YAG:Ce yellow phosphor particles were synthesized by spray pyrolysis with changing the solution properties and their luminous properties, crystal structure, and morphological changes were studied by using PL measurement, XRD, and SEM analysis. It was clear that the solution properties significantly ...
YAG:Ce yellow phosphor particles were synthesized by spray pyrolysis with changing the solution properties and their luminous properties, crystal structure, and morphological changes were studied by using PL measurement, XRD, and SEM analysis. It was clear that the solution properties significantly affected the crystal phase, crystallite size, the PL intensity, and the morphology of YAG:Ce particles. At low calcination temperature, the addition of urea only to the spray solution was helpful to form a pure YAG phase without any impurity phases, as the result, the highest luminescence intensity was achieved at the calcination temperature of $900^{\circ}C$. When the calcination temperatures were larger than $1300^{\circ}C$, however, the YAG particles prepared without any additive showed the highest luminescent intensity. Regardless of the solution conditions, the emission intensity of YAG:Ce particles prepared by spray pyrolysis showed a linear relation with the crystallite size. In terms of the morphology of YAG:Ce particles, the addition of both DCCA and $NH_4OH$ to the spray solution was effective to prepare a spherical and dense structured YAG particles.
YAG:Ce yellow phosphor particles were synthesized by spray pyrolysis with changing the solution properties and their luminous properties, crystal structure, and morphological changes were studied by using PL measurement, XRD, and SEM analysis. It was clear that the solution properties significantly affected the crystal phase, crystallite size, the PL intensity, and the morphology of YAG:Ce particles. At low calcination temperature, the addition of urea only to the spray solution was helpful to form a pure YAG phase without any impurity phases, as the result, the highest luminescence intensity was achieved at the calcination temperature of $900^{\circ}C$. When the calcination temperatures were larger than $1300^{\circ}C$, however, the YAG particles prepared without any additive showed the highest luminescent intensity. Regardless of the solution conditions, the emission intensity of YAG:Ce particles prepared by spray pyrolysis showed a linear relation with the crystallite size. In terms of the morphology of YAG:Ce particles, the addition of both DCCA and $NH_4OH$ to the spray solution was effective to prepare a spherical and dense structured YAG particles.
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문제 정의
분무용액 조건에 따른 YAG:Ce 형광체의 결정상과 형상 및 발광 특성을 조사하였다. 이를 기초로 구형의 형상을 유지하면서 가장 우수한 발광특성을 가지는 YAG:Ce 형광체의 합성조건을 탐색하고자 한다.
가설 설정
Fig. 6. PL intensities of YAG:Ce partic7es as a function of the crystallite size. Fig.
Fig. 7. Dependance of PL intensities on the crystallite size for YAG:Ce particles prepared by changing the property of spray solution.
제안 방법
세라믹 입자의 결정성은 결정자 크기로부터 상대적인 평가가 가능하다. Fig. 4의 XRD 결과로부터 YAG 상의 주피크 정보와 Scherrer식을 이용하여 각 샘플의 결정자 크기를 계산하였다. 그 결과는 온도의 함수로 Fig.
형광체 분말을 분무열분해법으로 제조시 다공성 특성이 존재하게 되면 발광특성이 저하된다는 문제점이 발생한다. 본 연구에서는 이러한 단점을 극복하기 위해 분무용액의 특성을 변화시켜 주면서 YAG:Ce 형광체를 제조하였다. 분무용액 조건에 따른 YAG:Ce 형광체의 결정상과 형상 및 발광 특성을 조사하였다.
본 연구에서는 이러한 단점을 극복하기 위해 분무용액의 특성을 변화시켜 주면서 YAG:Ce 형광체를 제조하였다. 분무용액 조건에 따른 YAG:Ce 형광체의 결정상과 형상 및 발광 특성을 조사하였다. 이를 기초로 구형의 형상을 유지하면서 가장 우수한 발광특성을 가지는 YAG:Ce 형광체의 합성조건을 탐색하고자 한다.
하지만 용액의 조건에 상관없이 전체적으로 결정자 크기가 증가하면 휘도가 증가하는 경향을 보인다. 이를 명확히 하기 위해 같은 결정자 크기의 발광 강도를 평균하고 오차범위를 주었다. 그 결과를 Fig.
