Kapitza 열저항이 존재하는 나노복합재의 열전도 특성 예측을 위한 순차적 멀티스케일 균질화 해석기법에 관한 연구 A Study on the Sequential Multiscale Homogenization Method to Predict the Thermal Conductivity of Polymer Nanocomposites with Kapitza Thermal Resistance원문보기
본 연구에서는 분자동역학 전산모사와 유한요소해석 기반의 균질화 기법을 통해 나노복합재의 열전도 특성을 정확하고 효율적으로 예측할 수 있는 순차적 멀티스케일 균질화 해석기법을 제안하였다. 나노입자의 크기효과가 나노복합재의 유효 열전도 특성에 미치는 영향을 조사하기 위해 크기가 다른 구형 나노입자가 첨가된 나노복합재의 열전도 계수를 분자동역학 전산모사를 통해 예측했고, 그 결과 나노입자의 크기가 작아질수록 계면에서의 Kapitza열저항에 의해 나노복합재의 열전도 계수가 점차 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 나노입자의 크기효과를 균질화 해석모델을 통해 정확하게 묘사하기 위해 Kapitza 열저항에 의한 계면에서의 온도 불연속 구간과 고분자 기지가 높은 밀도를 가지며 흡착되는 유효계면을 추가적인 상으로 도입하여 나노복합재를 입자, Kapitza 계면, 유효계면, 기지로 구성된 4상의 연속체 구조로 모델링하였다. 이후 순차적 멀티스케일 균질화 해석기법을 통해 유효계면의 열전도 계수를 나노복합재의 열전도 계수로부터 역으로 예측했으며, 이를 입자의 반경에 대한 함수로 근사하였다. 근사 함수를 토대로 다양한 입자 체적분율과 반경에 대한 나노복합재의 유효 열전도 특성을 예측하였으며, 유효계면에 대한 매개변수 연구를 수행하였다.
본 연구에서는 분자동역학 전산모사와 유한요소해석 기반의 균질화 기법을 통해 나노복합재의 열전도 특성을 정확하고 효율적으로 예측할 수 있는 순차적 멀티스케일 균질화 해석기법을 제안하였다. 나노입자의 크기효과가 나노복합재의 유효 열전도 특성에 미치는 영향을 조사하기 위해 크기가 다른 구형 나노입자가 첨가된 나노복합재의 열전도 계수를 분자동역학 전산모사를 통해 예측했고, 그 결과 나노입자의 크기가 작아질수록 계면에서의 Kapitza열저항에 의해 나노복합재의 열전도 계수가 점차 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 나노입자의 크기효과를 균질화 해석모델을 통해 정확하게 묘사하기 위해 Kapitza 열저항에 의한 계면에서의 온도 불연속 구간과 고분자 기지가 높은 밀도를 가지며 흡착되는 유효계면을 추가적인 상으로 도입하여 나노복합재를 입자, Kapitza 계면, 유효계면, 기지로 구성된 4상의 연속체 구조로 모델링하였다. 이후 순차적 멀티스케일 균질화 해석기법을 통해 유효계면의 열전도 계수를 나노복합재의 열전도 계수로부터 역으로 예측했으며, 이를 입자의 반경에 대한 함수로 근사하였다. 근사 함수를 토대로 다양한 입자 체적분율과 반경에 대한 나노복합재의 유효 열전도 특성을 예측하였으며, 유효계면에 대한 매개변수 연구를 수행하였다.
In this study, a sequential multiscale homogenization method to characterize the effective thermal conductivity of nano particulate polymer nanocomposites is proposed through a molecular dynamics(MD) simulations and a finite element-based homogenization method. The thermal conductivity of the nanoco...
In this study, a sequential multiscale homogenization method to characterize the effective thermal conductivity of nano particulate polymer nanocomposites is proposed through a molecular dynamics(MD) simulations and a finite element-based homogenization method. The thermal conductivity of the nanocomposites embedding different-sized nanoparticles at a fixed volume fraction of 5.8% are obtained from MD simulations. Due to the Kapitza thermal resistance, the thermal conductivity of the nanocomposites decreases as the size of the embedded nanoparticle decreases. In order to describe the nanoparticle size effect using the homogenization method with accuracy, the Kapitza interface in which the temperature discontinuity condition appears and the effective interphase zone formed by highly densified matrix polymer are modeled as independent phases that constitutes the nanocomposites microstructure, thus, the overall nanocomposites domain is modeled as a four-phase structure consists of the nanoparticle, Kapitza interface, effective interphase, and polymer matrix. The thermal conductivity of the effective interphase is inversely predicted from the thermal conductivity of the nanocomposites through the multiscale homogenization method, then, exponentially fitted to a function of the particle radius. Using the multiscale homogenization method, the thermal conductivities of the nanocomposites at various particle radii and volume fractions are obtained, and parametric studies are conducted to examine the effect of the effective interphase on the overall thermal conductivity of the nanocomposites.
