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문제 정의
- 단일 전원 공급장치 하에서 반응기 개수에 따른 RNO 분해 성능 차이를 밝히기 위하여 각 플라즈마 모듈에서 발생하는 플라즈마를 관찰하여 보았다. 플라즈마 반응기 모듈의 수가 1, 2개인 경우 유전체인 석영관 내부 전체에 걸쳐 스트리머형 플라즈마가 발생하는 것이 관찰되었다.
- 그러나 소규모 폐수를 처리할 수 있는 반응기에 대한 연구가 주를 이루고 있어 실제 폐수 처리를 위해서는 처리 용량의 증가시킬 수 있는 반응기에 대한 연구가 필요하다. 본 연구는 수중 플라즈마 반응기의 스케일 업을 위한 기초 연구로서 유전체 방전 플라즈마 반응기에 대해 실시한 기본 설계인자를 도출한 후 스케일 업용 멀티 플라즈마 반응기 설계에 대한 기초연구를 수행하고, 전압, 공기 유량 및 전기전도도와 같이 멀티 플라즈마 반응기에의 운전 성능에 영향을 주는 운전인자에 대한 기초연구를 수행하였다.
- 본 연구는 처리 용량이 적은 단일-유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기의 스케일 업을 위해 멀티-플라즈마 반응기에 대해 기본 설계 인자를 도출하고 멀티 플라즈마 반응기의 성능에 미치는 운전인자의 영향에 대하여 고찰하여 다음의 결과를 얻었다.
제안 방법
- 1) 단일 플라즈마 반응기의 간격이 1～14 cm였을 때 단일 반응기 간격에 따른 RNO 분해 성능은 차이나지 않았으나, 안정성을 고려할 경우 최적 반응기 간격은 2 cm로 사료되었다. 단일 플라즈마 반응기를 2개 배열한 반응기 시스템(2 방전 전극-2 접지 전극 반응기)과 방전 전극과 유전체로 이루어진 모듈 2개 외부에 접지 전극을 감은 반응기 시스템(2 방전 전극-1 접지 전극 반응기)의 RNO 분해율은 같은 것으로 나타나 접지 전극의 배열이 달라져도 멀티 플라즈마 반응기 성능에는 영향을 미치지 않은 것으로 나타나 전극 소요량이나 제작의 간편성을 위해 멀티 방전 전극-단일 접지 전극 배열을 선택하였다.
- 5에서 보듯이 2중 반응기에서 개별 단일 반응기를 연결한 경우(●)이나 2개의 방전 전극과 유전체는 독립적이지만 접지 전극은 1개인 경우(○)의 RNO 분해는 거의 유사한 것으로 나타나 어떠한 반응기 배열을 선택하여도 상관이 없는 것으로 나타났다. 두 개의 접지 전극 배열 중에서 전극 소요량이나 제작의 간편성을 위해 단일 접지 전극 배열을 선택하고 향후 실험은 방전 전극의 수에 관계없이 단일 접지 전극 배열을 이용하여 실험하였다.
- 멀티 플라즈마 반응기 설계를 위한 기초 연구로 반응기 간격의 영향을 알아보기 위하여 Fig. 1(a)의 단일 플라즈마 반응기 2개 사이의 간격을 1 cm에서 14 cm까지 변경하여 플라즈마 반응기 간격이 RNO 분해에 미치는 영향을 Fig. 3에 나타내었다. 이때 플라즈마에 공급하는 전원 공급기는 1대였으며, 1차 전압은 220 V, 공기 공급량은 각 유전체에 5 L/min이 공급되었다.
- 방전 전극과 유전체로 이루어진 멀티 플라즈마 반응기의 기본 모듈들의 간격을 2 cm 유지하면서 멀티 플라즈마 반응기의 개수를 1～5개로 제작하고 단일 전원 공급장치를 1대에서 전원을 방전 전극 5개에 공급하였다. 이때 초기 1차 전압은 220 V를 유지하였으며, 각 멀티 플라즈마 기본 모듈에 각각 5 L/min의 공기를 공급하였다.