액적의 수송 기체는 공기(30 l/min)를 사용하였으며, 반응기 온도는 950℃로 고정하였다. 제조된 입자 들을 900℃, 1100℃, 1300℃(5℃/min)로 후 열처리하였다.
제조된 전구체 용액는 초음파 액적발생 장치에 의해 액 적화 시킨 후 고온의 전기로를 통과시켜 형광체 입자를 제조하였다. 액적의 수송 기체는 공기(30 l/min)를 사용하였으며, 반응기 온도는 950℃로 고정하였다.
합성된 입자의 결정상을 알아보기 위해 XRD(RIGAKU, DMAX2000)를 20o ~70o범위(스캔속도 4o /min)에서 분석을 하였다. 합성된 분말의 형상 변화를 관찰하기 위해 JEOL 사의 모델 JSM-6335F를 이용하여 SEM 분석을 실시하였다.
그럼에서 알 수 있듯이 용액의 조건에 따라 휘도의 변화는 현저하였다. 후열처리 온도를 900~1400℃로 변화시켜 주면서 발광 휘도 변화를 관찰하였다. 용액의 조건에 상관 없이 후 열처리 온도 1300℃까지는 발광 휘도는 증가하였다.
대상 데이터
본 연구에서는 분무 열분해법을 이용하여 구형의 YAG:Ce 형광체를 합성하기 위해 yttrium oxide(Aldrich, 99.99%)와 gadolinium oxide(Aldrich, 99.9%), aluminium nitrate(Aldrich, 98%), 그리고 cerium nitrate(Aldrich, 99%)를 사용하였고, yttrium oxide와 gadolinium oxide를 녹이기 위해 질산(DC Chemical Co.Ltd., 60%)을 이용하여 녹인 후 사용하였다. 이때(Y1.
01로 고정하였다. 전구체 용액은 6가지 다른 첨가물이 있는 형태로 NH4OH와 요소(urea), 그리고 DCCA(C3H7NO, DMF: dimethylformamide)를 조합하여 제조하였다. 첫 번째 용액은 NH4OH 30 ml 가 첨가하여 제조되었고, 두 번째 용액은 요소 6M을 녹여 제조하였고, 세 번째 용액은 NH4OH 30 ml에 요소 6M을 녹여 제조하였다.
이론/모형
분무 열분해법으로 YAG:Ce 형광체 입자 제조시 용액의 조건이 휘도 및 형상에 미치는 영향을 조사하였다. 분무 용액에 넣어 준 첨가제는 YAG:Ce 형광체의 휘도 변화에 크게 영향을 주었다.
합성된 분말의 형상 변화를 관찰하기 위해 JEOL 사의 모델 JSM-6335F를 이용하여 SEM 분석을 실시하였다. 최종 합성된 형광체의 발광특성 평가는 Perkin Elmer 사 모델명 LS55의 장비를 이용하였고, 450 nm 여기파장에서 발광스펙트럼을 측정하였다.
합성된 입자의 결정상을 알아보기 위해 XRD(RIGAKU, DMAX2000)를 20o ~70o범위(스캔속도 4o /min)에서 분석을 하였다. 합성된 분말의 형상 변화를 관찰하기 위해 JEOL 사의 모델 JSM-6335F를 이용하여 SEM 분석을 실시하였다. 최종 합성된 형광체의 발광특성 평가는 Perkin Elmer 사 모델명 LS55의 장비를 이용하였고, 450 nm 여기파장에서 발광스펙트럼을 측정하였다.
성능/효과
용액 조건에 상관 없이 후 열처리 온도를 1300℃까지 증가시킴으로써 휘도는 현저히 증가하였다. 900℃에서는 요소를 넣어준 샘플들이 상대적으로 높은 휘도를 보이지만 1300℃에서는 아무것도 넣지 않고 제조한 샘플이 가장 높은 휘도를 보이며, 요소만 넣어 제조한 것과 DCCA 및 NH4OH를 함께 넣어 제조한 것이 그 다음으로 우수한 발광 특성을 보였다. Fig.
이는 불순물 상이 없는 순수한 YAG 상이 형성되었기 때문이였다. 그러나 후 열처리 온도가 높은 경우 아무 것도 넣지 않은 용액으로부터 합성한 YAG:Ce이 가장 우수한 발광 특성을 보였다. 분무열분해법으로 합성한 YAG:Ce의 발광 강도는 용액의 조건에 상관 없이 결정자 크기의 증가에 따라 선형 적으로 증가하였다.