In this study, a sequential multiscale homogenization method to characterize the effective thermal conductivity of nano particulate polymer nanocomposites is proposed through a molecular dynamics(MD) simulations and a finite element-based homogenization method. The thermal conductivity of the nanocomposites embedding different-sized nanoparticles at a fixed volume fraction of 5.8% are obtained from MD simulations. Due to the Kapitza thermal resistance, the thermal conductivity of the nanocomposites decreases as the size of the embedded nanoparticle decreases. In order to describe the nanoparticle size effect using the homogenization method with accuracy, the Kapitza interface in which the temperature discontinuity condition appears and the effective interphase zone formed by highly densified matrix polymer are modeled as independent phases that constitutes the nanocomposites microstructure, thus, the overall nanocomposites domain is modeled as a four-phase structure consists of the nanoparticle, Kapitza interface, effective interphase, and polymer matrix. The thermal conductivity of the effective interphase is inversely predicted from the thermal conductivity of the nanocomposites through the multiscale homogenization method, then, exponentially fitted to a function of the particle radius. Using the multiscale homogenization method, the thermal conductivities of the nanocomposites at various particle radii and volume fractions are obtained, and parametric studies are conducted to examine the effect of the effective interphase on the overall thermal conductivity of the nanocomposites.
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문제 정의
본 연구에서는 Kapitza 열저항을 포함하는 나노복합재에 대해 나노입자의 크기 효과가 나노복합재의 유효 열전도 특성에 미치는 영향을 분자동역학 산모사로부터 예측했고, 이를 연속체 모델에 반할 수 있도록 순차 멀티스케일 균질화 해석기법을 제안하다. 계면에서의 낮은 포논 전달 특성을 고려하기 위해 Kapitza 계면 상을 도입하고, 총 4개의 상으로 구성된 연속체 모델을 적용하였다.
따라서 계면의 낮은 포논 전달 특성으로 인한 온도 불연속 구간과 높은 부피 대비 표면으로 인한 나노입자의 계면 효과를 반영한 연속체 모델을 구성하기 해서는 Kapitza 계면과 유 효계면 상의 두께와 열전도율을 알아야만 한다. 본 연구에서는 별도로 탄화규소와 에폭시 두 층으로 이루어진 분자 모델을 구성하여 Kapitza 계면의 두께와 열전도 특성을 계산하고, 고분자 기지의 도함수로부터 유효계면의 두께를 평가하다. 유효계면의 열전도 계수는 분자동역학 산모사를 통해 예측된 나노복합재의 열전도계수로부터 역으로 계산하으며, 본 연구에서 제안된 수치 알고리즘을 사용하다(그림 1).
본 연구에서는 분자동역학 전산모사와 유한요소해석에 기반한 균질화 해석기법을 순차으로 연계하는 멀티스케일 균질화 해석기법을 통해 구형 탄화규소 나노입자를 포함하는 에폭시 나노복합재의 유효계면 열전도 특성을 예측하는 방법을 제안한다. 입자의 반경에 따른 크기 효과를 확인하기 해, 5.
유효계면의 두께와 열전도율이 나노복합재의 열전도 특성에 미치는 영향을 자세히 고찰하기 위해 유효계면의 두께와 열전도율에 대한 매개변수 연구를 수행하였다.
제안 방법
유효계면의 열전도 계수는 분자동역학 산모사를 통해 예측된 나노복합재의 열전도계수로부터 역으로 계산하으며, 본 연구에서 제안된 수치 알고리즘을 사용하다(그림 1). 본 연구에서 제안된 수치 알고리즘은 유효계면의 기계적 물성을 예측하기 위해 사용했던 지난 연 구(Cho 등, 2011)의 알고리즘을 열전도 문제에 합하게 수정한 것으로, 분자동역학 산모사로부터 예측된 유효 열전도율과 멀티스케일 균질화 기법으로부터 예측된 유효 열전도율이 같은 값을 갖도록 하는 유효계면 상의 열전도율을 역으로 도출하는 알고리즘이다. 알고리즘 상에서#는 각각 유효계면의 열전도율, 분자동역학 산모사를 통해 계산한 나노복합재의 열전도율, 나노복합재의 균질화된 열전도율을 의미하고, #는 열전도 텐서인# 의 주각 성분의 평균값을 사용했다.
