화학조성으로 다시 보는 일라이트-백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 혼합상: 강원도 삼척시 석개재에 분포하는 직운산층 셰일에 대한 EPMA 정량분석 Illite, Reviewed on the Chemical Compositions - The Mixed Phase among Muscovite, Pyrophyllite and Chlorite: EPMA Quantitative Analysis of Shale from the Jigunsan Formation at Seokgaejae in Samchuk-City, Gangwon-do원문보기
강원도 삼척시 석개재에서 산출되는 직운산층 셰일의 운모류 광물(일라이트)에 대한 EPMA 연구를 수행하였다. 정량분석으로 계산된 운모류 광물의 평균 화학식은 $(K_{1.17}Na_{0.04}Ca_{0.01})(Al_{2.80}Mg_{1.17}Fe_{0.78})(Si_{6.34}Al_{1.66})O_{20}(OH)_4$로, 소위 일라이트에 해당되는 화학조성을 보인다. 낮은 층간 양이온 값과 팔면체 자리의 높은 Mg, Fe값으로 보아 일라이트는 백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 혼합상으로 판단된다. 이 연구에서 분석된 일라이트에 해당되는 화학식을 각각의 구성광물로 분리하였고, 그 분리 방법을 새로이 고안하여 제시하였다. 일라이트의 화학식으로부터 K(Na, Ca 포함)를 기준으로 백운모의 함량을, Mg+Fe로부터 녹니석의 함량을 추산하고 나머지를 파이로필라이트로 간주하였다. 파이로필라이트는 이상화학식을, 녹니석은 평균 분석값을 사용하여 일라이트의 분석값에서 빼면, 나머지는 백운모의 화학식이 되는데 이는 원칙적으로 백운모의 이상화학식이 된다. 이 연구에서 분석한 운모류 광물의 평균 분석값을 이 방법으로 분리하면 백운모 61%, 녹니석 27.3%, 파이로필라이트 11.7%로 되며, 여기에서 계산된 백운모의 화학식은 $(K,Na,Ca)_{2.00}Al_{3.69}(Si_{6.75}Al_{1.25})O_{20}(OH)_4$이다. 이 백운모의 화학식은 대체로 낮은 Al값을 보이나 암석의 낮은 Al 함량과 녹니석 화학조성의 불확실성을 감안할 때 대체로 합리적인 것으로 간주되며, 이는 또한 이 연구에서 제시한 분리 방법이 합당하다는 것을 뒷받침한다.
강원도 삼척시 석개재에서 산출되는 직운산층 셰일의 운모류 광물(일라이트)에 대한 EPMA 연구를 수행하였다. 정량분석으로 계산된 운모류 광물의 평균 화학식은 $(K_{1.17}Na_{0.04}Ca_{0.01})(Al_{2.80}Mg_{1.17}Fe_{0.78})(Si_{6.34}Al_{1.66})O_{20}(OH)_4$로, 소위 일라이트에 해당되는 화학조성을 보인다. 낮은 층간 양이온 값과 팔면체 자리의 높은 Mg, Fe값으로 보아 일라이트는 백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 혼합상으로 판단된다. 이 연구에서 분석된 일라이트에 해당되는 화학식을 각각의 구성광물로 분리하였고, 그 분리 방법을 새로이 고안하여 제시하였다. 일라이트의 화학식으로부터 K(Na, Ca 포함)를 기준으로 백운모의 함량을, Mg+Fe로부터 녹니석의 함량을 추산하고 나머지를 파이로필라이트로 간주하였다. 파이로필라이트는 이상화학식을, 녹니석은 평균 분석값을 사용하여 일라이트의 분석값에서 빼면, 나머지는 백운모의 화학식이 되는데 이는 원칙적으로 백운모의 이상화학식이 된다. 이 연구에서 분석한 운모류 광물의 평균 분석값을 이 방법으로 분리하면 백운모 61%, 녹니석 27.3%, 파이로필라이트 11.7%로 되며, 여기에서 계산된 백운모의 화학식은 $(K,Na,Ca)_{2.00}Al_{3.69}(Si_{6.75}Al_{1.25})O_{20}(OH)_4$이다. 이 백운모의 화학식은 대체로 낮은 Al값을 보이나 암석의 낮은 Al 함량과 녹니석 화학조성의 불확실성을 감안할 때 대체로 합리적인 것으로 간주되며, 이는 또한 이 연구에서 제시한 분리 방법이 합당하다는 것을 뒷받침한다.
