovery process. In addition, material and energy balance were calculated based on the results from the simulation and literature data. A net production yield of 4.07 kg-biomass and energy consumption value of 3,572 kcal per 1 kg ethanol were calculated, which is indicating that 26% yield increase and 30% energy saving compared to the bioethanol production process with dilute-acid hydrolysis (SRI report). In order to make it possible, sugar conversion yield of cellulose and hemi-cellulose is to be reached up to 90% and fermentation of xylose needs to be developed. In order to reduce the energy consumption up to 30%, the concentration of acid solution after being separated by 5MB should exceed 20%. If acid/sugar separation by SMB process is to be practical, the bioethanol process designed in this study can be commercially feasible.
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문제 정의
본연구에서는 이러한 산업적 발전 추이에 발맞추어 목질계 바이오매스의 전 처리, 당화, 회수, 발효, 분리에 이르기까지 전공 정의 조합을 수행하고, 상용모사기를 사용한 공정 모사를 수행하였다. 각 단계별 에너지 소비를 최소화하고 에너지 효율증대를 위한 열회수, 공정변수 조절 등 다양한 방법을 이용, 강산당화 바이오에 탄올 생산 공정의 물질 수지 및 열 수지를 확인하고자 하였다.
목재로부터 바이오에탄올을 생산하는 공정은 복잡한 공정이므로 에너지 소비를 줄이는 것이 중요하다. 본 연구에서는 목질계 바이오매스로부터 바이오에탄올을 생산하기 위한 각 공정의 물질 수지와 에너지수지를 상용 공정모사기(PRO/II)를 사용하여 계산하였다. 또한 황산 회수 및 공정 수 순환을 위한 공정 구성과 에너지 사용 최소화를 위한 공정조합을 시도하였다.
효소 당화법의 경우 반응 온도가 낮고 폐기물이 거의 나오지 않아 친환경적이고 낮은 에너지가 필요하다는 장점이 있지만, 아직은 효소 가격이 비싸고 반응 시간이 길다는 단점이 있다. 본연구에서는 1 kg-에탄올/4 kg-바이오매스를 목표로, 전처리 및 당화방법으로 강산당화방법을 선정하고, 사용한 황산을 최소의 에너지로 회수하기 위한 공정조합을 모색하였다.
이에 대해 많은 연구가 진행 중이며 에너지 소비를 줄이는 대표적인 방법이 Simulated Moving Bed (SMB)를 사용하는 방법[3]과 Gramblic and Pola- kovic[5]이다. 본연구에서는 한국과학기술연구원에서 수행된 SMB 기초실험의 목표치를 반영하여 공정의 물질 수지를 계산하였다. 또한 바이오에 탄올 생산에 있어서 물질 수지 및 에너지 수지에 큰 영향을 미치는 공정은 발효공정과 에탄올 분리/정제공정이다.
가설 설정
바이오매 스는 셀룰로오스와 헤미셀 셀룰로오스 62%, 리 그닌 28%, 수분 10%로 구성되어 있다고 가정하였으며, 셀룰로오스와 헤''I셀룰로오스는 글루칸(CsHwOs)과 자일란(C5I-18O4) 이 2.2 : 1 weight 비로 구성되어 있다고 가정하였다.
있다. Belt press 등의 고/액 분리기를 사용하여 고형물과 용액으로 분리할 수 있으며 당화되지 않은 글루칸과 자일란은 리그닌과 함께 고형물로 배출되는 것으로 가정하였다.고/액 분리 시 고형물과 고형물이 머금은 용액(entrainment)의 비율은 질량비 1 : 1로 가정하였다.
Belt press 등의 고/액 분리기를 사용하여 고형물과 용액으로 분리할 수 있으며 당화되지 않은 글루칸과 자일란은 리그닌과 함께 고형물로 배출되는 것으로 가정하였다.고/액 분리 시 고형물과 고형물이 머금은 용액(entrainment)의 비율은 질량비 1 : 1로 가정하였다.