이에 따라 나노입자의 크기효과가 기계 물성(Yang 등, 2008) 및 열탄성 물성(Yang 등, 2010)에 미치는 영영향을 분자동역학 산모사로부터 측정한 뒤, 이를 연속체 모델에 전달하는 순차 멀티스케일 브리징 방법론이 제안된 바 있 다(양승화 등, 2009; Yu 등, 2009). 연속체 모델에서는 나노입자의 크기 효과를 반하기 위해 고분자 기지가 높은 밀도를 가지면서 흡착되는 역을 유효계면(effective interphase) 으로 모델링하고, 이를 포함한 3상(phase)의 미시역학 모델이 기계 물성 및 열탄성 물성의 예측에 적용되었다.
와 같이 지수함수 형태로 근사된 유효계면의 열전도율을 통해, 다양한 입자 반경 및 체분율에 대한 나노복합재의 유효 열전도 특성을 예측하였다(그림 5).
유효계면의 두께변화에 따라 나타나는 유효계면의 열전도율 변화를 찰하기 위해 유효계면의 두께를 3Å에서부터 6Å 까지 변화시키면서 유효계면의 열전도율을 계산하다.
본 연구에서는 별도로 탄화규소와 에폭시 두 층으로 이루어진 분자 모델을 구성하여 Kapitza 계면의 두께와 열전도 특성을 계산하고, 고분자 기지의 도함수로부터 유효계면의 두께를 평가하다. 유효계면의 열전도 계수는 분자동역학 산모사를 통해 예측된 나노복합재의 열전도계수로부터 역으로 계산하으며, 본 연구에서 제안된 수치 알고리즘을 사용하다(그림 1). 본 연구에서 제안된 수치 알고리즘은 유효계면의 기계적 물성을 예측하기 위해 사용했던 지난 연 구(Cho 등, 2011)의 알고리즘을 열전도 문제에 합하게 수정한 것으로, 분자동역학 산모사로부터 예측된 유효 열전도율과 멀티스케일 균질화 기법으로부터 예측된 유효 열전도율이 같은 값을 갖도록 하는 유효계면 상의 열전도율을 역으로 도출하는 알고리즘이다.
나노복합재의 유효 열전도 특성은 동일한 체분율 조건에서 나노입자의 크기가 커짐에 따라 증가하는 경영향을 보고, 유효계면의 열전도율 역시 증가하는 경향을 보였다. 유효계면의 열전도율을 입자 반경에 대한 지수함수로 근사함으로써 다양한 입자 체분율과 반경에 대한 나노복합재의 유효 열전도 특성을 예측하였으며, 유효계면에 대한 매개변수 연구를 수행하다. 나노입자의 크기나 모양의 최적 설계 및 표면 처리를 통해, 나노입자 주변에 두텁고 높은 밀도로 고분자 사슬들이 분포 할 수 있도록 제어하는 것이 나노복합재의 유효 열전도 특성을 높이기 위한 설계 방안임을 확인하다.
8%의 동일한 체분율의 나노입자를 포함하는 5 종류의 나노복합재에 대한 유효계면 열전도 특성을 계산하였으며, 이를 위해 본 연구에서 제안한 수치 알고리즘을 사용하였다. 유효계면의 열전도율을 입자 반경에 따른 함수로 근사함으로써 다양한 입자 체분율 및 반경에서의 나노복합재 유효 열전도 특성을 예측하였고, 유효계면의 열전도율과 두께에 따른 매개변수 연구(parametric study)를 수행하다.
본 연구에서는 분자동역학 전산모사와 유한요소해석에 기반한 균질화 해석기법을 순차으로 연계하는 멀티스케일 균질화 해석기법을 통해 구형 탄화규소 나노입자를 포함하는 에폭시 나노복합재의 유효계면 열전도 특성을 예측하는 방법을 제안한다. 입자의 반경에 따른 크기 효과를 확인하기 해, 5.8%의 동일한 체분율의 나노입자를 포함하는 5 종류의 나노복합재에 대한 유효계면 열전도 특성을 계산하였으며, 이를 위해 본 연구에서 제안한 수치 알고리즘을 사용하였다. 유효계면의 열전도율을 입자 반경에 따른 함수로 근사함으로써 다양한 입자 체분율 및 반경에서의 나노복합재 유효 열전도 특성을 예측하였고, 유효계면의 열전도율과 두께에 따른 매개변수 연구(parametric study)를 수행하다.