- 이의 확인을 위하여 Fig. 8에 전원 공급장치 개수를 3개로 고정한 조건에서 플라즈마 모듈의 개수를 3～5개로 변화시켜 전원 공급장치와 플라즈마 모듈의 비를 1:1～1:1.7의 비로 변화시켜 RNO 분해에 대한 풀라즈마 모듈/전원 공급장치 비의 영향을 나타내었다. Fig.
- 멀티 플라즈마 반응기의 기본 모듈 개수는 실험 목적에 따라 1개-5개를 사용하였다. 플라즈마 반응기에 주입하는 가스로는 공기를 사용하였으며 공기 펌프에서 발생한 공기를 rotameter를 이용하여 유량을 조절한 뒤 공급하였다. 1차 전압은 정전압 공급기를 이용하여 전압을 80～220 V로 조절한 후 네온트랜스(15 kV, 20 kHz)에서 고전압을 발생시켜 전극에 공급하였다.
대상 데이터
- RNO는 초기농도가 50 mg/L인 용액을 사용하였으며, RNO 농도는 UV-VIS spectrophotometer (Genesis 5, Spectronic)를 사용하여 RNO의 최대 흡수파장인 440 nm를 측정하여 검량선을 사용하여 농도로 나타내었다.
- 기본 모듈은 접지 전극, 유전체 및 방전 전극으로 이루어져 있으며, 기 연구에서 최적 설계 조건을 도출하였다(Kim과 Park, 2011). 기본 모듈에서 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석영관을 사용하였다. 방전 전극과 접지 전극은 모두 티타늄을 사용하였다.
- 멀티 플라즈마 반응기에서의 성능을 평가하기 위하여 RNO (N, N-Dimethyl-4-nitrosoaniline)을 분해 물질로 선택하였다. · OH은 수명이 매우 짧기 때문에 생성량을 직접적으로 측정하기 어렵다.
- 플라즈마 반응기 시스템은 방전 전극, 유전체 및 1개의 접지 전극으로 이루어진 플라즈마 반응기와 공기 펌프와 로터미터로 이루어진 공기 공급장치, 정전압 공급기와 네온트랜스로 이루어진 전원 공급장치 등 세부분으로 나누어진다. 멀티 플라즈마 반응기의 기본 모듈 개수는 실험 목적에 따라 1개-5개를 사용하였다. 플라즈마 반응기에 주입하는 가스로는 공기를 사용하였으며 공기 펌프에서 발생한 공기를 rotameter를 이용하여 유량을 조절한 뒤 공급하였다.
- 기본 모듈에서 유전체는 두께가 1 mm, 내경이 7 mm인 석영관을 사용하였다. 방전 전극과 접지 전극은 모두 티타늄을 사용하였다. 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉형 전극을 사용하였고, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였다.
- 방전 전극과 접지 전극은 모두 티타늄을 사용하였다. 방전 전극은 직경이 2 mm인 봉형 전극을 사용하였고, 접지 전극은 직경이 1 mm인 전극을 스프링 형태로 만든 후 사용하였다. 기본 모듈을 바탕으로 실험 후 최종 선정된 멀티 플라즈마 반응기의 배열은 Fig.
성능/효과
- 1) 단일 플라즈마 반응기의 간격이 1～14 cm였을 때 단일 반응기 간격에 따른 RNO 분해 성능은 차이나지 않았으나, 안정성을 고려할 경우 최적 반응기 간격은 2 cm로 사료되었다. 단일 플라즈마 반응기를 2개 배열한 반응기 시스템(2 방전 전극-2 접지 전극 반응기)과 방전 전극과 유전체로 이루어진 모듈 2개 외부에 접지 전극을 감은 반응기 시스템(2 방전 전극-1 접지 전극 반응기)의 RNO 분해율은 같은 것으로 나타나 접지 전극의 배열이 달라져도 멀티 플라즈마 반응기 성능에는 영향을 미치지 않은 것으로 나타나 전극 소요량이나 제작의 간편성을 위해 멀티 방전 전극-단일 접지 전극 배열을 선택하였다.