발효액에 포함된 고형성분들은 에탄올 농축을 위한 증류탑에 투입되기 전에 분리시켜 부산물화되도록 한다. 고/액분리 시, 고형물과 고형물이 머금은 용액(entrainment)의 비율은 질량비 1:1로 가정하였다.
글루칸-자일란 복합체는 단량체가 중합된 복잡한 고분자이므로 이를 간략히 모사하기 위해 분자식을 (C5H8(〕4)- (C6Hio05)으로 가정하였다. 그리고 한국과학기술연구원 실험팀의 실험 결과인 6탄당, 5탄당의 질량비 2.2 : 1을 몰비로 환산하여 전처리반응식을 식 (3) 과 같이 가정하였다.
나뉘기 전의 물질로 가정하였다. 글루칸-자일란 복합체는 단량체가 중합된 복잡한 고분자이므로 이를 간략히 모사하기 위해 분자식을 (C5H8(〕4)- (C6Hio05)으로 가정하였다. 그리고 한국과학기술연구원 실험팀의 실험 결과인 6탄당, 5탄당의 질량비 2.
본 연구에서는 글루칸-자일란 복합체를 글루칸과 자일란으로 나뉘기 전의 물질로 가정하였다. 글루칸-자일란 복합체는 단량체가 중합된 복잡한 고분자이므로 이를 간략히 모사하기 위해 분자식을 (C5H8(〕4)- (C6Hio05)으로 가정하였다.
1%에 이른다고 한다[23].본 연구에서는 글루코오스 및 자일로 오스의 동시 발효공정이 가능하다고 가정하고, 각각의 발효반응 수율은 이론 수율의 80%로 가정하였다.
신뢰성 있는 자료를 확인할 수 없으며 실제 실험에서 반응열은 미미한 것으로 확인되었다. 본 연구에서는 전처리반응의 반응열은 무시하였다.
5% 에탄올을 얻었으며 실험 결과를 이용하여 Membrane-aided dis tillation 분리 공정에서의 에너지 사용량을 계산하였다. 본 연구에서는 한국과학기술연구원의 실험 결과(이축연신 나이론막 사용, 투과율= 133.93 g/m2 - h, selectivity = 10, 000)를 사용하여 92 wt%의 에탄올을 투과 증발막 셀을 통해 99.5 wt% 까지 농축할 수 있다고 가정하였다. 투과증발막의 선택도와 투과량은 공급되는 에탄올 용액의 수분 농도에 따라 변화하며아직까지는 상용화되지 못하고 있다.
Ca(OH)2를 10% 정도 과량 사용하며 반응식(10)에 의해 산이 제거된다. 생성된 gypsum (CaSOj)은 고/액 분리되며 고/액 분리시 고형물과 고형물이 머금은 용액(entrainment)의 비율은 질량비 1: 1로 가정하였다.
8%)을 제거(80 ℃, 10 toiT 증발)시키면 별도의가열장치를 사용하지 않고 운전이 가능한 것으로 확인하였다. 투과증발막분리 공정에서는 92 wt% 에탄올용액을 수분과 99.5 wt%의 에탄올로 분리되는 것으로 가정 하였다.
한국과학기술연구원의 기초실험 결과 및 목표치를 인용하여 SMB 공정에 의해 당화 수용액(12% 당, 16% 황산, 72% 물)을 분리하였을 때, 황산용액(23% 황산, 77% 물)과 당 용액(12% 당, 88% 물)으로 분리될 것이라고 가정하였다. 당은 100%, 황산은 99% 분리 및 회수가 가능할 것으로 가정하였다.
SMB(65 °C, isothermal 운전)에 의한 당/산 분리기초실험결과 및 문헌 자료에 의하면 적정량의 물을 투입하여 당화액을 분리시켰을때, 23%의 acid용액과 12%의 sugar 용액으로 분리할 수 있을 것으로 예상하였다. 한편 acid 용액에는 sugar가 포함되지 않으며 sugar 용액에는 약().1% 정도의 acid가 포함되는 것으로 가정하였다.
