[논문]연료전지 UAV를 위한 고체 상태 NaBH4 수소 발생 및 공급 시스템의 특성 연구

이충준; 김태규

doi:10.5139/jksas.2012.40.10.901

문제 정의

실험은 제조 후 약 1시간과 약 2개월이 경과한 3N 농도의 묽은 염산을 이용하여 진행하였으며, 발생된 수소량과 발생 특성의 차이가 있는지를 비교하는 형태로 진행하고 그 결과를 Table 2에 정리하였다. 결과에서 볼 수 있듯이 염산의 제조시기에 따른 에이징 효과는 발생하지 않았으며, 이는 실제 시스템에 있어서 미리 준비한 염산을 장기간에 걸쳐 사용해도 되기 때문에 시스템 구동 준비 시간 단축 및 유지비 단축 측면에서 매우 유리한 장점으로 작용할 것으로 판단하는 바이다.
따라서 본 연구에서는 이러한 빙결 문제 해결을 통하여 보다 폭넓은 시스템의 작동 범위를 보장하기 위해 다음과 같은 연구도 함께 진행하게 되었다.
따라서 이러한 문제들을 해결하고 수소 저장밀도를 높이기 위해서 고체 상태의 NaBH₄를 묽은 염산(Hydrochloric Acid, HCl)을 이용하여 직접 분해하고 이를 이용하여 PEMFC를 구동하는 기초 연구가 조선대학교에서 수행된 바 있으며[7-9], 이 기초연구를 바탕으로 시스템을 구성하기 위해 요구되는 수소 공급체계 구성 및 이를 이용한 수소 공급 시스템의 완성에 대한 연구를 다음과 같이 진행하였다.
따라서 한 번에 다량의 묽은 염산을 제조하고 저장한 뒤, 사용하는 방법이 보다 바람직하다고 할 수 있으나, 묽은 염산이 제조된 이후 장시간 방치됨에 따른 수소 발생 성능 변화가 발생하는 것은 바람직하지 못하기 때문에 이에 대한 에이징 효과를 확인하는 실험을 다음과 같이 진행하였다.
마지막으로 고체 상태의 NaBH₄가 붕괴되어 수소를 방출할 경우 열이 함께 방출되는데, 이때 지나치게 많은 열이 발생할 경우 주변 시스템의 온도를 상승시켜 부정적인 영향을 미칠 수 있으며, 발생되는 수소가 고온을 유지할 경우 연료전지의 내구성 측면에서도 부정적인 영향을 미치기 때문에 이에 대한 사전 실험을 수행하기로 하였다. 실험은 시스템 내부에 센서를 부착하고 발생된 열에 대한 특성을 파악하는 형태로 진행하였다.
뿐만 아니라, 연료전지 피독 측면에서도 나트륨 이온의 원천인 NaBH₄가 염산에 포함된 물에 녹아들어가기 직전까지 고체 상태를 주로 유지하기 때문에 나트륨 이온이 증기와 함께 배출되는 위험성이 적으며, 이 나트륨 이온 역시 염산 수용액에 포함되어 있던 염소 이온과 결합하여 염화나트륨(NaCl, Sodium Chloride)을 형성하기 때문에 나트륨 이온이 다량 포함된 물이 지속적으로 끓어올라 다량의 나트륨 이온이 방출되는 수용액-촉매 방식에 비해서 전지의 피독 측면에서도 보다 유리한 측면을 가질 수 있으며, 이는 시스템의 안정성과 연료전지의 수명을 증가시키고 더 나아가서 시스템의 단순화에도 큰 도움을 줄 수 있을 것이라고 판단하는 바이다.
pH-반감기 방법을 이용하여 고체 상태의 NaBH₄를 분해하여 수소를 발생시킬 경우, 최소 -40℃ 에서 80℃까지 수소 발생 성능에 영향을 받지 않으며, 영하 조건에서 빙결과 같은 문제가 발생하지 않는 것을 알 수 있다. 이는 다시 말하자면 환경 조건에 따른 연료전지 무인기의 운용 제약을 줄여줄 수 있기 때문에 보다 다양하고 폭넓은 환경에서 운용을 가능하게 할 수 있는 가능성을 제시할 수 있다고 생각하는 바이다.
묽은 염산의 빙결 방지 처리는 염산의 희석에 사용되는 물을 Propylene Glycol과 혼합 처리하는 형태로 진행하였으며, 저온 실험 결과 약 -35~-40℃ 환경에서 1개월 이상 노출되어도 빙결이 전혀 발생하지 않는 것을 확인할 수 있었다. 하지만 빙결은 발생하지 않은 것과 별개로 수소 발생 성능에 영향을 주는 요소가 존재하는지 여부는 알 수 없었기에 다음과 같은 수소 발생 성능 변화에 대한 실험을 진행하였다.