- 80 V에서 100 V로 증가할 때의 RNO 분해율이 가장 많이 증가하였으며, 그 이상의 V에서는 증가율이 감소되었다. 180 V와 220 V의 RNO 분해율은 거의 같은 것으로 나타나 최적 전압이 존재하며 최적 전압은 180 V인 것으로 사료되었다. Kim과 Park(2012)은 본 멀티 플라즈마 반응기의 전원 공급장치가 1개, 플라즈마 모듈 1개인 기본 반응기로 실험한 결과 160 V에서 최적 RNO 분해율이 나타나 기본 반응기와 멀티 반응기의 최적 운전 조건은 전원 공급장치와 플라즈마 모듈 수의 차이와 이로 인해 발생하는 산화제 생성 농도 차이로 최적 1차 전압이 차이 나는 것으로 사료되었다.
- 3) 1차 전압이 증가할수록 RNO 분해율이 증가하는 것으로 나타났으나 180 V이상에서 RNO 분해율은 거의 같은 것으로 나타나 최적 전압은 180 V인 것으로 사료되었다. 적정 공기 공급량 이하에서는 공기 공급량이 1차 전압보다 RNO 분해에 더 큰 영향을 미치는 것으로 사료되었다.
- 9에서 보듯이 1차 전압이 80 V에서 증가할수록 RNO 분해율이 증가하는 것으로 나타났다. 80 V에서 100 V로 증가할 때의 RNO 분해율이 가장 많이 증가하였으며, 그 이상의 V에서는 증가율이 감소되었다. 180 V와 220 V의 RNO 분해율은 거의 같은 것으로 나타나 최적 전압이 존재하며 최적 전압은 180 V인 것으로 사료되었다.
- Fig. 6에서 전원 1개인 조건에서 플라즈마 모듈을 변화시켰을 때 플라즈마 모듈이 3개인 조건의 RNO 분해가 높았으며, Fig. 7에서는 반응기가 5개인 조건에서 전원 공급장치 개수가 3개인 경우의 RNO 분해율이 높은 것으로 나타났다. Fig.
- 8에서와 같이 전원 공급장치가 3개인 조건에서 플라즈마 모듈 개수가 증가하여 비가 증가할수록 RNO 분해가 증가하는 것으로 나타났다. Fig. 6～8의 결과를 종합해볼 때 플라즈마 모듈과 전원 공급장치의 비는 1:1 보다는 플라즈마 모듈의 개수가 많은 것이 RNO 분해에 유리하며 그 비율은 1:1.7～1:3부근인 것으로 사료되었다.
- 7의 비로 변화시켜 RNO 분해에 대한 풀라즈마 모듈/전원 공급장치 비의 영향을 나타내었다. Fig. 8에서와 같이 전원 공급장치가 3개인 조건에서 플라즈마 모듈 개수가 증가하여 비가 증가할수록 RNO 분해가 증가하는 것으로 나타났다. Fig.
- 11(b)에 용액의 pH를 5～9로 변화시킨 조건에서 pH가 RNO 분해에 미치는 영향을 나타내었다. pH 가 낮을수록 RNO 분해가 증가하는 것으로 나타났으나 차이는 크지 않은 것으로 나타났다. 플라즈마 방전에서 pH가 감소하는 것은 방전을 위해 공급하는 공기 중의 질소가 플라즈마 반응에서 질산을 만들기 때문에 pH가 감소하는 것으로 사료되었다(Kim과 Park, 2012a).