제안 방법
또한 전체공정에서 유실되는 황산은 농황산(98 wt% 사용)으로 보충되도록 하였다. 70% 강산을 사용한 전처리 공정(40 "C, 10분 반응) 에 서 전환율(셀룰로오스와 헤미 셀 룰로오스로부터 글루칸과자일란으로의 변환율)은 100%로 계산하였다.
당화공정에서의 황산 농도가 25%(리그닌-고형분 제외) 가되도록 물을 공급하고 100 °C가 되도록 하였다. 당화 공정에서의 전환율 -(글루칸과 자일란으로부터 글루코오스와 자일로오스로의 변화율)은 90%로 가정하였다.
본 연구에서는 목질계 바이오매스로부터 바이오에탄올을 생산하기 위한 각 공정의 물질 수지와 에너지수지를 상용 공정모사기(PRO/II)를 사용하여 계산하였다. 또한 황산 회수 및 공정 수 순환을 위한 공정 구성과 에너지 사용 최소화를 위한 공정조합을 시도하였다.
공정 모사 하였다. 모사 결과 SRI자료와 비교하기 위하여 150, 000 MT/Y( 18, 700 kg/hr)의 에탄올 생산 규모로 하였다.
에탄올과 C02로 변환된다. 문헌조사에서 검토한 바와 같이 동시 발효 공정(30 °C, 24시간 발효조건)을 사용하여 5탄당 . 6탄당을 발효시켰을 때, 발효율(전환율)은 이론효율의 80%에 이를 것으로 예상된다.
발효공정을 마친 발효액에는 질량비로 5% 정도의 C02가 포함되어 있으므로 이것을 효율적으로 제거하기 위해서 재비기가 없는 2단 증류탑을 사용하였으며 발효액을 100 “C 정도까지 가열하여 투입하였다. 발효액에 포함된 에탄올의 유실을 줄이기 위해서는 CO2 제거탑의 응축기 온도를 10 °C 이하로 유지하는 것이 필요하며 이 경우, CO2와 함께 배출되는 에탄올의 농도는 0.
따라서 2단 이상의 다단증발기를 사용하여 에너지 사용량을 최소화하여야 하며 또한 발생된 스팀을 적절하게 사용하여 열을 회수할 수 있어야 한다. 본 연구에서는 2단 증발기를 사용하고 제1단에서 23%의 황산을 34.5% 정도까지 농축(128 ℃ 스팀생성)되고 제2단에서 76% 정도까지 농축(207 ℃ 스팀생성)되도록 하였다. 제1단에서 필요한 열량은 제2단에서 생성된 스팀을 사용하고 제1단에서 생성된 스팀의 열량이 에탄올 증류탑에서 사용 되도록 공정을 구성하였다.
6 wt%)을 형성하므로 1개의 증류탑으로는 연료로 사용할 수 있는 바이오에탄올(99% 이상)로 정제할 수가 없다. 본 연구에서는 약 5%의 에탄올 수용액을 에탄올 증류탑(30단 이상)에서 92 wt%로 농축하여 탑 정으로 얻으며 탑저로 배출되는 수용액에는 에탄올 함량이 0.02 wt% 이하가 되도록 한다. 증류탑의 단수와 탑정 및 탑 저로 배출되는 제품에 따라 소요되는 열량(리보일러의 스팀량및 응축기의 냉각수량)이 변화하므로 적정단수 (40단)를 사용하고 정제공정과 함께 에너지 소모량이 최소화되도록 하였다.
본연구에서는 이러한 산업적 발전 추이에 발맞추어 목질계 바이오매스의 전 처리, 당화, 회수, 발효, 분리에 이르기까지 전공 정의 조합을 수행하고, 상용모사기를 사용한 공정 모사를 수행하였다. 각 단계별 에너지 소비를 최소화하고 에너지 효율증대를 위한 열회수, 공정변수 조절 등 다양한 방법을 이용, 강산당화 바이오에 탄올 생산 공정의 물질 수지 및 열 수지를 확인하고자 하였다.