그러나 후 열처리 온도가 높은 경우 아무 것도 넣지 않은 용액으로부터 합성한 YAG:Ce이 가장 우수한 발광 특성을 보였다. 분무열분해법으로 합성한 YAG:Ce의 발광 강도는 용액의 조건에 상관 없이 결정자 크기의 증가에 따라 선형 적으로 증가하였다. 용액의 조건에 따른 형상 관찰 결과, 요소 혹은 요소+DCCA를 첨가하여 제조한 경우를 제외하고는 모두 구형의 형상을 보였다.
2에 나타내었다. 용액 조건에 상관 없이 후 열처리 온도를 1300℃까지 증가시킴으로써 휘도는 현저히 증가하였다. 900℃에서는 요소를 넣어준 샘플들이 상대적으로 높은 휘도를 보이지만 1300℃에서는 아무것도 넣지 않고 제조한 샘플이 가장 높은 휘도를 보이며, 요소만 넣어 제조한 것과 DCCA 및 NH4OH를 함께 넣어 제조한 것이 그 다음으로 우수한 발광 특성을 보였다.
분무열분해법으로 합성한 YAG:Ce의 발광 강도는 용액의 조건에 상관 없이 결정자 크기의 증가에 따라 선형 적으로 증가하였다. 용액의 조건에 따른 형상 관찰 결과, 요소 혹은 요소+DCCA를 첨가하여 제조한 경우를 제외하고는 모두 구형의 형상을 보였다. 약간의 휘도의 감소를 감안하더라도 치밀하면서 구형의 형상을 가지는 YAG:Ce 입자를 제조하기 위해서는 DCCA+NH4OH를 혼합하여 사용하는 것이 바람직하였다.
형광체의 발광강도는 결정자 크기에 거의 선형적으로 증가한다. 이로부터 용액 조건에 따른 휘도 변화는 결정자 크기 차이에 기인한 것이며, 일부 오차는 용액 조건에 따른 불순물상 생성에 기인한 것으로 결론지었다.
첨가제 종류에 따라 XRD 결과가 차이가 있는데, 아무것도 첨가하지 않고 제조한 샘플의 경우 주 상은 YAG 상이지만 2θ = 30.5° 에서 불순물 상이 관찰되었고 상대적으로 낮은 결정성의 YAG가 제조되었다.
후 열처리 온도 1100℃의 결과를 보면 암모니아만 넣고 제조한 것과 아무 것도 넣지 않고 제조한 샘플은 2θ = 30.5° 의 불순물 피크는 현저히 줄어들었으나, YAlO3 상이 불순물 상으로 다시 형성되었다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
Ce-doped YAG란 무엇인가?
Ce-doped YAG(Y3Al5O12:Ce, Yttrium Aluminum Carnet)은 대표적인 청색 발광다이오드(light-emitting diode, LED)용 노란색 형광체이다[1-4]. 형광체는 백색 LED의 특성을 결정짓는 핵심 소재이다.
형광체란 무엇인가?
Ce-doped YAG(Y3Al5O12:Ce, Yttrium Aluminum Carnet)은 대표적인 청색 발광다이오드(light-emitting diode, LED)용 노란색 형광체이다[1-4]. 형광체는 백색 LED의 특성을 결정짓는 핵심 소재이다. 높은 효율의 백색 LED 제조를 위해서는 칩의 효율뿐만 아니라 높은 휘도의 형광체가 필요하다.
형광체를 합성 하는 방법 중 가장 많이 이용되는 방법은 무엇인가?
형광체를 합성 하는 방법에는 고상법, 공침법, 졸-겔법 및 분무열분해법이 있다[5-10]. 이중 고상법이 가장 많이 이용되고 있으며, 현재 대부분의 상용 형광체는 이 방법으로 생산하고 있다[11]. 제조 방법에 상관없이 순수한 YAG 상을 얻는 것이 필수적인데, 이는 발광 휘도가 화학적 불균일성이나 불순물상에 의해 크게 영향을 받기 때문이다.
참고문헌 (17)
S. Nakamura, T. Mukai and M. Senoh: Appl. Phys. Lett., 64 (1994) 1687.
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