제안 방법

3.1절에서 수행한 기초 구동 실험 결과를 바탕으로 보다 다양한 작동 특성 및 성능 평가를 위해 공급 유량에 대한 가수분해 대비 수소 발생률, 묽은 염산의 에이징(Aging)에 따른 성능 변화 여부, 시스템 내부 온도 등에 대한 추가적인 성능 평가를 수행하였다.
실험 장비는 크게 가압형 반응기, 염산 저장 용기, 염산 공급용 수동 펌프, 수소 공급 안정 장치로 구성되어 있으며, 안정적인 수소 공급 여부를 확인하기 위해, 자체 수소 가압형 반응기에 가두어진 수소를 압력 혹은 유량 제어 장치만을 이용하여 수소 공급을 안정시키는 실험을 먼저 진행하였다. 공급되는 수소는 보다 정확한 측정을 위하여 수분 제거기(Water Trap 및 Silica Gel)를 통과시킨 후, 유량 측정장비(Mass Flow Meter)를 이용하여 측정하였으며, 반응기 내부의 압력 변동을 측정하기 위하여 압력 센서를 반응기에 직접 연결하였다.
기본 구동 실험은 폐쇄형 연료전지 대신 이와 유사한 작동 특성을 재현할 수 있는 유량 제어 장비(MFC, Mass Flow Controller)를 가상 연료 전지로 이용하여 진행하였으며, 발생된 수소는 수분 제거 장비를 거친 다음 유량 측정 장비를 통해 측정하였으며, 반응기 내부의 압력은 압력센서를 이용하여 측정하였다. 특히 반응기 내부의 압력은 절대압력으로 약 1.
가 순식간에 급격히 분해되면서 다량의 수소가 발생되지만, 사용 여부에 관계없이 즉시 반응기 외부로 배출되는 것을 원인으로 찾을 수 있었다. 따라서 이를 해결하기 위한 방법으로 염산 공급 등의 정밀 제어 방법을 사용하지 않더라도 발생된 수소를 반응기 내부에 일정량 가두어 두고 연료전지가 필요로 하는 정도만 안정적으로 공급할 수 있는 컨셉의 시스템을 Fig. 2와 같이 구성하였다.
빙결 방지에 대한 수소 발생 실험은 2.2절에서 사용한 것과 동일한 장비로 -5℃와 -35℃ 환경조건에서 진행되었으며, 보다 정확한 실험을 위해 약 2시간 이상 해당 온도에 노출시켜 환경과의 온도 차이를 최대한 제거한 상태에서 진행하였다. 또한, 발생된 수소는 앞서 수행되었던 실험들과 동일하게 수분 제거 후 유량을 측정하여 그 결과를 Fig.
수소 연료전지 항공기를 위한 연료전지 시스템에 최적화된 B.O.P 연구의 일환으로 고체 상태의 NaBH₄를 이용한 수소 발생기에 대한 연구 및 검증실험을 수행하였다.
수소의 안정적인 공급 방법에 있어서는 반응기 자체를 발생된 수소로 가압하되, 폐쇄형 연료 전지에 압력 레귤레이터로 공급되는 수소의 압력을 안정시켜 공급하는 방식을 이용함으로써, 연료전지의 손상을 막고 동시에 연료전지가 유량 제어 밸브의 역할을 동시에 수행하는 방법에 대해 제시하였으며, 반대로 개방형 연료전지일 경우 공급되는 유량을 제어하여 안정적인 공급을 유지하는 방법에 대해 제시하였다.
실험 장비는 크게 가압형 반응기, 염산 저장 용기, 염산 공급용 수동 펌프, 수소 공급 안정 장치로 구성되어 있으며, 안정적인 수소 공급 여부를 확인하기 위해, 자체 수소 가압형 반응기에 가두어진 수소를 압력 혹은 유량 제어 장치만을 이용하여 수소 공급을 안정시키는 실험을 먼저 진행하였다. 공급되는 수소는 보다 정확한 측정을 위하여 수분 제거기(Water Trap 및 Silica Gel)를 통과시킨 후, 유량 측정장비(Mass Flow Meter)를 이용하여 측정하였으며, 반응기 내부의 압력 변동을 측정하기 위하여 압력 센서를 반응기에 직접 연결하였다.