황산농축공정을 통해 회수한 스팀(물)과 에탄올 증류 공정 및 막분리 공정에서 회수한 물을 순환하여 사용하며 전체 공정에서 물의 물질 수지가 유지되도록 유실되는 물의 양 만큼을 당화 공정에서 보충하였다. 전술한 바와 같이 고/액 분리공정에서 걸러지는 고형물(리그닌, gypsum, 발효 폐기물 등) 에는 고형물과 고형물이 머금은 용액(entrainment)의 비율이 질량비 1:1이 되도록 계산하였다.
전처리 공정에 약 76 wt% 농도의 황산을 투입하고 황산과셀룰로오스(헤미셀룰로오스 포함)의 질량비가 1.33:1 이 되도록 유량비를 조절함으로써 전처리 공정에서의 황산농도가 70 wt%(리그닌-고형분 제외)가 되도록 하였다. 또한 전체공정에서 유실되는 황산은 농황산(98 wt% 사용)으로 보충되도록 하였다.
전처리 및 당화공정에 공급되는 원료의 투입 온도를 각각 40℃ 및 100 ℃가 되도록 하였다. 전술한 바와 같이 반응열 회수, 가열 및 열 손실은 고려하지 않았다.
제1단에서 필요한 열량은 제2단에서 생성된 스팀을 사용하고 제1단에서 생성된 스팀의 열량이 에탄올 증류탑에서 사용 되도록 공정을 구성하였다. 즉 제2단 증발기에 필요한 스팀만을 공급하여 황산 농축 및 에탄올 증류에 필요한 모든 열량이 공급되도록 공정을 구성하였고, 또한 각 stream의 현열 또한 가능한 회수할 수 있도록 공정을 조합하였다.
02 wt% 이하가 되도록 한다. 증류탑의 단수와 탑정 및 탑 저로 배출되는 제품에 따라 소요되는 열량(리보일러의 스팀량및 응축기의 냉각수량)이 변화하므로 적정단수 (40단)를 사용하고 정제공정과 함께 에너지 소모량이 최소화되도록 하였다.
에탄올 분리/정제 공정으로는 일반 증류공정과 투과 증발 막분리공정[8]을 조합하여 에너지 소비가 최소화 되도록 하였다. 투과 증발 막분리공정의 막(membrane) 특성은 실험 결과를 인용하여 모사 결과의 실용성을 확보할 수 있도록 하였다.
또한 당/산 분리 공정에 적합하도록 당화용액과분리공정(SMB 공정)어i 적절하게 물을 공급하여 분리된 당과 산의 농도가 각각 12 wt%, 23 wt%가 되도록 하여야 한다. 황산농축공정을 통해 회수한 스팀(물)과 에탄올 증류 공정 및 막분리 공정에서 회수한 물을 순환하여 사용하며 전체 공정에서 물의 물질 수지가 유지되도록 유실되는 물의 양 만큼을 당화 공정에서 보충하였다. 전술한 바와 같이 고/액 분리공정에서 걸러지는 고형물(리그닌, gypsum, 발효 폐기물 등) 에는 고형물과 고형물이 머금은 용액(entrainment)의 비율이 질량비 1:1이 되도록 계산하였다.
대상 데이터
본 연구에서는 열역 학식으로는 Non-Random Two Liquid (NRTL) model을 사용하였다. 물과 에탄올은 공비혼합물(상압, 95.6 wt% 에탄올)을 형성하며 이성분 계 기액평형 NRTL 파라미터는 어 = 1.015340, 飾 = 0.498540, = 536.2640, 유 =-456.0020을 사용하였다. 물과 황산 또한 공비혼합물(상압, 98.
본 연구에서는 Table 1의 Hybrid poplar의 조성중, 글루칸, 자일란, 리그닌 만을 고려하하였으며 수분 함량을 10 wt%로가정하여 Table 2와 같은 바이오매스 조성을 사용하였다.
