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문제 정의
- 본 실험에서는 환원조건에서 변환된 우라늄(IV)의 존재에 관한 미시적인 관찰을 포함하여 일반 광물과의 수착실험을 통해 산화우라늄(VI)과 비교하였고, 환원조건에서 산화상태가 다른 우라늄 종들의 이동 특성을 예측하고자 하였다.
- SRB의 활동에 의해 변환된 우라늄의 광물에 대한 수착 특성을 알아보기 위해 두 가지 종류의 광물을 준비하였다(그림 4). 지하 환경 및 암석 단열(rock fracture)에서 흔하게 볼 수 있는 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 우라늄종들의 수착 특성을 살펴보았다. 본 실험 조건에서 산화우라늄(VI)는 용존 탄산염복합체(aqueous carbonate complexes) 형태이며 광물 표면에 정전기적으로 수착될 수 있다.
- 본 연구에서는 SRB뿐만 아니라 맥키나와이트 광물에 의한 우라늄의 동시 환원을 수행하고 여기에서 환원된 우라늄(IV)을 산화우라늄(VI)과 비교하여 광물 수착 특성을 살펴보았다. 지금까지 알려진 바와 다르게, 본 실험조건에서는 환원된 우라늄(IV)의 대부분이 나노 콜로이드 형태였고 용액상에 장기간 부유하는 특성을 보여 주었다.
제안 방법
- 3이었다. 실험시작 후 검은색의 황화침전물이 만들어지기 시작하였고 2주 동안 실험을 진행하였다.
- 또한, SRB 및 황화물에 의해 환원 및 변환된 우라늄종의 미세 특징을 관찰하기 위해 질소충전된 글러브 박스 내에서 우라늄 상등액을 0.2 µm로 여과하고 구리 격자망에서 건조하여 관찰하였다.
- XRD 분석은 Rigaku D/MAX- 2500 (Japan) 모델을 사용하였으며, 2 theta 5～55°까지 1°/min의 스캔속도와 0.01 step size로 CuKα (40 kV/300 mA) 조건에서 분석하였다.
- 용존우라늄의 화학종 변환 확인을 위해 상등액을 0.2 µm 필터로 여과하여 UV/Vis 분광분석기(Cary 5, Varian)로 분석하였으며, 분석과정은 Cho et al. (2010)에 자세히 기술되어 있다.
- 우라늄-광물간의 수착 반응을 위해 120 rpm (25℃)으로 교반하였으며, 필요시마다 2 mL의 용액을 주사기로 취하여 0.2 µm 필터로 여과한 후 ICP-MS를 이용하여 우라늄 농도를 분석하였다.
- 우라늄과 두 가지 광물(침철석, 몬모릴로나이트)에 대한 수착반응 실험은 중성 혹은 약알칼리 조건에서 수행하였다. 침철석은 Schwertmann and Cornell (2000)의 문헌을 참고하여 합성하였고, 몬모릴로나이트(SWy-2)는 미국점토학회로부터 시료를 공급받아 사용하였다.
- 실험 과정에서 형성된 검은색의 침전물과 용액을 취하여 광물 및 흡수분광 분석을 각각 실시하였다. 용존우라늄의 화학종 변환 확인을 위해 상등액을 0.
- 실험중에 검은색으로 침전한 황화물을 X-선 회절분석기(XRD)를 이용하여 감정하였고, 침전물을 원심분리(10,000 rpm, 10분)하여 무산소 증류수로 여러 번 세척한 후 글러브 박스(glove box)의 환원환경(N2 gas로 충전) 하에서 충분히 건조하여 분석하였다. 시료 분석 전까지 대기 중의 산소에 의한 산화 방지를 목적으로 진공 데시케이터에 질소가스를 충전하여 시료를 운반하였다.
- gas로 충전) 하에서 충분히 건조하여 분석하였다. 시료 분석 전까지 대기 중의 산소에 의한 산화 방지를 목적으로 진공 데시케이터에 질소가스를 충전하여 시료를 운반하였다. 실험실에서 합성한 침철석은 실온에서 건조하여 분말상태로 XRD 감정을 실시하였다.
- 시료 분석 전까지 대기 중의 산소에 의한 산화 방지를 목적으로 진공 데시케이터에 질소가스를 충전하여 시료를 운반하였다. 실험실에서 합성한 침철석은 실온에서 건조하여 분말상태로 XRD 감정을 실시하였다. XRD 분석은 Rigaku D/MAX- 2500 (Japan) 모델을 사용하였으며, 2 theta 5～55°까지 1°/min의 스캔속도와 0.