- 공기 공급량이 1 L/min 인 경우 RNO 분해율이 매우 낮은 것으로 나타났으나 3 L/min으로 증가하면서 RNO 분해율이 크게 증가하는 것으로 나타났다. 공기 공급량이 4 L/min으로 증가하면서 RNO 분해율 증가는 적어지는 것으로 나타났고, 공기 공급량이 5 L/min 이상에서는 RNO 분해율이 오히려 감소하는 것으로 나타났다. RNO 분해에 직접적인 영향을 주는 Fig.
- 1%의 제거율 증가 효과를 나타내었다. 그러나 멀티 반응기의 개수가 증가하면서 반응속도가 느려져 최적의 멀티 플라즈마 반응기 개수가 존재하는 것으로 나타났고 3개인 것으로 사료되었다. 플라즈마 모듈의 수를 5개로 유지한 조건에서 전원 공급장치의 개수에 따른 RNO 농도 변화를 고찰한 결과 전원 3-반응기 5개의 플라즈마 모듈-전원 수가 최적의 조합인 것으로 나타났다.
- 2) 단일 전원 공급장치 1대에 대해 멀티 플라즈마 반응기 1～5개로 변화시켰을 때. 단일 반응기인 경우 RNO 제거율이 49.2%의 제거율을 보였고, 3개인 경우 71.3%로 나타났으나 나 22.1%의 제거율 증가 효과를 나타내었다. 그러나 멀티 반응기의 개수가 증가하면서 반응속도가 느려져 최적의 멀티 플라즈마 반응기 개수가 존재하는 것으로 나타났고 3개인 것으로 사료되었다.
- 두 반응기의 간격이 14 cm까지 차이나지만 간격 차이에 다른 플라즈마 반응기의 RNO 분해성능은 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 따라서 멀티 플라즈마 반응기 제작시 플라즈마 반응기의 크기를 고려하여 반응기를 제작하는 것이 유리한 것으로 사료되었다.
- 두 반응기의 간격이 14 cm까지 차이나지만 간격 차이에 다른 플라즈마 반응기의 RNO 분해성능은 영향을 받지 않는 것으로 나타났다. 따라서 멀티 플라즈마 반응기 제작시 플라즈마 반응기의 크기를 고려하여 반응기를 제작하는 것이 유리한 것으로 사료되었다. 그러나 플라즈마 반응기의 간격이 1 cm인 경우 멀티 플라즈마 반응기 제작시 방전이 대부분의 경우 유전체 내부에서 일어나지만 일부의 경우 거리가 가까운 유전체 외부의 전극끼리 방전이 일어나 안전성에 문제가 있는 것으로 나타나 2 cm로 간격을 늘렸다.
- 반응기 모듈의 수가 3개인 경우 전체 유전체 길이의 2/3에 해당하는 부분까지 플라즈마가 형성되었으며, 모듈의 수가 4개인 경우 각 모듈 유전체의 1/3정도만 플라즈마가 형성되었으며, 개인 경우 모듈 5개 모두 유전체 내부의 플라즈마 발생 가능 영역의 1/5 이하만 생성되는 것으로 나타났다. 또한 플라즈마 모듈의 수가 증가할수록 발생하는 플라즈마의 색깔이 옅어지는 것으로 나타났다. 이는 전원 공급장치 1개에서 플라즈마 모듈에 전기를 공급하는데 모듈의 수가 증가할수록 모듈당 공급되는 전기의 량이 감소하기 때문에 모듈 수 증가에 따라 플라즈마의 발생이 감소하는 것으로 사료되었다.
- 플라즈마 반응기 모듈의 수가 1, 2개인 경우 유전체인 석영관 내부 전체에 걸쳐 스트리머형 플라즈마가 발생하는 것이 관찰되었다. 반응기 모듈의 수가 3개인 경우 전체 유전체 길이의 2/3에 해당하는 부분까지 플라즈마가 형성되었으며, 모듈의 수가 4개인 경우 각 모듈 유전체의 1/3정도만 플라즈마가 형성되었으며, 개인 경우 모듈 5개 모두 유전체 내부의 플라즈마 발생 가능 영역의 1/5 이하만 생성되는 것으로 나타났다. 또한 플라즈마 모듈의 수가 증가할수록 발생하는 플라즈마의 색깔이 옅어지는 것으로 나타났다.