Mica-type minerals (illites) in the shales of the Jigunsan formation at Seokgaejae in Samchuk-City, Gangwon-do are studied using electron probe micro analysis (EPMA). The average chemical formula of the mica-type mineral obtained from the quantitative analysis is $(K_{1.17}Na_{0.04}Ca_{0.01})(A...
Mica-type minerals (illites) in the shales of the Jigunsan formation at Seokgaejae in Samchuk-City, Gangwon-do are studied using electron probe micro analysis (EPMA). The average chemical formula of the mica-type mineral obtained from the quantitative analysis is $(K_{1.17}Na_{0.04}Ca_{0.01})(Al_{2.80}Mg_{1.17}Fe_{0.78})(Si_{6.34}Al_{1.66})O_{20}(OH)_4$, which shows a chemical formula within the range of illite. These illites so called can be considered as mixed-phases among muscovite, pyrophyllite and chlorite due to the low contents of interlayer cations and high Mg, Fe. The formula of illite is separated into those three minerals and the method for the separation is newly formulated and proposed in this study. From the formula of illite, the content of muscovite is estimated from K (Na and Ca included), the content of chlorite by Mg+Fe, and the rest remains as pyrophyllite. The chemical formula of muscovite can be calculated by subtracting the compositions of pyrophyllite and chlorite from the analyzed composition of illite using an ideal formula for pyrophyllite and analyzed average formula for chlorite. The calculated formula of muscovite is supposed to be stoichiometric in principle. The result of the separation of analyzed illite is 61% muscovite, 27.3% chlorite and 11.7% pyrophyllite and the calculated formula of muscovite after separation is $(K,Na,Ca)_{2.00}Al_{3.69}(Si_{6.75}Al_{1.25})O_{20}(OH)_4$. The calculated formula of muscovite slightly low in Al content can be considered to be reasonable in general when the low content of Al in the rock and the uncertainties of chlorite compositions used in the calculation are counted. This supports that the method of separation proposed in this study is also applicable.
Mica-type minerals (illites) in the shales of the Jigunsan formation at Seokgaejae in Samchuk-City, Gangwon-do are studied using electron probe micro analysis (EPMA). The average chemical formula of the mica-type mineral obtained from the quantitative analysis is $(K_{1.17}Na_{0.04}Ca_{0.01})(Al_{2.80}Mg_{1.17}Fe_{0.78})(Si_{6.34}Al_{1.66})O_{20}(OH)_4$, which shows a chemical formula within the range of illite. These illites so called can be considered as mixed-phases among muscovite, pyrophyllite and chlorite due to the low contents of interlayer cations and high Mg, Fe. The formula of illite is separated into those three minerals and the method for the separation is newly formulated and proposed in this study. From the formula of illite, the content of muscovite is estimated from K (Na and Ca included), the content of chlorite by Mg+Fe, and the rest remains as pyrophyllite. The chemical formula of muscovite can be calculated by subtracting the compositions of pyrophyllite and chlorite from the analyzed composition of illite using an ideal formula for pyrophyllite and analyzed average formula for chlorite. The calculated formula of muscovite is supposed to be stoichiometric in principle. The result of the separation of analyzed illite is 61% muscovite, 27.3% chlorite and 11.7% pyrophyllite and the calculated formula of muscovite after separation is $(K,Na,Ca)_{2.00}Al_{3.69}(Si_{6.75}Al_{1.25})O_{20}(OH)_4$. The calculated formula of muscovite slightly low in Al content can be considered to be reasonable in general when the low content of Al in the rock and the uncertainties of chlorite compositions used in the calculation are counted. This supports that the method of separation proposed in this study is also applicable.
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문제 정의
, 2011). 그러나 이번 연구에서는 이와 같은 혼합상에 포함된 광물을 정량적으로 분리하여 혼합상 운모류 광물의 화학조성을 체계적으로 밝히고자 하였으며, 이를 위하여 새로이 운모류 광물의 화학식을 분리하는 방법을 고안하여 소개하고자 한다. 먼저 화학식 분리의 순서를 간단히 소개하면,
논문을 심사하고 많은 조언을 해주신 황진연, 추창오두 심사위원께 감사드립니다. 이 연구에서는 한국기초과학지원연구원 전주센터의 Shimadzu EPMA 1600을 사용하였으며, 이번 연구를 위해 야외조사와 암석 시료 채취 및 시편 제작에 많은 도움을 준 광물 연구실의 유민수, 주용현 군에게 감사한다.