- 침철석과 몬모릴로나이트의 입자 크기 및 표면 특성을 알아보기 위해 FE-SEM (Hitach, S-4700)을 이용하여 입자 표면을 관찰하였다. 대기 조건에서 분말시료를 홀더에 부착된 탄소 테이프(carbon tape) 위에 고루 문지르고 진공 하에서 OsO4를 시료에 분사하여 얇게 코팅(～10 nm)한 후 관찰하였다.
- 침철석과 몬모릴로나이트의 입자 크기 및 표면 특성을 알아보기 위해 FE-SEM (Hitach, S-4700)을 이용하여 입자 표면을 관찰하였다. 대기 조건에서 분말시료를 홀더에 부착된 탄소 테이프(carbon tape) 위에 고루 문지르고 진공 하에서 OsO4를 시료에 분사하여 얇게 코팅(～10 nm)한 후 관찰하였다.
- 침전 황화물 고체시료의 미세구조를 알아보기 위해 고분해능 투과전자현미경(HR-TEM)을 사용하였는데, 준비 방법은 고체 황화물 시료를 무산소 증류수로 3번 씻은 다음, Caldofix resin으로 굳히고 단단해진 블록을 70-nm의 두께로 잘라 200- mesh 구리 격자망에 올려놓고 관찰하였다. 또한, SRB 및 황화물에 의해 환원 및 변환된 우라늄종의 미세 특징을 관찰하기 위해 질소충전된 글러브 박스 내에서 우라늄 상등액을 0.
대상 데이터
- 본 실험에서 우라늄(IV)의 생성 촉매로 작용하는 인자는 황산염환원박테리아(SRB) 외에 생물학적으로 만들어지는 ‘맥키나와이트(mackinawite)’ 광물이다.
- 황산염환원박테리아인 디설프리칸스(D. desulfuricans, ATCC 29577)를 배양하기 위해 다음과 같은 성분을 갖는 배지용액을 제조하였다. 용액 1 L 당 주성분은 NaHCO3 (2.
- 배양된 세포는 새로운 세럼병에 단백질 1 mg/L로 주입되었고, 초기 우라늄 농도는 50 µM로 하였다. 바탕용액은 NaHCO3 (30 mM) 버퍼용액을 사용하였으며 전자공여체인 젖산은 10 mM로 주입되었다. 그리고, 전자수용체인 Fe(II)-sulfate (2 mM)와 산화를 방지하는 L-cysteine-HCl (0.
- 우라늄(VI) 용액은 UO2(NO3)2·6H2O(Aldrich) 시약을 HClO4 약산에 녹인 저장액으로부터 취하여 3 µM 농도로 만들었다.
- 우라늄(IV)는 앞선 SRB 환원실험에서 우라늄(VI)을 환원하여 얻을 수 있었는데, SRB 및 황화물과 반응이 끝난 우라늄 용액을 0.2 µm 필터로 여과 및 무산소 증류수로 희석(약 10분의 1)하여 5 µM 우라늄(IV) 용액을 준비하였다.
- 우라늄과 두 가지 광물(침철석, 몬모릴로나이트)에 대한 수착반응 실험은 중성 혹은 약알칼리 조건에서 수행하였다. 침철석은 Schwertmann and Cornell (2000)의 문헌을 참고하여 합성하였고, 몬모릴로나이트(SWy-2)는 미국점토학회로부터 시료를 공급받아 사용하였다. 수착에 사용된 바탕용액은 3 mM NaHCO3이었고 우라늄은 산화상태가 다른 우라늄(VI)와 우라늄(IV)을 대상으로 하였다.
- 침철석은 Schwertmann and Cornell (2000)의 문헌을 참고하여 합성하였고, 몬모릴로나이트(SWy-2)는 미국점토학회로부터 시료를 공급받아 사용하였다. 수착에 사용된 바탕용액은 3 mM NaHCO3이었고 우라늄은 산화상태가 다른 우라늄(VI)와 우라늄(IV)을 대상으로 하였다. 우라늄(VI) 용액은 UO2(NO3)2·6H2O(Aldrich) 시약을 HClO4 약산에 녹인 저장액으로부터 취하여 3 µM 농도로 만들었다.