- 3) 1차 전압이 증가할수록 RNO 분해율이 증가하는 것으로 나타났으나 180 V이상에서 RNO 분해율은 거의 같은 것으로 나타나 최적 전압은 180 V인 것으로 사료되었다. 적정 공기 공급량 이하에서는 공기 공급량이 1차 전압보다 RNO 분해에 더 큰 영향을 미치는 것으로 사료되었다. 전기전도도는 멀티 플라즈마 반응기의 운전시 고려하지 않아도 되는 것으로 사료되었다.
- 전기전도도가 μS/cm에서 mS/cm로 단위가 크게 바뀌어도 RNO 분해는 영향을 거의 받지 않는 것으로 나타났다.
- 전원이 1개인 경우 거의 직선적으로 농도가 감소하는 것으로 나타났다. 전원2-반응기 5개인 경우 RNO 농도가 빠르게 분해되어 곡선의 형태로 나타났으며, 전원3-반응기 5개의 경우 전원수가 적은 경우보다 초기 RNO 분해속도가 빨라지고 반응 종결시 농도가 낮은 것으로 나타났다. 그러나 전원의 수가 4개 이상인 경우 RNO 분해율이 비슷하게 나타나 전원3-반응기 5개의 플라즈마 모듈-전원수가 최적의 조합인 것으로 나타났다.
- 37 m/sec로 매우 빨라 플라즈마 밀도는 높지만 발생하는 산화제의 양은 적은 것으로 사료되었다. 플라즈마 모듈 수의 증가에 따라 플라즈마 밀도는 낮아 각 모듈당 발생 산화제는 적지만 산화제가 발생하는 곳이 3 곳이기 때문에 전체 산화제의 농도가 높아 OH 라디칼 발생 지표인 RNO 분해율이 높다고 사료되었다. 플라즈마 모듈이 4개 이상에서는 플라즈마 밀도가 낮아져 충분한 산화제가 생성될 수 있는 조건이 형성되지 못하기 때문에 적절한 플라즈마 밀도에서 산화제가 많이 발생할 수 있는 모듈의 개수가 존재한다고 사료되었다.
- 그러나 멀티 반응기의 개수가 증가하면서 반응속도가 느려져 최적의 멀티 플라즈마 반응기 개수가 존재하는 것으로 나타났고 3개인 것으로 사료되었다. 플라즈마 모듈의 수를 5개로 유지한 조건에서 전원 공급장치의 개수에 따른 RNO 농도 변화를 고찰한 결과 전원 3-반응기 5개의 플라즈마 모듈-전원 수가 최적의 조합인 것으로 나타났다.
- 8%의 제거율을 나타내었다. 플라즈마 성능을 발취할 수 있는 최적의 멀티 플라즈마 반응기 개수가 존재하는 것으로 나타났고 3개인 것으로 사료되었다.
후속연구
- 수처리용 플라즈마 반응기에 대한 연구는 이들 두 공정을 기본으로 하여 성능을 향상시키는 방법에 대한 연구가 주를 이루고 있다(Wang과 Quan, 2006; Zhang 등, 2008). 그러나 소규모 폐수를 처리할 수 있는 반응기에 대한 연구가 주를 이루고 있어 실제 폐수 처리를 위해서는 처리 용량의 증가시킬 수 있는 반응기에 대한 연구가 필요하다. 본 연구는 수중 플라즈마 반응기의 스케일 업을 위한 기초 연구로서 유전체 방전 플라즈마 반응기에 대해 실시한 기본 설계인자를 도출한 후 스케일 업용 멀티 플라즈마 반응기 설계에 대한 기초연구를 수행하고, 전압, 공기 유량 및 전기전도도와 같이 멀티 플라즈마 반응기에의 운전 성능에 영향을 주는 운전인자에 대한 기초연구를 수행하였다.
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