가 붕괴되어 수소를 방출할 경우 열이 함께 방출되는데, 이때 지나치게 많은 열이 발생할 경우 주변 시스템의 온도를 상승시켜 부정적인 영향을 미칠 수 있으며, 발생되는 수소가 고온을 유지할 경우 연료전지의 내구성 측면에서도 부정적인 영향을 미치기 때문에 이에 대한 사전 실험을 수행하기로 하였다. 실험은 시스템 내부에 센서를 부착하고 발생된 열에 대한 특성을 파악하는 형태로 진행하였다. 자체 가압형 반응기는 얇은 금속 재질로 구성된 반응기를 사용하였으며, 90mm 직경의 냉각용 공랭식 팬(12V, 2.
실험은 제조 후 약 1시간과 약 2개월이 경과한 3N 농도의 묽은 염산을 이용하여 진행하였으며, 발생된 수소량과 발생 특성의 차이가 있는지를 비교하는 형태로 진행하고 그 결과를 Table 2에 정리하였다. 결과에서 볼 수 있듯이 염산의 제조시기에 따른 에이징 효과는 발생하지 않았으며, 이는 실제 시스템에 있어서 미리 준비한 염산을 장기간에 걸쳐 사용해도 되기 때문에 시스템 구동 준비 시간 단축 및 유지비 단축 측면에서 매우 유리한 장점으로 작용할 것으로 판단하는 바이다.
앞서 수행되었던 기초 연구와 유량 제어 및 환경 실험을 거치며 파악된 시스템 구성과 관련된 다양한 특성들을 바탕으로 Fig. 6과 같은 통합형 시스템을 설계하였다.
실험은 시스템 내부에 센서를 부착하고 발생된 열에 대한 특성을 파악하는 형태로 진행하였다. 자체 가압형 반응기는 얇은 금속 재질로 구성된 반응기를 사용하였으며, 90mm 직경의 냉각용 공랭식 팬(12V, 2.4W)만을 이용하여 시스템 내부를 냉각하는 형태로 실험을 진행하였다.
첫 번째로 가수분해 대비 수소 발생률을 확인하기 위해 200, 400, 600, 800ml/min의 수소 공급 조건에 대해서 실험을 수행하였다. 시스템의 작동 패턴은 앞서 Fig.
기본 구동 실험은 폐쇄형 연료전지 대신 이와 유사한 작동 특성을 재현할 수 있는 유량 제어 장비(MFC, Mass Flow Controller)를 가상 연료 전지로 이용하여 진행하였으며, 발생된 수소는 수분 제거 장비를 거친 다음 유량 측정 장비를 통해 측정하였으며, 반응기 내부의 압력은 압력센서를 이용하여 측정하였다. 특히 반응기 내부의 압력은 절대압력으로 약 1.6Bar 이상으로 작동하되 약 2.3Bar를 초과하면 비상 배출 밸브가작동하도록 제어 계통을 구성하고 실험을 수행하였으며, 그에 대한 수소 공급 유량 및 압력 특성에 대한 결과를 Fig. 8에 정리하였다.
7에서 나타낸 것과 동일하며, 묽은 염산은 모두 동일한 3 N 농도의 묽은 염산을 사용하였다. 하지만 묽은 염산의 주입패턴은 시스템의 가압시 안정성을 증가시킬 목적으로 반응기 내부 압력이 1.6Bar 이하에서만 1초간 공급하고 내부 압력 변화를 확인하기 위해 1 초간 대기하는 시간을 설정하였다.
하지만 표에서 볼 수 있듯이 Ethylene Glycol은 독성을 지니고 있음이 널리 보고되어 있기 때문에 취급 문제 등을 고려하여 보다 독성이 적은 Propylene Glycol을 이용한 빙결 방지에 대해 실험을 수행하되, 보유하고 있는 저온 환경 묘사장비의 한계로 -35~-40℃의 범위까지만 실험을 수행하기로 하였다.