이론/모형
중요하다. 본 연구에서는 열역 학식으로는 Non-Random Two Liquid (NRTL) model을 사용하였다. 물과 에탄올은 공비혼합물(상압, 95.
성능/효과
150, 000 MT/Y (18, 700 kg/h) 규모의 에탄올을 생산하기 위한 강산당화공정에 대해 공정 모사를 수행한 결과, 소비되는 목질계 바이오매스는 76, 193 kg/h으로 계산되었다. 목질계 바이오매스 4.
공정모사 결과, 18, 700 kg/hr의 에탄올(99.5 wt% 순도)을 생산하기 위해 필요한 목질계 바이오매스의 양은 76, 193 kg/hr (10% 수분 포함)로, 1 kg의 에탄올으로 환산하면 4.07 kg- biomass이다. 전체 공정에서 손실되어 보충해 주어야 할 황산 (98%)의 양은 740 kg/hr이며, 수산화칼슘은 356.
수치이다. 따라서 본 공정 모사에서 반응열의 회수 및 가열은 고려하지 않았으며 이에 따른 오차는 3% 이내일 것으로 판단된다.
61 x 106 kcaVhro] 있다. 따라서 전체공정에서 필요한 열량은 66.80 x 106 kcal/hr로 계산되었으며, 에탄올 1 kg 생산을 기준으로 하였을 때 3, 572 kcal로 계산되었다. 에탄올 1 kg 생산을 위한 물질 수지 및 필요 열량은 Table 6, Table 7과 같이 계산 되었다.
또한 투과 증발 막내에서 증발에 필요한 열량이 에탄올용 액 자체의 현열로 공급되어야 한다. 본 연구에서 계산한 결과, 에탄올 증류탑의 탑 정에서 얻은 92 wt%의 에탄올 수용액(80 ℃)을 투과증발 막 분리 장치에 투입하여 수분(에탄올 5.8%)을 제거(80 ℃, 10 toiT 증발)시키면 별도의가열장치를 사용하지 않고 운전이 가능한 것으로 확인하였다. 투과증발막분리 공정에서는 92 wt% 에탄올용액을 수분과 99.
부산물로는 리그닌 폐기물 29, 063 kg/hr, Gypsum 폐기물 1, 243 kg/hr, 발효슬러지8, 990 kg/hr가 발생하는 것으로 계산되며 기상 vent 가스로 이산화탄소 17, 163 kg/br가 배출되는 것으로 계산되었다. 발효에 의해 생성된 에탄올의 약 4% (747 kg/hr)가 발효슬러지 및 기상vent가스로 유실되었다.
계산되었다. 에너지소비가 많은 Ethanol distillation을 Multi-effect (8단) evaporation을 사용하면 전체 에너지 소비량을 4, 837 kcal/kg-ethanol까지 줄일 수 있을 것으로 예상하였으며 Mechanical vapor recompression (MVR) 방법을 사용하면 2, 973 kcaVkg-ethanol까지 줄일 수 있을 것으로 예상하였다. 그러나 MVR 방법을 사용하기 위해서는 또 다른 장치(Com pressor 및 Multi-effect evaporator 등)가 요구되며 SSF공정 또한 enzyme을 사용하고 있어 에너지 소비량을 직접 비교하기는 어렵다.
전처리반응의 반응열을 계산하기 위해서는 셀룰로오스-헤미셀룰로오스 복합체(글루칸-자일란 복합체)의 생성열을 알아야 하나 신뢰성 있는 자료를 확인할 수 없으며 실제 실험에서 반응열은 미미한 것으로 확인되었다. 본 연구에서는 전처리반응의 반응열은 무시하였다.
문헌[28]에서와 같이 흡열 반응으로 계산된다. 한국과학기술연구원에서 실시한 실제 실험(10 L 반응기 사용)에서는 흡열량을 확인할 수 없을 정도로 매우 적은 것으로 확인되었다.
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