이론/모형
본 연구에서는 Kapitza 열저항을 포함하는 나노복합재에 대해 나노입자의 크기 효과가 나노복합재의 유효 열전도 특성에 미치는 영향을 분자동역학 산모사로부터 예측했고, 이를 연속체 모델에 반할 수 있도록 순차 멀티스케일 균질화 해석기법을 제안하다. 계면에서의 낮은 포논 전달 특성을 고려하기 위해 Kapitza 계면 상을 도입하고, 총 4개의 상으로 구성된 연속체 모델을 적용하였다. 나노복합재의 유효 열전도 특성은 동일한 체분율 조건에서 나노입자의 크기가 커짐에 따라 증가하는 경영향을 보고, 유효계면의 열전도율 역시 증가하는 경향을 보였다.
성능/효과
계면에서의 낮은 포논 전달 특성을 고려하기 위해 Kapitza 계면 상을 도입하고, 총 4개의 상으로 구성된 연속체 모델을 적용하였다. 나노복합재의 유효 열전도 특성은 동일한 체분율 조건에서 나노입자의 크기가 커짐에 따라 증가하는 경영향을 보고, 유효계면의 열전도율 역시 증가하는 경향을 보였다. 유효계면의 열전도율을 입자 반경에 대한 지수함수로 근사함으로써 다양한 입자 체분율과 반경에 대한 나노복합재의 유효 열전도 특성을 예측하였으며, 유효계면에 대한 매개변수 연구를 수행하다.
유효계면의 열전도율을 입자 반경에 대한 지수함수로 근사함으로써 다양한 입자 체분율과 반경에 대한 나노복합재의 유효 열전도 특성을 예측하였으며, 유효계면에 대한 매개변수 연구를 수행하다. 나노입자의 크기나 모양의 최적 설계 및 표면 처리를 통해, 나노입자 주변에 두텁고 높은 밀도로 고분자 사슬들이 분포 할 수 있도록 제어하는 것이 나노복합재의 유효 열전도 특성을 높이기 위한 설계 방안임을 확인하다. 본 연구에서 제안된 순차 멀티스케일 균질화 기법은 이후 나노입자의 최적 설계 문제나 입자의 반경 및 위치에 대한 확률론 해석으로 확장될 계획이다.
유효계면의 열전도율을 에폭시 기지의 열전도율에서 출발하여 일정하게 증가시킨 경우(그림 7), 나노복합재의 유효 열전도 특성은 초기에는 급격히 증가하는 추세를 보이지만 유효계면의 열전도율이 증가함에 따라 점차 완만하게 증가하 는 경영향을 보였다. 한편, 유효계면의 두께를 증가시킨 경우 (그림 8), 나노복합재의 유효 열전도 특성은 거의 선형인 증가 추세를 보이지만, 유효계면의 열전도율이 높을수록 나노복합재의 유효 열전도율 증가폭이 크다는 것을 확인할 수 있었다.
한편, 유효계면의 두께를 증가시킨 경우 (그림 8), 나노복합재의 유효 열전도 특성은 거의 선형인 증가 추세를 보이지만, 유효계면의 열전도율이 높을수록 나노복합재의 유효 열전도율 증가폭이 크다는 것을 확인할 수 있었다. 이로부터 나노복합재의 유효 열전도 특성은 유효계면의 열전도율보다 두께에 더 민감하게 변화한다는 것을 확인할 수 있었다. 나노입자의 크기 및 모양의 최설계와 나노입자의 표면처리 등을 통해 나노입자 주변에 두텁고 높은 밀도로 고분자 사슬들이 분포할 수 있도록 제어함으로서 유효 계면의 두께와 포논의 전달 특성을 높일 수 있고, 이를 통해 나노복합재의 유효 열전도 특성을 높일 수 있을 것이다.
그림 1의 순차 멀티스케일 브리징 해석기법을 통해 유효계면의 열전도율을 예측한 결과는 그림 3에 나타나있다. 입자의 반경이 증가함에 따라 유효계면의 열전도율이 체 으로 증가하는 양상을 보고, 모든 경우 에폭시 소재의 열전도율보다 높은 값을 보였다. 일반으로 높은 밀도를 가지는 비정질 고분자는 낮은 밀도인 경우에 비해 포논의 전달특성이 뛰어나기 때문에 고분자의 열전도 계수와 밀도는 양의 상계를 가진다.