성능/효과

Fig. 3과 Fig. 4의 결과에서 볼 수 있듯이 공급 유량만을 안정시킬 경우 공급 유량은 안정되지만 공급 압력의 불안정은 지속되며, 공급 압력만을 안정시킨 경우에는 공급 압력만이 안정되고 공급 유량은 불안정함이 지속되는 상반되는 특성을 확인할 수 있었다. 이 결과들을 단편적으로 살펴보면 두 방법을 모두 동시에 적용시켜야만 시스템 측면에서 안정적일 것이라고 말할 수 있지만, 이를 실제 구현하기 위해서는 시스템 구성 요소가 증가하게 되어 무게증가와 같은 문제점을 불러오게 된다.
5에 정리하였다. 각각 상온에서 특수 처리를 하지 않은 동일한 농도의 묽은 염산의 수소 발생 성능과 비교하면 이론상 가수분해 대비 112.8% 및 111.17%의 수소가 발생하는 것을 확인할 수 있었다.
결과에서 볼 수 있듯이 가상의 폐쇄형 연료전지 구동에 있어서 지속적으로 안정적인 유량 공급이 가능한 것을 확인할 수 있으며, 반응기 내부 가압 압력 역시 설정한 범위 이내에서 꾸준히 유지되는 것을 확인할 수 있었다.
두 번째로 본 시스템을 운용하기 위해서는 묽은 염산을 사용하게 되는데 묽은 염산을 매번 필요한 양만큼 제조하여 사용하는 것이 정확성 측면에서는 바람직하지만, 실제 시스템을 운용하는 측면에서 접근해보면 보다 잦은 준비 및 관리가 요구되기 때문에 바람직하다고 할 수 없다.
따라서 이를 구현하기 위해 수소의 공급 불안정 현상을 보다 자세히 분석한 결과, 반응기 내부에서 묽은 염산과 접촉한 NaBH₄가 순식간에 급격히 분해되면서 다량의 수소가 발생되지만, 사용 여부에 관계없이 즉시 반응기 외부로 배출되는 것을 원인으로 찾을 수 있었다. 따라서 이를 해결하기 위한 방법으로 염산 공급 등의 정밀 제어 방법을 사용하지 않더라도 발생된 수소를 반응기 내부에 일정량 가두어 두고 연료전지가 필요로 하는 정도만 안정적으로 공급할 수 있는 컨셉의 시스템을 Fig.
이를 바탕으로 통합형 수소 발생기를 설계하여 기본 구동 및 수소 발생 성능 평가를 수행한 결과, 수소 발생 성능이 이론상 가수분해 대비약 95±3%의 성능을 가지며, 제조된 묽은 염산의 에이징 효과에 따른 수소 발생 성능의 변화가 없음을 확인하였다. 또한, 고체 상태의 NaBH₄를 직접 분해할 경우 보다 냉각에도 유리하기 때문에 발생된 수소의 온도를 간단한 공랭식 냉각만으로도 상온에 가깝게 냉각시켜 연료전지에 공급할 수 있는 것을 확인할 수 있었으며, 이는 시스템의 안정성과 연료전지의 수명을 증가시키고 더 나아가서 시스템의 단순화 및 경량화에도 도움이 될 수 있음을 확인하였다.
묽은 염산의 빙결 방지 처리는 염산의 희석에 사용되는 물을 Propylene Glycol과 혼합 처리하는 형태로 진행하였으며, 저온 실험 결과 약 -35~-40℃ 환경에서 1개월 이상 노출되어도 빙결이 전혀 발생하지 않는 것을 확인할 수 있었다. 하지만 빙결은 발생하지 않은 것과 별개로 수소 발생 성능에 영향을 주는 요소가 존재하는지 여부는 알 수 없었기에 다음과 같은 수소 발생 성능 변화에 대한 실험을 진행하였다.