이번 연구에서는 강원도 삼척시 석개재 부근의 직운산층 셰일에서 산출되는 백운모에 대한 EPMA 정량분석으로 얻은 운모류 광물(백운모/파이로필라이트/녹니석)의 화학식으로부터, 백운모와 혼합된 파이로필라이트 및 녹니석을 분리하고 각각의 함량을 계산하여 일라이트가 혼합상으로 이루어졌다는 사실을 정량적으로 규명하고자 하였다. 또한 혼합상을 구성하고 있는 각 광물의 함량을 기준으로 분리된 백운모의 화학식을 계산하여 백운모의 이상화학식과 비교함으로써 여기에서 사용한 분리 방법이 적합한가를 검토하였다.
제안 방법
1) 분석한 운모류 입자의 화학조성(표 1)의 층간 양이온 값으로부터 층간 양이온을 갖는 백운모와 그렇지 않는 광물(녹니석, 파이로필라이트)의 상대적 함량을 계산한다.
10개의 EPMA 정량분석값을 앞에 제시한 방법을 사용하여 백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 세 광물로 분리하고, 각 광물의 함량을 구하였다 (표 3). 또한 각각의 분석값으로부터 백운모의 화학식이 새로이 계산되었다.
이번 연구에서는 강원도 삼척시 석개재 부근의 직운산층 셰일에서 산출되는 백운모에 대한 EPMA 정량분석으로 얻은 운모류 광물(백운모/파이로필라이트/녹니석)의 화학식으로부터, 백운모와 혼합된 파이로필라이트 및 녹니석을 분리하고 각각의 함량을 계산하여 일라이트가 혼합상으로 이루어졌다는 사실을 정량적으로 규명하고자 하였다. 또한 혼합상을 구성하고 있는 각 광물의 함량을 기준으로 분리된 백운모의 화학식을 계산하여 백운모의 이상화학식과 비교함으로써 여기에서 사용한 분리 방법이 적합한가를 검토하였다.
석개재 일대에서 산출되는 직운산층 셰일로부터 10개의 시료를 채취하여 박편으로 제작하였으며, 편광현미경 관찰과 EPMA 분석을 실시하였다. 편광현미경 관찰에 사용된 박편은 먼저 BSE (Back Scattered Electron) image 관찰을 실시하고 여기에서 분석 대상 입자를 선별하여 EPMA 정량분석을 수행하였다.
소위 일라이트(백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 혼합상)의 분석값에 포함된 백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 상대적 함량을 정량적으로 밝히기 위하여, 이번 연구에서는 분석된 화학식을 이들 세 광물로 분리하는 방법을 고안하여 제안하였으며, 이 분리 과정에는 몇 가지 가정을 설정하여 사용하였다.
1%는 파이로필라이트의 함량이 된다. 이때, 운모류 광물의 Mg와 Fe는 산소값 22를 기준으로 계산되었기 때문에, 녹니석의 화학식을 산소값 22를 기준으로 환산하여 [(Mg3.85Fe3.30Al2.07)(Si4.50Al1.78)O20(OH)4] 중에서 Mg+Fe값(7.15)과 Mg+Fe값(2.21)을 비교하여 녹니석의 함량을 계산한다.
석개재 일대에서 산출되는 직운산층 셰일로부터 10개의 시료를 채취하여 박편으로 제작하였으며, 편광현미경 관찰과 EPMA 분석을 실시하였다. 편광현미경 관찰에 사용된 박편은 먼저 BSE (Back Scattered Electron) image 관찰을 실시하고 여기에서 분석 대상 입자를 선별하여 EPMA 정량분석을 수행하였다. EPMA 분석은 한국기초과학지원연구원 전주센터의 Shimadzu EPMA 1600을 사용하여, 가속전압 15 kV, 빔 전류 20 nA, 그리고 빔 크기 1 µm의 조건에서 분석하였다.
이론/모형
2) 파이로필라이트의 화학조성은 Deer et al.(1992)의 이상화학식[Al4Si8O20(OH)4]을 사용한다.
