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문제 정의
- 본 연구는 수중 플라즈마 공정의 성능을 평가하기 위한 타깃 물질로 난분해성 물질인 페놀을 선정하여 페놀 처리에 미치는 운전인자의 영향에 대해 고찰하였다.
- 본 연구는 유전체 장벽 방전 플라즈마를 이용하여 유전체에 공급하는 가스로 공기를 이용허여 대표적인 난분해성 물질인 페놀 처리에 대해 고찰하여 다음의 결과를 얻었다.
대상 데이터
- 시스템은 방전 전극, 유전체 및 접지 전극으로 이루어진 플라즈마 반응 기와 공기 공급장치, 전원 공급장치 등 세부분으로 나누어진다. 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석 영관을 사용하였다. 방전 전극과 접지 전극은 모두 티타늄을 사용하였다.
- 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석 영관을 사용하였다. 방전 전극과 접지 전극은 모두 티타늄을 사용하였다. 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉형 전극을 사용하였고, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였다.
- 방전 전극과 접지 전극은 모두 티타늄을 사용하였다. 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉형 전극을 사용하였고, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였다. 반응기에 주입하는 가스로는 공기를 사용하였으며 공기 펌프에서 발생한 공기를 rotameter를 이용하여 유량을 조절한 뒤 공급하였다.
- 반응기에 주입하는 가스로는 공기를 사용하였으며 공기 펌프에서 발생한 공기를 rotameter를 이용하여 유량을 조절한 뒤 공급하였다. 전원 장치로 2차 전압이 15 kV이고주파주가 20 kHz인 네온트랜스를 이용하였다. 1차 전압은 슬라이닥스를 이용하여 전압을 80 ～ 220 V로 조절하였다.
- 페놀 농도 분석은 HACH DR 2800 spectrophotometer를 이용하여 500 nm에서 standard methods의 direct photometric method에 의해, COD는 크롬법으로 standard methods에 준하여 측정하였다(APHAWWA-WPCE, 1995). UV254의 측정은 UV-Vis spectrophotometer (Genesysis 5, Spectronic)를 사용 하여 254 nm에서 흡광도를 측정하였다.
이론/모형
- 페놀 농도 분석은 HACH DR 2800 spectrophotometer를 이용하여 500 nm에서 standard methods의 direct photometric method에 의해, COD는 크롬법으로 standard methods에 준하여 측정하였다(APHAWWA-WPCE, 1995). UV254의 측정은 UV-Vis spectrophotometer (Genesysis 5, Spectronic)를 사용 하여 254 nm에서 흡광도를 측정하였다.
성능/효과
- 05로 나타났다. 1차 전압이 80 V인 조건에서 UV254 흡광도는 서서히 증가하여 반응 15 분경에 가장 높은 값에 도달한 뒤 서서히 감소하여 80 분 후 0.15에 도달하여 반응 종결시 흡광도가 초기 흡광도보다 높아지는 것으로 나타났다. 이는 페놀이 분해되면서 페놀의 농도는 감소하지만 중간 분해산물이 생성되고 이들이 완전히 분해되지 않아 UV254의 흡광도를 높이기 때문이라고 사료되었다.
- 05보다 높은 것으로 사료되었다(Matos 등, 1998). UV254흡광도 그림에서 볼 수 있듯이 페놀이 80 분의 반응시간동안 거의 다 제거되지만 UV254 흡광도 값이 높기 때문에 무기화가 완전히 진행되지 않았다고 판단되었 으며, 완전 무기화까지는 시간이 더 소요될 것이라고 사료되었다.
- 05보다 높은 것으로 나타나 미분해된 페놀과 같이 중간 분해산물의 농도가 높다고 사료되었다. 공기 공급량이 증가하면서 최종 UV254흡광도가 감소하는 것으로 나타났다. 최적 공기 공급량인 6 L/min에서는 최종 UV254는 0.
- Li 등(2007)은 · OH 생성과 오존 생성에 대한 최적의 공기 공급량이 존재한다고 보고하였다. 타 연구자와 본 연구 결과를 비교하면 최적 공기 공급량까지는 산화제 발생량이 증가하여 분해율이 증가하지만 최적 공기 공급량에서는 생성되는 산화제 량이 일정해지기 때문에 최적 페놀 제거율이 얻어진다고 사료되었다.
- 따라서 본 연구에서는 유전체 내부의 공기 중 산소에서 발생한 오존이 수중에서 ·OH을 생성하고 생성된 오존이 높은 pH에서 자가분해되어 오존보다 산화전위가 높은 ·OH이 생성되기 때문에 염기성 영역의 pH에서 페놀 제거율이 높다고 사료되었다.