하지만, 시스템 내부는 간단한 공랭식 팬을 이용한 냉각만으로 상온에 가깝게 유지할 수 있음을 확인할 수 있었다. 뿐만 아니라 기존의 수용액-촉매 방식으로 발생된 수소의 온도가 60~90℃에 도달하는데 비해서 별도의 추가 냉각장비 없이 pH-반감기 방법으로 발생된 수소를 상온에 가까운 온도로 수소를 연료전지에 공급할 수 있었다.
실험 결과는 Fig. 9와 같으며 실험 범위 이내에서 수소의 공급 속도가 일정 이상의 조건에 도달하기 전까지는 점차적으로 증가하지만, 일정 속도 이상에서는 이론상 가수분해대비 95±3%의 성능 이내를 유지하는 것을 확인할 수 있었다.
영하와 같은 저온 환경에서 안정적이고 성능 변화 없는 수소 발생을 위해서 Propylene Glycol과 물을 이용하여 염산을 희석하여 묽은 염산을 제조한 결과 -35℃ 환경에서 빙결 현상을 방지하고 안정적인 수소 발생이 가능함을 확인하였다.
이는 다시 말하자면 같은 시간에 보다 많은 수소를 발생시키기 위해서는 이를 분해하기 위해 보다 많은 양의 염산 공급이 요구되기 때문에 기초 연구에서 수행한 바 있는 염산의 주입속도에 따른 수소 발생 성능 관계와도 유사성을 보이는 것을 확인할 수 있다.
이러한 실험 결과와 연료전지의 수소 공급 체계 특징을 바탕으로 좀 더 자세히 살펴보면, 폐쇄형 수소 공급 체계에 압력 레귤레이터를 사용하면 반응기 내부에서 필요 이상의 수소가 발생될지라도 압력 레귤레이터를 사용하면 압력에 의한 연료전지 손상을 방지할 수 있음을 알 수 있다. 뿐만 아니라, 스택에서 사용되지 않은 과다 발생된 수소는 외부로 배출되지 못하기 때문에 연료전지가 유량제어의 역할까지 동시에 수행하는 상황을 유도할 수 있다.
이를 바탕으로 통합형 수소 발생기를 설계하여 기본 구동 및 수소 발생 성능 평가를 수행한 결과, 수소 발생 성능이 이론상 가수분해 대비약 95±3%의 성능을 가지며, 제조된 묽은 염산의 에이징 효과에 따른 수소 발생 성능의 변화가 없음을 확인하였다.
하지만 이 기초 연구에서 반응 후 생성된 결과물에 대해 XRD (X-Ray Diffraction) 및 EDS (Energy Dispersive Spectrometer) 분석을 수행한 결과, 예상되었던 H₃BO₃(Boric Acid, 붕산)가 생성되지 않고 Na, B, H, O 등이 포함된 매우 불규칙적인 화합물이 생성되는 것을 확인할 수 있었다. 이는 붕산을 형성할 것으로 예상한 수소가 추가적으로 방출되는 의미하며, 산(Acid)을 이용한 고체 상태 NaBH₄의 직접 분해는 화학 반응 보다는 식 (2)와 같은 NaBH₄의 물질적 특성인 pH에 따른 반감기의 변화에서 기인한 것으로 생각된다.