94O20(OH)4]에 포함된 원소들을 빼고 나면 나머지는 실제 백운모를 구성하는 원소들이 되며, 이는 61%의 백운모에 포함된 원소에 해당한다. 이 계산에서 녹니석은 같은 암석에서 분석된 단일 입자의 평균 화학식[(Mg4.90Fe4.20Al2.63)(Si5.73Al2.27)O20(OH)16]을, 파이로필라이트는 이상 화학식 Al4Si8O20(OH)4를 사용하였다.
2) 일라이트의 화학조성은 이들 혼합상을 구성하는 광물의 상대적 함량에 따라 매우 다양하게 나타난다.
3) 녹니석의 화학조성은 같은 암석에서 분석된 녹니석의 평균 화학식을 사용한다(녹니석의 화학 조성은 암석에 따라 다양하므로 여기에서는 같은 암석에 있는 녹니석의 화학조성을 적용하는 것이 가장 합리적인 것으로 판단된다).
3) 운모류 광물에 포함된 Mg, Fe는 모두 녹니석에 있는 것으로 보고, 같은 암석에서 분석된 녹니석의 평균 화학식(표 2)의 Mg, Fe 함량과 비교하여(이때 계산에 사용하는 녹니석의 화학식은 백운모 화학식과 맞추기 위하여 산소 28 기준에서 산소 22를 기준으로 변경하여야 한다) 녹니석의 함량을 구할 수 있다.
3) 일라이트의 낮은 K(Na, Ca 포함)값은 파이로 필라이트와 녹니석의 혼합 때문이며, Mg와 Fe의존재는 녹니석의 혼합 때문이다.
4) 마지막으로 파이로필라이트의 함량은 전체에서 백운모의 함량(61%)과 녹니석의 함량을 제외한 나머지(11.7%)가 된다.
4) 일라이트를 구성하는 백운모와 파이로필라이트의 화학조성은 이상화학식으로 간주할 수 있으며, 녹니석은 암석에 따라 다양한 화학조성을 갖는다.
5) 분석값에 포함된 Mg와 Fe는 모두 녹니석으로부터 유래된 것으로 간주하여 분석된 화학식의 Mg+Fe값과 녹니석의 평균 화학식을 비교하여 녹니석의 함량을 계산하고, 나머지를 파이로필라이트의 함량으로 한다.
여기에서 계산된 백운 모의 화학식은 파이로필라이트나 녹니석과 달리 계산에 의해 산출되므로, 분리 방법이 얼마나 합당한지를 알아볼 수 있는 척도가 된다. 계산된 백운모의 화학식은 평균 (K,Na,Ca)2.00Al3.69(Si6.75Al1.25)O20(OH)4로 팔면체 자리의 Al이 이상식에서의 4.0에 비해 낮은데(평균 3.69), 이것은 사면체 자리에서 Si(평균 6.75)이 Al(평균 1.25)을 치환하여서 원자가의 불균형은 어느 정도 완화되었다. 개별 분석에서 계산된 백운모의 화학식(표 3)을 가지고 원자가 균형(charge balance) 및 팔면체 자리의 Al 이온 함량을 기준으로 검토하면, 원자가는 전반적으로 양이온이 부족한 현상을 보이나 2번, 5번 및 10번 분석을 제외한 나머지는 -0.
27)O20(OH)16이다. 백운모의 화학식을 보면, 층간 양이온(K 및 Na, Ca)은 평균 1.22로 백운모 이상화학식의 층간 양이온 값(2.0)에 비해 현저히 낮게 분석되었다. 이는 백운모와 층간 양이온을 갖지 않는 광물(파이로필라이트 및 녹니석)이 하나의 입자 내에 혼합되어 있는 경우의 분석값으로 볼 수 있다.
이러한 모습은 그림 2b에서도 볼 수 있는데(b로 표시된 영역), 이는 속성작용 혹은 변성작용에서 온도의 증가에 따라 일라이트(백운모와 녹니석이 혼합되어 있는 상태)에서 백운모와 녹니석이 분리되는 과정으로 생각된다. 이 연구에서 분석된 백운모(표 1)의 평균 화학식은 (K1.17Na0.04Ca0.01)(Al2.80Mg1.17Fe0.78) (Si6.34Al1.66)O20(OH)4이며, 녹니석(표 2)은 (Mg4.90Fe4.20 Al2.63)(Si5.73Al2.27)O20(OH)16이다. 백운모의 화학식을 보면, 층간 양이온(K 및 Na, Ca)은 평균 1.