- 준비된 우라늄 용액과 광물과의 반응은 환원조건에서 48 h 수행되었다. 사용된 광물은 침철석(0.5 g/L)과 몬모릴로나이트(5.0 g/L)였으며, 용액상의 pH는 각각 7.5와 8.4로 유지하였다. 몬모릴로나이트 시료의 경우 용액과 반응하면서 용액상의 pH가 약알칼리로 변하는데, 특별히 산(HClO4)을 추가하여 중성으로 유지하려고 하지 않았다.
- 2 µm로 여과하고 구리 격자망에서 건조하여 관찰하였다. 사용된 전자현미경은 JEOL JEM 2100F 모델이며 200 kV 가속전압 조건에서 관찰하였다. 또한, 시편의 화학성분을 분석하기 위해 Oxford EDS 시스템 부속장비를 활용하였다.
- SRB의 활동에 의해 변환된 우라늄의 광물에 대한 수착 특성을 알아보기 위해 두 가지 종류의 광물을 준비하였다(그림 4). 지하 환경 및 암석 단열(rock fracture)에서 흔하게 볼 수 있는 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 우라늄종들의 수착 특성을 살펴보았다.
- 지하 환경 및 암석 단열(rock fracture)에서 흔하게 볼 수 있는 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 우라늄종들의 수착 특성을 살펴보았다. 본 실험 조건에서 산화우라늄(VI)는 용존 탄산염복합체(aqueous carbonate complexes) 형태이며 광물 표면에 정전기적으로 수착될 수 있다. 반면, 환원우라늄(IV)는 산화수가 다를 뿐만 아니라 대부분 나노 크기의 콜로이드 특징을 가지고 있다(그림 3).
이론/모형
- 사용된 전자현미경은 JEOL JEM 2100F 모델이며 200 kV 가속전압 조건에서 관찰하였다. 또한, 시편의 화학성분을 분석하기 위해 Oxford EDS 시스템 부속장비를 활용하였다.
성능/효과
- 본 연구에서는 생지화학 반응(biogeochemical reaction)에 의해 산화우라늄(VI)가 환원우라늄(IV)로 변환될 수 있으며, 변환된 환원우라늄(IV)가 용존 형태의 매우 작은 콜로이드(fine colloid) 우라늄으로 존재 가능함을 실험적으로 증명하였다. 본 실험에서 우라늄(IV)의 생성 촉매로 작용하는 인자는 황산염환원박테리아(SRB) 외에 생물학적으로 만들어지는 ‘맥키나와이트(mackinawite)’ 광물이다.
- XRD 및 TEM 분석을 통하여 확인한 결과 ‘맥키나와이트(mackinawite)’라는 FeS 광물로 판명되었으며 판상형 구조로 결정성이 잘 발달되었다(그림 1).
- 본 연구에서는 SRB뿐만 아니라 맥키나와이트 광물에 의한 우라늄의 동시 환원을 수행하고 여기에서 환원된 우라늄(IV)을 산화우라늄(VI)과 비교하여 광물 수착 특성을 살펴보았다. 지금까지 알려진 바와 다르게, 본 실험조건에서는 환원된 우라늄(IV)의 대부분이 나노 콜로이드 형태였고 용액상에 장기간 부유하는 특성을 보여 주었다. 또한, 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 수착 실험에서 산화우라늄(VI) 보다 상대적으로 낮은 수착율을 보여 주었다.
- 또한, 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 수착 실험에서 산화우라늄(VI) 보다 상대적으로 낮은 수착율을 보여 주었다. 위와 같은 결과로부터 알 수 있는 사실은 모든 환원우라늄이 항상 응집 및 광물화하여 침전하는 것이 아니고, 경우에 따라서는 매우 작은 콜로이드 형태로 안정화되어 낮은 수착율과 높은 이동성을 가질 수도 있음을 알 수 있다.
후속연구
- 지금까지는 지하수 용존우라늄은 우라늄(VI)로만 가정하여 실험 및 모델을 수행하여 왔으나, 생지화학반응이 활발한 환경에서는 콜로이드형 우라늄(IV)가 상당히 존재할 가능성도 배제할 수 없다. 향후 우라늄의 농도가 높은 지하현장에 in-situ 분광분석 장치를 갖추어 채취된 지하수에 존재하는 우라늄의 산화상태를 확인하고 실내실험과 비교 및 검증하는 작업이 수행되어야 할 것으로 보인다.
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