유효계면의 열전도율을 에폭시 기지의 열전도율에서 출발하여 일정하게 증가시킨 경우(그림 7), 나노복합재의 유효 열전도 특성은 초기에는 급격히 증가하는 추세를 보이지만 유효계면의 열전도율이 증가함에 따라 점차 완만하게 증가하 는 경영향을 보였다. 한편, 유효계면의 두께를 증가시킨 경우 (그림 8), 나노복합재의 유효 열전도 특성은 거의 선형인 증가 추세를 보이지만, 유효계면의 열전도율이 높을수록 나노복합재의 유효 열전도율 증가폭이 크다는 것을 확인할 수 있었다. 이로부터 나노복합재의 유효 열전도 특성은 유효계면의 열전도율보다 두께에 더 민감하게 변화한다는 것을 확인할 수 있었다.
후속연구
이로부터 나노복합재의 유효 열전도 특성은 유효계면의 열전도율보다 두께에 더 민감하게 변화한다는 것을 확인할 수 있었다. 나노입자의 크기 및 모양의 최설계와 나노입자의 표면처리 등을 통해 나노입자 주변에 두텁고 높은 밀도로 고분자 사슬들이 분포할 수 있도록 제어함으로서 유효 계면의 두께와 포논의 전달 특성을 높일 수 있고, 이를 통해 나노복합재의 유효 열전도 특성을 높일 수 있을 것이다.
나노입자의 크기나 모양의 최적 설계 및 표면 처리를 통해, 나노입자 주변에 두텁고 높은 밀도로 고분자 사슬들이 분포 할 수 있도록 제어하는 것이 나노복합재의 유효 열전도 특성을 높이기 위한 설계 방안임을 확인하다. 본 연구에서 제안된 순차 멀티스케일 균질화 기법은 이후 나노입자의 최적 설계 문제나 입자의 반경 및 위치에 대한 확률론 해석으로 확장될 계획이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
분자동역학 전산모사의 단점을 극복하기 위해 제안된 방법은 무엇인가?
그러나 분자동역학 전산모사의 경우, 매우 높은 계산 용량과 과도한 연산시간을 필요로 한다는 점에서 반복인 계산이나 나노복합재의 설계 문제에 직접으로 적용될 수 없다는 단점이 있다. 이에 따라 나노입자의 크기효과가 기계 물성(Yang 등, 2008) 열탄성 물성(Yang 등, 2010)에 미치는 영향을 분자동역학 산모사로부터 측정한 뒤, 이를 연속체 모델에 달하는 순차 멀티스케일 브리징 방법론이 제안된 바 있 다(양승화 등, 2009; Yu 등, 2009). 연속체 모델에서는 나노입자의 크기 효과를 반하기 해 고분자 기지가 높은 밀도 를 가지면서 흡착되는 역을 유효계면(effective interphase) 으로 모델링하고, 이를 포함한 3상(phase)의 미시역학 모델이 기계 물성 열탄성 물성의 예측에 적용되었다.
높은 열전도 특성을 가지는 재료를 고분자 나노복합재의 충진제 (filler)로 사용하면 어떤 효과를 기대할 수 있는가?
고분자 나노복합재는 나노입자의 크기 효과(size effect) 로부터 비롯된 높은 물성이나 경량화의 이(weight advantage) 다기능성(multifunctionality) 때문에 다양한 분야에서 활용되고 있다(Zeng 등, 2008). 특히, 그래핀, 탄소 나노튜 등의 나노탄소재료나 탄화규소(SiC)와 같이 높은 열전도 특성을 가지는 재료를 고분자 나노복합재의 충진제 (filler)로 사용하게 되면, 고분자 기지의 낮은 열전도 특성을 효율으로 개선할 수 있다(Jones 등, 2010). 이러한 이점 때문에, 미세 전기 회로 시스템이나 반도체 장비, 전자패키징 구조 등의 경우 고분자 나노복합재가 기존의 재료를 대체할 수 있는 새로운 재료로 적용될 수 있다(Han 등, 2011).
고분자 나노복합재가 다양한 분야에서 활용될 수 있는 이유는 무엇인가?
고분자 나노복합재는 나노입자의 크기 효과(size effect) 로부터 비롯된 높은 물성이나 경량화의 이(weight advantage) 다기능성(multifunctionality) 때문에 다양한 분야에서 활용되고 있다(Zeng 등, 2008). 특히, 그래핀, 탄소 나노튜 등의 나노탄소재료나 탄화규소(SiC)와 같이 높은 열전도 특성을 가지는 재료를 고분자 나노복합재의 충진제 (filler)로 사용하게 되면, 고분자 기지의 낮은 열전도 특성을 효율으로 개선할 수 있다(Jones 등, 2010).
참고문헌 (16)
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