후속연구

그리고 차후에 본 연구를 바탕으로 시스템 구성 최적화 및 연료전지 구동에 대한 실험을 수행할 예정에 있다.
다만, 이전의 기초 연구 결과와 비교해보면 수소 발생률 측면에서 이론대비 가수분해 성능이 다소 낮게 나오는 것을 확인할 수 있는데, 이는 공급 수소 안정화를 위해 추가된 압력 레귤레이터와 같은 구성품 및 각종 연결부, 그리고 작동 조건 변화에 따라서 발생한 미세 누설, 시스템을 보다 안정적으로 작동시키기 위한 염산 주입 패턴의 변화로 인한 반응 속도의 변화 등에서 기인한 것으로 판단되며, 추가적인 수소 분해 성능확보를 위해서는 시스템의 최적화와 관련된 추가적인 실험이 요구된다고 판단하는 바이다.
결과에서 볼 수 있듯이 가상의 폐쇄형 연료전지 구동에 있어서 지속적으로 안정적인 유량 공급이 가능한 것을 확인할 수 있으며, 반응기 내부 가압 압력 역시 설정한 범위 이내에서 꾸준히 유지되는 것을 확인할 수 있었다. 하지만 일부 구간에서 압력의 불규칙적인 변화가 발견된 것으로 미루어보아 제어 및 구동 패턴의 최적화 실험이 추가로 요구된다고 판단하는 바이다.
하지만 전자의 경우 pH 방법을 이용 하면 극소량을 반응시켜도 매우 짧은 시간 이내에 격렬하게 반응이 일어나기 때문에 이를 연속적으로 일정하게 제어하는 방법은 현실적으로 매우 힘들다고 할 수 있다. 하지만 후자와 같이 수소 공급이 수소 발생과 관련된 변수에 영향을 받는 것을 최소화 하는 방법을 사용하면 다양한 상황에서 안정적인 시스템 작동을 보장할 것이라고 예상해 볼 수 있다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	무인항공기의 연료전지는 어떤 것을 사용하는가?	현재 무인항공기에는 고분자 전해질 막 연료 전지(PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)를 주로 사용되고 있다. 그 이유를 살펴보면 상대적으로 낮은 작동 온도(약 80℃이하) 와 기존의 무인항공기에 적합한 출력 범위(1kW 이하), 기계적 가동부가 존재하지 않는 특성을들 수 있다.
	무인항공기에는 고분자 전해질 막 연료 전지가 사용하는데, 이유는 무엇인가?	현재 무인항공기에는 고분자 전해질 막 연료 전지(PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)를 주로 사용되고 있다. 그 이유를 살펴보면 상대적으로 낮은 작동 온도(약 80℃이하) 와 기존의 무인항공기에 적합한 출력 범위(1kW 이하), 기계적 가동부가 존재하지 않는 특성을들 수 있다. 이는 곧 전장에서의 은밀한 작전 수행과 더불어 열 혹은 소음에 의한 피탐지율을 낮출 수 있기 때문에 기체의 생존성(Survivability) 을 향상시킬 수 있으며, 앞서 거론한 높은 에너지 효율 특성으로 체공시간 향상까지 기대할 수있기 때문에 임무 수행 능력과 가용 자원으로써의 가치를 획기적으로 향상시킬 수 있게 된다.
	미해군의 연료전지 무인기의 연속비행 시간은?	무인항공기는 기존의 항공기가 가지고 있는 조종사의 신체적 한계로 인해 발생하는 제약에서 자유롭기 때문에 최근 임무 수행 능력 향상을 위해 연료전지를 이용한 장시간 체공에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 이를 보다 구체적으로 살펴보면, 지난 2009년 싱가포르에서 무인항 공기를 대상으로 약 8시간급 상용 연료전지 전력 공급 시스템이 출시되었으며, 같은 해 11월, 미해군은 연료전지 무인기 Ion Tiger가 중간 연료 재보급 없이 26시간 연속 비행에 성공한 바 있다. 국내에서도 이러한 움직임에 발맞추어 지난 2007년 KAIST에서 연료전지 무인기 개발에 성공한 바 있으며, 2011년에는 재료연구소에서 자체 개발한 연료전지를 적용한 무인항공기의 비행에 성공하였다.

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