그러나 녹니석은 다양한 형태의 혼합상으로 존재하는 경우가 많으며 단일 입자의 녹니석이라도 미세 규모의 혼합상이 존재할 수 있으므로, 사용된 녹니석의 화학조성은 순수한 녹니석의 화학조성과는 차이가 있을 수 있다. 이번 연구에서 분석된 녹니석도 소량의 K, Na 및 Ca를 포함하고 있는 것을 확인할 수 있다(표 2). 따라서 여기에서 계산된 백운모의 화학식에는 녹니 석의 화학조성으로부터 유래하는 불확실성이 포함 되어 있을 수밖에 없다.
이번 연구에서는 운모류 광물(소위 일라이트)의 분석값을 이 광물을 구성하는 혼합상 광물인 백운모, 파이로필라이트 및 녹니석으로 분리하여 지금까지 TEM 연구(Lee and Peacor, 1983; Lee et al., 1984; Lee et al., 1985; Jiang et al., 1990; Lee, 1993;
Choi et al., 2011)를 통해 규명된 일라이트의 혼합상[백운모/파이로필라이트(M/P), 백운모/녹니석(M/C) 및 백운모/파이로필라이트/녹니석(M/P/C) 혼합상]의 실체를 체계적으로 밝히고 이 혼합상을 구성하는 광물(백운모, 파이로필라이트 및 녹니석) 각각의 함량과 화학조성을 밝힘으로써 일라이트는 독립된 광물이 아닐 가능성이 매우 높은 것으로 규명하였다.
60)이 높아서 원자가 균형을 맞춘다. 일부 계산된 백운모의 원자가 균형과 팔면체 자리의 Al 값이 이상화학식과 차이를 보이지만, 일라이트의 분석 오차, 암석 자체(운모류 광물의 분석값)가 낮은 Al 함량을 보이는 점, 그리고 화학식의 분리에 사용된 녹니석의 평균 화학조성에 포함된 불확실성을 감안하면, 계산된 백운모의 불일치는 어느 정도 용인할 수 있는 수준으로 판단된다. 이번 화학식의 분리에서는 같은 암석에 있는 녹니석 입자의 분석값을 사용하였는데, 이것은 녹니석은 화학조성이 워낙 다양하여 특정 화학식을 사용할 수 없으며 그 암석에 있는 순수한 녹니석의 화학조성을 사용하는 것이 그나마 최선의 방법이라고 판단하였기 때문이다.
후속연구
, 1990)에 의해서 일라이트의 결정 구조에 대한 연구는 수행되었으나, 혼합상의 화학조성에 대한 구체적인 연구는 진행되지 않았다. 혼합상으로 구성된 일라이트의 화학조성으로부터 혼합상을 구성하는 광물(백운모, 파이로필라이트 및 녹니석)을 분리할 수 있다면, 일라이트가 이들 광물의 혼합에 의해 형성되었다는 것을 정량적으로 밝힐 수 있을 것으로 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
운모류 광물은 어디에 해당되는 화학조성을 보이는가?
34}Al_{1.66})O_{20}(OH)_4$로, 소위 일라이트에 해당되는 화학조성을 보인다. 낮은 층간 양이온 값과 팔면체 자리의 높은 Mg, Fe값으로 보아 일라이트는 백운모, 파이로필라이트 및 녹니석의 혼합상으로 판단된다.
태백지역 고생대 퇴적암에서 산출되는 백운모는 어떠한 조성을 보이는가?
태백지역 고생대 퇴적암에서 산출되는 백운모는 K 함량이 이상화학식에 비해 현저히 낮은 값을 보이는 백운모/파이로필라이트 혼합상(M/P)의 화학 조성을 보이며(Lee, 1993; Choi, 2009), 일부는 녹니석이 혼합상에 포함되어 팔면체 자리의 Al을 Mg와 Fe가 50% 가까이 치환하기도 한다(Choi et al., 2010).
강원도 삼척시 석개재 부근의 직운산층 셰일이 태백시 장성동 일대의 직운산층과 보이는 차이는?
, 2004). 이 지역의 직운산층은 태백시 장성동 일대의 직운산층과는 달리, 흑회색 이암과 녹회색 실트암 등으로 구성된다(Woo and Chough, 2007).
참고문헌 (17)
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