- 반면 플라즈마 반응기를 이용한 페놀 분해반응에서는 펜톤, 전기분해 및 광촉매제거와는 정반대의 경향이 나타났다. 정 등(2010)은 오존을 이용한 페놀 분해 반응에서 초기 pH가 낮은 경우 오존의 자기 분해가 느리므로 페놀 분해는 오존과의 반응에 의해 일어나며 pH가 높은 경우는 오존의 자기 분해에 의해 생성된 자유 라디칼과의 반응에 의해 일어난다고 하였다.
- Merouani 등 (2011)은 gliding arc 방전에서 NaCl과 Na2SO4를 첨가한 경우 Cl가 hydroxyl 라디칼을 소모하여 염료 제거율이 조금 감소하지만 1 ∼ 5 g/L의 Na2SO4 첨가는·OH이 감소하지만 ·SO4-와 S2O82- 라디칼이 형성되기 때문에 염료의 탈색이 다소 증가한다고 보고하였다. 본 연구와 다른 연구결과를 종합할 때 전기전도도는 전기전도도 자체의 영향뿐만 아니라 전기전도도를 나타낼 수 있는 이온물질이 산화제의 생성과도 관련 있지만 그 효과는 크지 않으며 유전체 방전 플라즈마를 이용한 페놀 제거에서는 페놀 제거 성능에 영향을 줄수 있는 주요한 인자는 아닌 것으로 사료되었다.
- 5 (b)에 전기전도도 변화에 따른 UV254 흡광도 변화를 나타내었다. 모든 전기전도도에서 반응 10 분만에 최대 UV254 흡광도에 도달하였으며, 10 분 이후부터 서서히 감소되었다. 초순수와 NaCl이 첨가된 물과의 UV254 흡광도 그림에서 NaCl이 첨가량이 증가할수록 최대 UV254 흡광도는 증가하는 것으로 나타났는데, 이는 첨가한 NaCl 때문인 것으로 사료되었다.
- 모든 전기전도도에서 반응 10 분만에 최대 UV254 흡광도에 도달하였으며, 10 분 이후부터 서서히 감소되었다. 초순수와 NaCl이 첨가된 물과의 UV254 흡광도 그림에서 NaCl이 첨가량이 증가할수록 최대 UV254 흡광도는 증가하는 것으로 나타났는데, 이는 첨가한 NaCl 때문인 것으로 사료되었다. 반응 종결시 UV254 흡광도에도 영향을 주는 것으로 나타났다.
- 0 mg/L이상에서는 증가율이 낮아졌다. 페놀의 경우 15.0 mg/L의 페놀이 80 분의 반응시간에서 96.9 %까지 제거되는 것으로 나타났으나 초기 페놀 농도가 증가될수록 최종 UV254 흡광도는 증가하는 것으로 나타났다. 결과적으로 초기 페놀 농도가 증가할수록 페놀 제거시간도 증가하고, UV254 흡 광도가 감소하는데 페놀 제거 이상의 시간이 소요된다고 사료되었다.
- 9 %까지 제거되는 것으로 나타났으나 초기 페놀 농도가 증가될수록 최종 UV254 흡광도는 증가하는 것으로 나타났다. 결과적으로 초기 페놀 농도가 증가할수록 페놀 제거시간도 증가하고, UV254 흡 광도가 감소하는데 페놀 제거 이상의 시간이 소요된다고 사료되었다.
- 7(b)에 나타내었다. 80 분의 반응시간에서 COD는 3.35 mg/L를 나타내어 초기 COD인 25.5 mg/L의 86.8 %만 제거되는 결과를 나타내었으며, 120 분의 시간이 경과한 후 97.6 %의 COD 제거율을 얻을 수 있었다. 페놀 제거보다는 COD 제거에 소요되는 시간이 긴 것은 페놀이 분해되면서 catechol, resorcinol 및 hydroquinone 등과 같은 중간 분해산물이 생성되고 이들이 다시 완전 분해되는 데 소요되는 시간이 더 필요한 것으로 사료되었다(Li 등, 2007).
- 또한박 등(2002)은 광촉매 시스템을 이용한 Rhodamine B 제거에서도 유사한 결과를 보고하였다. 본 연구와 타 연구자들의 결과를 비교할 때 플라즈마 공정뿐만 아니라 다른 고급산화 공정에서도 난분해성 물질처리시 COD의 느린 제거 현상은 흔히 관찰되는 현상으로 사료되었다. 페놀과 같은 난분해성 물질의 처리시 완전 처리를 관찰하기 위해서는 COD나 TOC를 관찰하여야 하지만 시간과 비용이 소요되기 때문에 간접적인 방법으로 반응 후반 후에 UV254의 측정법을 사용하여도 될 것으로 사료되었다.
- 염기성 역역의 pH에서는 자가 분해되어 오존보다 산화전위가 높은 ·OH이 생성되어 ·OH가 분해에 참여하기 때문에 염기성 영역의 pH에서 페놀 제거율이 높다고 사료되었다.
- 4) 전기전도도 값을 4.16 µS/cm(초순수) ～ 16.57 mS/cm(NaCl 10 g/L)까지 변화시켜 실험한 결과 전기전도도가 큰 변화에도 불구하고 페놀 제거율이 차이는 작아 전기전도도의 영향은 크지 않다고 사료되었다.
- 1) 140 V까지 1차 전압이 증가함에 따라 페놀 제거 율도 증가하였으며, 140 V이상의 1차 전압에서는 초기 반응속도와 잔류 페놀 농도가 유사하게 나타나 페놀 제거를 위한 최적 전압은 140 V인 것으로 사료되 었다. 페놀의 분해경향을 간접적으로 파악하기 위하여 UV254의 변화를 고찰한 결과 반응시간이 경과하면서 UV254 흡광도는 증가하여 최대치에 도달된 후 서서히 감소하는 것으로 나타났다.
- 1) 140 V까지 1차 전압이 증가함에 따라 페놀 제거 율도 증가하였으며, 140 V이상의 1차 전압에서는 초기 반응속도와 잔류 페놀 농도가 유사하게 나타나 페놀 제거를 위한 최적 전압은 140 V인 것으로 사료되 었다. 페놀의 분해경향을 간접적으로 파악하기 위하여 UV254의 변화를 고찰한 결과 반응시간이 경과하면서 UV254 흡광도는 증가하여 최대치에 도달된 후 서서히 감소하는 것으로 나타났다. 전압에 따른 UV254변화는 페놀 제거율과 유사한 경향을 나타내었다.
- 2) 공기 공급량이 3 ～ 7 L/min인 조건에서 공기 공급량이 3 L/min에서 6 L/min으로 증가하면서 초기 페놀 분해속도가 증가하였다. 최적 공기 공급량은 6 L/min으로 사료되었다.
- 공기 공급량에 따른 UV254 흡 광도 변화도 페놀 농도와 같은 경향을 나타내었다. 최적 공기 공급량 이상의 공기 공급량에서는 생성 산화제 량이 일정해지기 때문에 최적 공기 공급량이 나타난다고 사료되었다.
- 3) pH가 산성에서 염기성으로 증가하면서 페놀 초기 분해속도가 크게 빨라지는 것으로 나타났다. 염기성 역역의 pH에서는 자가 분해되어 오존보다 산화전위가 높은 ·OH이 생성되어 ·OH가 분해에 참여하기 때문에 염기성 영역의 pH에서 페놀 제거율이 높다고 사료되었다.
- 57 mS/cm(NaCl 10 g/L)까지 변화시켜 실험한 결과 전기전도도가 큰 변화에도 불구하고 페놀 제거율이 차이는 작아 전기전도도의 영향은 크지 않다고 사료되었다. 반면 NaCl이 첨가량이 증가할수록 최대 UV254 흡 광도는 증가하는 것으로 나타나고 반응 종결시 UV254흡광도에도 영향을 주는 것으로 나타났다.
- 5) 초기 페놀의 농도가 증가할수록 페놀 제거시간도 증가하고, UV254 흡광도가 감소하는데 페놀 제거 이상의 시간이 소요된다고 사료되었다. 페놀 제거보다는 COD 제거에 소요되는 시간이 긴 것은 페놀이 분해되면서 중간 분해산물이 생성되고 이들이 완전 분해되는 데 소요되는 시간이 더 필요한 것으로 사료되 었다.
- 페놀 제거보다는 COD 제거에 소요되는 시간이 긴 것은 페놀이 분해되면서 중간 분해산물이 생성되고 이들이 완전 분해되는 데 소요되는 시간이 더 필요한 것으로 사료되 었다. 페놀과 페놀의 COD 제거는 가-일차 반응식에잘 맞는 것으로 나타났고, 페놀의 COD 제거속도보다약 1.43배 빠른 것으로 나타났다.
후속연구
- 본 연구와 타 연구자들의 결과를 비교할 때 플라즈마 공정뿐만 아니라 다른 고급산화 공정에서도 난분해성 물질처리시 COD의 느린 제거 현상은 흔히 관찰되는 현상으로 사료되었다. 페놀과 같은 난분해성 물질의 처리시 완전 처리를 관찰하기 위해서는 COD나 TOC를 관찰하여야 하지만 시간과 비용이 소요되기 때문에 간접적인 방법으로 반응 후반 후에 UV254의 측정법을 사용하여도 될 것으로 사료되었다.
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